Автореферат (1091439), страница 3
Текст из файла (страница 3)
Ненулевое значение параметра P0(непереключаемая поляризация) в квадратном трехчлене (1), связанное, какправило, с наличием дефектов разной природы (в том числе эпитаксиальныхнапряжений), приводит к асимметрии парабол интенсивности ВГотносительно нулевого внешнего поля [12]. Таким образом, анализируязависимости интенсивности ВГ от приложенного внешнего электрическогополя, можно провести качественную оценку влияния интерфейсныхнапряжений и других структурных параметров на сегнетоэлектрическиесвойства исследуемых гетероструктур.Для образцов мультислойных структур BSTO/LSMO показано (рис.
1),что форма сегнетоэлектрических петель существенно меняется в зависимостиот концентрации Ba в пленке BSTO. Полученная форма петель гистерезисапозволяет предположить возникновение в структуре дополнительныхполяризационных состояний (рисунок 1б,в) для концентраций x = 0,15 и х =0,3. Для объяснения механизмов возникновения этих состояний былиспользован подход, предложенный в работах [8, 13-18].Механизм образования «тройных» петель в сегнетоэлектрикахобусловлен, в первую очередь, комбинацией фазовых состояний. Например, вработе [13] показано, что в области малых полей сосуществуют одновременнонесоразмерная и соразмерная фаза. Такое поведение, наблюдаемое также вработах [14–17], проявляется только при температурах чуть выше Tc.11Рисунок 1. Зависимостьотвнешнегоэлектрическогополяинтенсивности ВГ (а) и вычисленной на основе соотношения (1)сегнетоэлектрической поляризации в пленке Ba(x)Sr(1-x)TiO3 сконцентрацией бария x = 0.15 (б); х = 0.3 (в); х = 0.5 (г).
Пунктир –графическое приближение модели смешанных фаз [18], сплошная линия– аппроксимация в рамках выбранной модели.Подобное мультифазное состояние описывается также в работе [18]. Вэтой работе для пленок BSTO с концентрациями Ba x = 0,2; 0,4; 0,6 показаноналичие такой мультифазной точки при температурах 120К, 200К, 250К,соответственно. Приведённые фазовые диаграммы наглядно демонстрируют,что наличие эпитаксиальных напряжений при комнатной температуре могутпереводить пленку из пара- в сегнетофазу.
При этом, чем большеконцентрация Ba, тем меньшее эпитаксиальное напряжение требуется длятакого перехода [18]. Этот факт находит подтверждение и в результатахданной диссертационной работы: петля гистерезиса для пленки BSTO сконцентрацией Ba x = 0,5 (и наибольшим значением эпитаксиальногонапряжения, см. Таблицу 1) имеет «обычный» вид, характерный длясегнетоэлектрика (рис. 1 г). Пленки с меньшими концентрациями и меньшимиэпитаксиальными напряжениями находятся, вероятно, в состояниисмешанных фаз, но при этом расположенных вблизи фазового перехода. Нарисунках 1(б,в,г) пунктирной линией показано графическое приближениемодели смешанных фаз [18], основанное на проведенном анализе, из которого12следует, что при концентрациях Ba x = 0,15 и x = 0,3 наблюдается «двойная» и«тройная» петля, соответственно.Полученные данные показывают, что при всех концентрациях барияслои BSTO в бислойных структурах находятся в сегнетофазе.
Этосвидетельствует о значительном сдвиге за счет эпитаксиальных напряженийтемпературы фазового перехода ( ∆T ( x = 0,15) ≈ 204 K , ∆T ( x = 0,3) ≈ 149 K ,∆T ( x = 0,5) ≈ 70 K ) относительно ее значений, полученных в работе [11] дляобъемных образцов.В четвертой главе были исследованы мультислои YFeO3/LaFeO3,имеющие структуру сверхрешетки. Эта сверхрешетка состоит изчередующихся слоев YFeO3(YFO) и LaFeO3(YFO) общей толщиной, равнойсуммарной толщине монослоев. Исследуемая серия сверхрешеток(YFeO3)n/(LaFeO3)n (n-число монослоев в каждого материала в паре n=1,3,4,5)была выращена на подложке DyScO3(DSO) с кристаллографическим срезом(001) методом импульсной лазерной абляции. Периодичность сверхрешеткибыла подтверждена результатами рентгенографического исследования,проведенного в Университете Ливерпуля [6].
