Нелинейная колебательно-вращательная спектроскопия неравновесных многокомпонентных газов и ее применение в диагностике атмосферы (1097760), страница 2
Текст из файла (страница 2)
Продемонстрирована возможность эффективного управления поглощениематмосферывразличныхспектральныхинтервалахспомощьюсозданияколебательной неравновесности, например, путем воздействия интенсивного ИКизлучения на молекулы Н2О и СО2 , содержащиеся в воздухе.5. Существенно развит и доведен до состояния, позволяющего проводить сравнениерасчета с экспериментом, метод классических траекторий применительно кмоделированию столкновительного уширения спектральных линий и полоспоглощениялинейныхмолекул.Исследовановлияниевращательнойипоступательной неравновесности распределений сталкивающихся частиц науширение спектральных линий.6. Предложен и развит метод визуализации вихревого самолетного следа,содержащего пары воды, основанный на измерении его радиояркостного контрастапо отношению к окружающей атмосфере в миллиметровой и субмиллиметровойобласти спектра.7.
Разработаны методы и программы решения обратных задач и многофакторногосравнения диагностических возможностей различных ИК молекулярных лазеров в6спектроскопическом газоанализе многокомпонентных смесей с перекрывающимисяспектрами.8. Разработан новый метод экспериментального определения спектральной формылинии излучения перестраиваемого трассового абсорбционного ИК лазерногогазоанализатора трехмикронного диапазона.9. Предложены новые способы улучшения чувствительности и селективностиспектроскопического детектирования газов малых концентраций с помощьюпредварительного ИК лазерного возбуждения молекул в зондируемом объемесреды.Защищаемые положения1.
Развитые теоретические модели ИК лазерного возбуждения малоатомныхмолекул в столкновительных условиях позволяют в рамках единого подходаколичественномоделироватьспомощьюсовременныхкомпьютерныхбазпараметров спектральных линий кинетику заселенностей колебательных уровней,учитывая достаточно полно и взаимосвязано все основные спектроскопические икинетическиепроцессы:уширениеспектральныхлиний,поступательную,вращательную и колебательную релаксацию, однофотонное, двухфотонное икаскадное возбуждение.
Это, в свою очередь, делает возможным прогнозирование свысокой степенью точности величины поглощенной газом энергии излучения икоэффициента поглощения в широком диапазоне давлений и температур газа,частот и интенсивностей излучения.2. Интенсивное ИК лазерное излучение способно качественно и количественноменять спектр поглощения атмосферы вплоть до образования отрицательногопоглощениявканалепучка,чтопоказанонаосноверазработаннойсамосогласованной теоретико- численной модели нелинейного и неравновесногоИК поглощения воздуха (смесь H2O, CO2, N2, O2), учитывающей влияние всехосновных атмосферных факторов.3.
Метод классических траекторий является достаточно простой и надежнойальтернативойквантовымметодамвколичественныхисследованияхстолкновительного уширения спектральных линий, вращательной релаксации иобразования столкновительных комплексов в равновесных и неравновесныхусловиях.4. Измерение радиояркостного контраста вихревого следа реактивного самолета нафоне окружающей атмосферы обеспечивает возможность простого и удобного егообнаружения. При этом водяной пар, содержащийся в следе, оказывается7подходящим газом- маркером для визуализации следа в миллиметровой исубмиллиметровой области спектра, где находятся вращательные линии Н2О.5.
Разработанные методы и программы позволяют оптимизировать выбораналитическихчастотпримногокомпонентнойсмеси,экспериментовИКпоаспектроскопическомтакжеопределятьлазерномугазоанализеконцентрациитрассовомупоглощениюзаданнойгазовизсмесейсперекрывающимися спектрами компонент при произвольной ширине и формелиниизондирующегоизлучения.Импульсныйэлектроионизационныйширокодиапазонный CO лазер, генерирующий излучение как на основных, так и наобертонных колебательных переходах, обладает уникальными возможностями вколичественной ИК спектроскопической диагностике загрязнений атмосферы,обеспечивая возможность измерения концентраций CO, NO, SO2, NO2, NH3, HNO3,OH, H2CO, HCN, H2O2, H2S, HO2, C2H4, C2H2, C6H6, C7H8, C8H10, C3H4O и другихгазов естественного и антропогенного происхождения.6.
Методы спектроскопического газоанализа, использующие предварительное ИКлазерное возбуждение КВ уровней молекул в зондируемом объеме среды,существенноповышаютчувствительностьиселективностьизмеренийконцентраций малых примесей загрязняющих веществ.Практическая значимость исследованияПредложенная процедура одновременного измерения скоростей упругой ивращательно неупругой столкновительной релаксации заселенностей КВ уровнеймолекулможетдатьболеедетальнуюинформациюомежмолекулярныхвзаимодействиях.Показаны преимущества использования эффекта частичной инверсии дляизмерения параметров слабых КВ переходов.Выведенные формулы для поглощенной энергии молекулярного газа при егооднофотонном, каскадном и двухфотонном возбуждении ИК лазерным импульсом вусловиях колебательной и вращательной столкновительной релаксации могут найтиприменение в разработке новых схем нелинейной оптоакустической спектроскопии.Предсказанные эффекты неравновесного изменения спектров поглощениямогут использоваться для управления прозрачностью атмосферы, например, путемуменьшения сильного мешающего поглощения молекул H2O и CO2 с помощью ИКлазеров.Данноеспектроскопическогообстоятельстводетектированияспособномалыхповыситьконцентрацийчувствительностьгазов,атакжезначительно снизить тепловое расплывание лазерного пучка.
