Диссертация (1097685), страница 3

Просмтор этого файла доступен только зарегистрированным пользователям. Но у нас супер быстрая регистрация: достаточно только электронной почты!

Текст из файла (страница 3)

Это позволяет выделить вклад каждой из подсистем в обнаруженных эффектах испособствует лучшему пониманию механизмов спонтанных и индуцированных магнитнымполем фазовых переходов, механизмов появления сильной магнитоэлектрической связи вмагнитоупорядоченных и парамагнитных материалах, природы магнитной анизотропии,проблемыопределенияэлектронногоспектраиволновыхфункцийРЗионавмагнитоупорядоченном кристалле и др.В качестве объектов исследования были выбраны тригональные РЗ бораты RM3(BO3)4(R = Y, La-Lu; M = Al, Sc, Сr, Fe, Ga), привлекающие в последнее десятилетие все большеевнимание благодаря своим ярким физическим свойствам и их большому разнообразию приразличных комбинациях R- и М-элементов [6, 7, 8].

Для боратов с двумя магнитнымиподсистемамиRFe3(BO3)4(ферробораты)установленаихпринадлежностькклассумультиферроиков. Железная подсистема в ферроборатах упорядочивается антиферромагнитнопри температурах ТN  30-40 К. Редкоземельная подсистема подмагничена за счетf–d-взаимодействия и дает значительный вклад в магнитную анизотропию соединения иориентацию магнитных моментов. Бораты с одной магнитной подсистемой RAl3(BO3)4(алюмобораты) сочетают люминесцентные и ярко выраженные нелинейные оптическиесвойстваи,какнедавнобылоустановлено,обнаруживаютгигантскиезначениямагнитоэлектрической поляризации, в разы превышающие известные максимальные значенияполяризации, в том числе и в ферроборатах [8].

Представляет большой интерес исследованиеновых боратов замещенных (смешанных) составов R1(1)x R (x2) M3 (BO3 )4 , обеспечивающих ещебольшее разнообразие обнаруживаемых эффектов, а в ряде случаев и их усиление.8Бораты с двумя магнитными подсистемами (M = Fе или Cr) в области упорядочения ведутсебя как трехмерные антиферромагнетики, что позволяет при их изучении применять обычныетеоретические подходы, например приближение молекулярного поля.

В ферроборатахRFe3(BO3)4 с разными РЗ ионами реализуются разные магнитные структуры и расчетмагнитных, магнитоупругих и других характеристик в апробированной модели КП дляРЗ иона позволяет установить роль РЗ подсистемы в формировании магнитного поведения.Сравнение рассчитанных характеристик боратов RM3(BO3)4 с экспериментальными даннымипозволяет определить актуальные параметры и анализировать их изменения как по РЗ ряду, таки между изоструктурными модификациями.Целью диссертационной работы являлось теоретическое исследование магнитных,магнитоупругих и спектроскопических свойств соединений с 4f- и 3d-ионами чистых,замещенных и разбавленных составов в рамках единого подхода.Задачами работы являлись: построение теоретического подхода, отражающего иерархию взаимодействий икристаллическую и магнитную структуру РЗ боратов RM3(BO3)4 (M = Al, Cr, Fe, Ga) чистых,замещенных и разбавленных составов на основе апробированного подхода для случая чистыхРЗ ферроборатов; определение параметров КП для РЗ ионов в структуре боратов RM3(BO3)4 с одной идвумя магнитными подсистемами; расчетмагнитных,магнитоупругихиспектроскопическиххарактеристиквмагнитоупорядоченной и парамагнитной фазах, а также анализ их аномалий при спонтанных ииндуцированных магнитным полем фазовых переходах; установление механизмов и описаниефазовых переходов; расчет полевых и температурных зависимостей мультипольных моментов РЗ ионов,определение актуальных моментов и их сопоставление с полевыми и температурнымизависимостями электрической поляризации; расчет эффекта Зеемана в магнитном поле с целью сопоставления особенностей спектраРЗ иона и термодинамических характеристик; количественная интерпретация экспериментальных данных и определение параметровисследуемых соединений; сравнительный анализ исследованных свойств и их зависимости от типа основногосостояния РЗ иона, соединения и магнитного поля.В соответствии с поставленными задачами в качестве объектов исследования быливыбраны следующие соединения:91) РЗ бораты с двумя магнитными подсистемами: ферробораты RFe3(BO3)4, разбавленныеферроборатыRxY1-xFe3(BO3)4,хромоборатыRCr3(BO3)4,замещенныеферроборатыNd1-xDyxFe3(BO3)4, Tb1-xErxFe3(BO3)4, Sm1-xHoxFe3(BO3)4 и Ho1-xNdxFe3(BO3)4;2) РЗ бораты с одной магнитной подсистемой: алюмобораты RAl3(BO3)4, разбавленныйалюмоборатY0.65Nd0.35Al3(BO3)4,галлоборатHoGa3(BO3)4,замещенныеалюмоборатыHo1-хNdхAl3(BO3)4 и TmAl3-xScx(BO3)4.Всего с учетом концентраций исследовано 34 состава РЗ боратов.Научная новизна и защищаемые результаты.