Для выявления особенностей,возникших в сверхрешетках за счет механических напряжений на большомчисле интерфейсов, были исследованы дополнительно «чистые» пленки YFOи LFO, осаждение которых на подложку DSO проводилось тем же методом,что и осаждение сверхрешеток. Толщина пленок равнялась результирующейтолщине мультислойных структур.Центросимметричность LFO накладывает ограничение на разрешенныенелинейные вклады. Квадрупольный и магнитодипольный вклады разрешеныв такой структуре. Разделение этих вкладов может быть осуществлено путемпроведения спектральных исследований.
Для пленки LFO спектральныеизмерения в диапазоне ћω ≈ (1,35–1,55) эВ выявили резонансное поведениеинтенсивности ВГ с максимальным значением при накачке с энергией фотонаћω ≈ 1,4 эВ. При этом зависимость от магнитного поля илимагнитоиндуцированная ГВГ (МГВГ) в плоскости пленки LFO наблюдаласьлишь в области резонанса (ћω ≈ 1,4 эВ), что свидетельствует опреимущественном магнитодипольном вкладе в сигнал ГВГ в данной областичастот.Для анализа вкладов в ГВГ было проведено изучение поляризационныхзависимостей пленок LFO при двух значениях длины волны накачки: 800 нм(1,55 эВ) и 860 нм (1,4 эВ). Принимая во внимание, что для накачки с длинойволны 800 нм вклад в сигнал ВГ может быть сформирован только нелинейнойвосприимчивостью,включающейквадрупольныепереходыqee P ( 2ω ) = χE ( ω ) k E ( ω ) , были определены независимые ненулевыеiijkljklqeeи проведен их расчет.
Далее аналогичнымкомпоненты тензоров χ ijkeem и χ ijklобразом были рассмотрены особенности ГВГ вблизи резонанса интенсивностина длине волны накачки 860 нм. С учетом спектральной зависимости показано,13что лишь нелинейная восприимчивость χˆ eem демонстрирует резонансноеповедение не только для энергии фотонов ГВГ, но и для промежуточныхсостояний зоны 3 Г 5+ . Аппроксимация экспериментальных результатов былапроведенанаосноверасчетанелинейнойполяризацииeemeem=Pi (2ω ) χ ijk E (ω ) j H (ω ) k + χ ijkl E (ω ) j H (ω )l M l ,обусловленноймагнитодипольным и квадрупольным вкладом.На основании сравнения экспериментальных данных с расчетнымисделано предположение о том, что в пленке LFO влияние эпитаксиальныхнапряжений на границе «пленка–подложка» на нелинейно-оптический откликпленки пренебрежимо мало (скорее всего, за счет относительно большойтолщины пленки).Максимальная интенсивность ВГ, наблюдаемая от пленки YFO,соизмерима с сигналом от подложки и не превышает 12% от аналогичногозначения для сверхрешетки.Далее представлено феноменологическое описание нелинейныхпроцессов и экспериментальные результаты по ГВГ в сверхрешёткахYFeO3/LaFeO3.
Как было показано в работе [6], эпитаксиальные напряженияприводят к нарушению центра инверсии вдоль нормали к плоскости пленки(вдоль оси z). В этом случае пленки обладают симметрией mm2. При такойeeeсимметрии электродипольный (ЭД) вклад Pi ( 2ω ) = χ ijk E ( ω ) j E ( ω )k в сигналГВГ будет являться основным. Полученные поляризационные зависимостиинтенсивности ГВГ для сверхрешеток (YFeO3)n/(LaFeO3)n, при n = 1,3 и 5 идвух геометриях выходной поляризации (P,S) были аппроксимированы сучетом ЭД вклада для длины волны накачки 800нм.Анализ полученных значений нелинейных компонент для серии структур(YFeO3)n/(LaFeO3)n при n=1,3 и 5, продемонстрировал плавное убываниезначений для каждой из компонент при увеличении числа слоев.