Неравновесные8эффекты в континууме водяного пара могут применяться для постановкиэкспериментов с целью окончательного выяснения природы континуума водяногопара в различных спектральных областях, а также для построения надежной моделиконтинуума при высоких температурах в условиях термодинамического равновесия.Полученныерезультатыпорадиотепловойвизуализациивихревогосамолетного следа позволяют планировать эксперимент по обнаружению следа наразличных высотах полета.Предложеный простой метод экспериментального определения спектральнойформыузкополоснойспектрометраможетлинииИКизлученияиспользоватьсядляперестраиваемогоизмеренийвслучаелазерногоотсутствияспециальной аппаратуры высокой разрешающей силы.Разработанные методы и программы для газоанализа многокомпонентныхсмесей и результаты расчетов могут быть использованы при планированииэксперимента и разработке приборов дистанционного зондирования атмосферы игазовых потоков (например, выхлопов двигателей различных транспортных средств,в том числе реактивных самолетов).Апробация работыСписок 31 основных работ, опубликованных по теме диссертации, приведенв конце автореферата.Материалы диссертации неоднократно докладывались и обсуждались наконференциях и совещаниях в нашей стране и за рубежом, в том числе: на XIСимпозиуме и Школе по молекулярной спектроскопии высокого разрешения(Москва-НижнийНовгород-Москва,1993);Международнойконференции"Фундаментальные исследования в аэрокосмической науке" (Жуковский, 1994);Рабочей группе по оптическим методам для мониторинга окружающей атмосферы(Триест, 1995); 4-м Украинско- русско- китайском симпозиуме по пространству итехнологии (Киев, 1996); 1-й, 2-й и 3-й Объединенной рабочей группе МНТЦ/ЦАГИпо экологическим аспектам влияния сверхзвуковых гражданских самолетов второгопоколения на окружающую среду (Жуковский, 1996, 1997, 1998); Третьеймеждународнойконференцииивыставке"Дистанционноезондированиеавиационного базирования" (Копенгаген, 1997); Международном симпозиуме"Авиация-2000.Перспективы"(Жуковский,1997);Научныхчтенияхпокосмонавтике, посвященных памяти С.П.Королева (Москва, 1997); XXXII Научныхчтениях, посвященных разработке творческого наследия К.Э.Циолковского (Калуга,1997); Международнойконференции по экологии городов (Родос, 1998);9МеждународнойконференциипонелинейнойМеждународнойконференции“Лазеры2000”оптике(Москва,(Альбукерке,2000);1998);7-йМеждународной конференции по лазерам и лазерно- информационным технологиям(Суздаль, 2001); Научных сессиях МИФИ (Москва-2001, 2002); Международнойконференции по технологиям применения лазеров (Москва, 2002); Международнойрабочей группе по приложениям атмосферной спектроскопии (Москва, 2002);Международном симпозиуме по горению и загрязнению атмосферы (СанктПетербург, 2003); 18-м и 19-м Коллоквиумах по молекулярной спектроскопиивысокогоразрешения(Дижон,2003;Саламанка2005);8-йКонференцииЕвропейского Физического Общества по атомной и молекулярной физике (Ренн,2004); 18-й Международной конференции по молекулярной спектроскопиивысокого разрешения (Прага, 2004); Европейской конференции по нелинейнойоптической спектроскопии (ECONOS’2005, Оксфорд, 2005), а также на научныхсеминарах ИПЛИТ РАН, ТРИНИТИ (г.
Троицк), кафедры ОФ и ВП физическогофакультета МГУ, ИОФ РАН (Москва), ЦАГИ (Жуковский), лабораториимолекулярной физики университета Франш Конте (Безансон).Личный вклад автораВ диссертации систематизированы работы автора, выполненные в период1985-2005 г. и относящиеся к вычислительной линейной и нелинейной КВспектроскопии неравновесных многокомпонентных газов. Представленный вдиссертации материал основан на идеях автора и получен им лично или при егоопределяющем участии.Структура и объем работыДиссертация состоит из введения, шести глав, заключения, приложения испискацитируемой литературы.
Объемдиссертациисоставляет 365 стр.,включающих 148 рисунков, 30 таблиц, библиографию на 34 стр. (485 ссылок,производимых по главам) и 9 стр. Приложений к отдельным главам.СОДЕРЖАНИЕ ДИССЕРТАЦИИВо Введении к диссертации дается общая характеристика работы иобосновывается ее актуальность. Сделан краткий исторический обзор развития исовременного состояния КВ спектроскопии молекулярных газов, определеныпринципиальные направления исследований, обозначено место диссертации в рядуработ по сходной тематике. Сформулированы цели работы, защищаемыеположения, показана научная и практическая значимость полученных результатов.10Далее во введении приведено краткое содержание глав диссертации и перечисленысовещания и конференции, на которых докладывались ее основные результаты.Главы I-IV диссертации посвящены разработке различных вопросовфундаментальной КВ спектроскопии, а Главы V-VI - решению некоторыхактуальных задач диагностики загрязненной атмосферы.В Главе I исследуется лазерное возбуждение КВ и колебательных уровнеймолекул в столкновительных условиях с учетом вносимых излучением искаженийраспределений по скоростям.