Впервые проведены расчеты магнитных,магнитоупругих и спектроскопических характеристик соединений с 4f- и 3d-ионами чистых,замещенных и разбавленных составов в рамках единого подхода, основанного на модели КПдля РЗ иона и приближении молекулярного поля, а также количественная интерпретацияэкспериментальных данных и определение параметров исследованных соединений.Конкретная научная новизна диссертационной работы определяется следующимиосновными результатами, выносимыми на защиту: развитие теоретического подхода, позволяющего рассчитывать термодинамическиехарактеристики РЗ боратов RM3(BO3)4 (M = Al, Cr, Fe, Ga) чистых, замещенных и разбавленныхсоставов с любыми редкими землями; рассчитанные кривые намагничивания боратов с двумя магнитными подсистемами вупорядоченной и парамагнитной областях в широком температурном диапазоне:1) ферроборатов RFe3(BO3)4 с R = Y, Pr, Nd, Sm, Tb, Dy, Ho, Er;2) разбавленных ферроборатов PrxY1-xFe3(BO3)4 (x = 0.75, 0.67, 0.55, 0.45, 0.25) иRxY1-xFe3(BO3)4 (R = Dy и Tb);3) хромоборатов RCr3(BO3)4 с R = Nd, Tb и Dy;4) замещенныхферроборатовNd1-xDyxFe3(BO3)4(x=0.05,0.1,0.15,0.25,0.4),Tb0.25Er0.75Fe3(BO3)4, Sm0.7Ho0.3Fe3(BO3)4 и Ho0.5Nd0.5Fe3(BO3)4; рассчитанные кривые намагничивания боратов с одной магнитной подсистемой:1) алюмоборатов HoAl3(BO3)4, TmAl3(BO3)4 и ErAl3(BO3)4;2) разбавленного алюмобората Y0.65Nd0.35Al3(BO3)4;3) галлобората HoGa3(BO3)4;4) замещенных алюмоборатов Ho1-хNdхAl3(BO3)4 (х = 0.2, 0.5) и TmAl2.5Sc0.5(BO3)4; рассчитанные температурные зависимости начальной магнитной восприимчивости вдольосновныхкристаллографическихнаправлений;описаниеаномалийтипаШотткиисопоставление их со спектроскопической информацией для указанных боратов с одной и двумямагнитными подсистемами;10 установленные механизмы и описание фазовых переходов, индуцированных внешниммагнитным полем, для боратов с двумя магнитными подсистемами; описание спонтанногоспин-переориентационного перехода в HoFe3(BO3)4, Nd1-xDyxFe3(BO3)4 (x = 0.05, 0.1, 0.15, 0.25)и Ho0.5Nd0.5Fe3(BO3)4; описаниеипредсказаниетрансформациимагнитнойструктурывразбавленныхферроборатах; результаты расчета вклада РЗ подсистемы в теплоемкость боратов RM3(BO3)4; рассчитанные полевые и температурные зависимости мультипольных моментов РЗ ионов;анализприменимостиквадрупольногоимультипольногоприближенийиописаниемагнитострикции ферроборатов RFe3(BO3)4 с R = Pr, Nd, Sm, Tb, Dy, Ho, Er и алюмоборатовRAl3(BO3)4 с R = Ho и Tm; описание и предсказание аномалий теплового расширения; определенные актуальные мультипольные моменты РЗ ионов и их сопоставление сполевыми и температурными зависимостями электрической поляризации для боратов с одноймагнитной подсистемой; успешное сравнение рассчитанных магнитных, магнитоупругих и спектроскопическиххарактеристик с экспериментальными данными и определенные актуальные параметрыборатов RM3(BO3)4.Достоверностьполученныхрезультатовработыподтверждаетсяиспользованиемапробированных теоретических моделей, современных численных методов и согласиемполученных теоретических результатов с экспериментальными данными.Теоретическаяипрактическаязначимостьработы.Результатыпроведенноготеоретического исследования позволяют в едином подходе описать большую совокупностьособенностейповедениямагнитных,магнитоупругих,магнитоэлектрическихиспектроскопических свойств соединений с 4f- и 3d-ионами чистых, замещенных иразбавленных составов.