Хорошеесовпадение экспериментальных и расчетных данных позволило утверждать,что электродипольный вклад в интенсивность ГВГ для сверхрешетки содинарным монослоем (YFeO3)1/(LaFeO3)1 является основным.Анализ резонансной спектральной зависимости ГВГ позволилутверждать, что источником нелинейного отклика в резонансе (2 ω =2,85эВ)является суперпозиция электродипольного и магнитодипольного вклада,которая (учитывая наличие дополнительного КД вклада) всегда присутствуетв сигнале ГВГ. Для серии структур (YFeO3)n/(LaFeO3)n при n = 1,3 и 5 и энергиифотона накачки ћω ≈ 1,4 эВ были получены поляризационные зависимости вгеометрии S-out и рассчитаны значения компонент тензора нелинейнойвосприимчивости. Показано, что с увеличением числа слоев n влияниемагнитного поля на интенсивность ГВГ ослабевает (далее этот эффект будетподтверждён зависимостями коэрцитивного поля), в то время как уголповорота плоскости поляризации для n = 5 максимален. Исследования«чистых» пленок показали, что и магнитоиндуцированная компонентаинтенсивности ВГ, и угол поворота поляризации в магнитном поле14максимальны в пленке LFO.
Магнитоиндуцированный вклад в интенсивностьВГ для структуры (YFeO3)1/(LaFeO3)1 сравним с «чистой» ферромагнитнойпленкой LFO, что может быть связано либо с максимальным количествоминтерфейсов, приводящих к максимальным суммарным вкладамэпитаксиальных напряжений, либо с наличием диэлектрической поляризациина интерфейсах, которая также максимальна для такой структуры (в этомслучае можно говорить о возможном магнитоэлектрическом взаимодействии).Измерения МГВГ были проведены в зависимости от приложенногомагнитного поля в диапазоне (-0.6; +0.6) Тл. Показано, что зависимостьинтенсивности ВГ от магнитного поля проявляется только при азимутальномположении образца, соответствующем минимуму интенсивности ВГ при Sполяризации выходного излучения ВГ.При других азимутальных положениях и поляризации выходногоизлучения в плоскости падения (P-out) зависимость от магнитного поля непроявляется,чтосвидетельствуетопреимущественномкристаллографическом вкладе в интенсивность ВГ.
На рисунке 2представлены результаты магнитоиндуцированной ГВГ. На рисунке 2(б)показано изменение ширины коэрцитивного поля в зависимости отпараметров структуры. При уменьшении количества монослоев коэрцитивноеполе увеличивается.Рисунок 2. (а) Полевые зависимости интенсивности второй оптическойгармоники в сверхрешетках (YFeO3)n/(LaFeO3)n, n = 1,3,4,5 и пленкеLaFeO3. (б) Зависимость коэрцитивного поля в сверхрешетках(YFeO3)n/(LaFeO3)n, n = 1,3,4,5 и пленке LaFeO3.На рис. 3 (а) представлен результат теоретического расчетаполяризации, проведенного различными методами в работе [6] в зависимостиот числа перовскитных элементарных ячеек (N) в каждом блоке сверхрешеткиLaFeO3-LnFeO. Кроме того, расчеты проводились в зависимости от катиона Ln- Y,Nd,Gd.На рисунке 3(б) представлена экспериментальная зависимостькомпонент тензора нелинейной восприимчивости от количества монослоев,15которая качественно подтверждает теоретическую модель, приведенную вработе [6].Рисунок 3.
(а) Рассчитанная поляризация (Р) в зависимости от числаперовскитных элементарных ячеек (N) в единичном слое пары YFO/LFO[6]. (б) Экспериментальная зависимость компонент тензора нелинейнойвосприимчивости от количества монослоев, рассчитанная изэкспериментальных данных.Наличие электро-дипольного вклада и наличие сегнетоэлектрическойполяризации было подтверждено электро-индуцированной зависимостьюГВГ. На рисунке 4 показаны полевые зависимости ГВГ в сверхрешеткеYFO/LFO с единичным монослоем.
![](https://s.studizba.com/z.php?f=/templates/si/i/noavatar.png&w=100&h=100&t=1"){kind=avatar}