В рамках развитых в диссертации представлений объяснен большоймассив экспериментальных данных, некоторые аномалии исследованных характеристикпредсказаны и затем экспериментально обнаружены.Практическая значимость работы заключается в возможности применения полученныхрезультатов для эффективного управления физическими свойствами соединений с 4f- и 3dионами с помощью внешнего магнитного поля, температуры и замещений в R- и Мподсистемах, что в конечном счете будет способствовать созданию приборов, основанных навзаимном контроле магнитных, электрических и деформационных состояний.Работа выполнялась при финансовой поддержке трех грантов Президента РФ(МК-4393.2006.2 (руководитель), МК-497.2010.2 (руководитель) и МК-1700.2013.2), проектовРФФИ (№ 13-02-12442 офи_м2, № 12-02-31007 мол_а (руководитель) и № 09-02-90720-моб_ст),11Международного научно-технического центра (МНТЦ-3501) и гранта Губернатора Брянскойобласти (№ 3, 2011 г.

(руководитель)).Результаты исследования могут представлять практический интерес для научного икоммерческого использования в следующих организациях: МГУ им. М.В. Ломоносова(Москва), Институте кристаллографии им. А.В. Шубникова РАН (Москва), Институте общейфизики им. А.М. Прохорова РАН (Москва), Физико-техническом институте им. А.Ф. ИоффеРАН (С.-Петербург), Институте физики металлов УРО РАН (Екатеринбург), Институте физикиим. Л.В.

Киренского СО РАН (Красноярск), ФГУП «Гиредмет» (Москва) и др.Апробация результатов. Основные результаты, изложенные в диссертации, представленыв 45 докладах на всероссийских и международных конференциях, совещаниях и семинарах,основные из которых следующие: Moscow International Symposium on Magnetism (MISM – 2005,2008, 2011, 2014); Сильно коррелированные электронные системы и квантовые критическиеявления (Троицк, 2005); XX Международная юбилейная школа-семинар “Новые магнитныематериалы микроэлектроники” (Москва, 2006); III Joint European Magnetic Symposia(San Sebastian, Spain, 2006); 34-е, 35-е и 36-е совещания по физике низких температур(Ростов-на-Дону, 2006, Черноголовка, 2009 и Санкт-Петербург, 2012); XIII Feofilov symposiumon spectroscopy of crystals doped by rare earth and transition metal ions (Irkutsk, 2007);I, II и III международные, междисциплинарные симпозиумы “Среды со структурным имагнитным упорядочением” (Multiferroics – 2007, 2009, 2011, Ростов-на-Дону); Internationalconference on Functional Materials (Crimea, Ukraine, 2009); IV Байкальская международнаяконференция “Магнитные материалы.

Новые технологии” (Иркутск, 2010); Международнаяконференция “Научное наследие академика С.В. Вонсовского” (Екатеринбург, 2010);Международный семинар “Магнитные фазовые переходы” (Махачкала, 2010); Taiwan-RussiaJoin Symposium “Magnetism, Superconductivity and the Electronic Structure in Low-DimensionalSystems” (Kaohsiung, Taiwan, 2010); II International Conference for Young Scientists“Low temperature physics” (Kharkov, Ukraine, 2011); Международная научная конференция“Актуальные проблемы физики твердого тела” (Минск, Беларусь, 2011); XIX ВсероссийскаяконференцияXX“Оптика иВсероссийскаяспектроскопия конденсированныхконференцияпофизикесред”сегнетоэлектриков(Краснодар,2013);(Красноярск,2014);V и VI Euro-Asian Symposium “Trends in MAGnetism” (EASTMAG) (Vladivostok, 2013,Krasnoyarsk, 2016).Публикации.

Характеристики

Список файлов диссертации