Диссертация (1090272), страница 15
Текст из файла (страница 15)
Такжерисунок для сравнения показывает, что поведение частоты осцилляцийсовпадает с ожидаемым поведением частоты квази-антиферромагнитноймоды. Все эти наблюдения находятся в отличном качественном согласии сфеноменологиейсветоиндуцированногообменноговзаимодействияиобратного магниторефрактивного эффекта.В полном согласии с ожиданиями, мы также наблюдали возбужденияосцилляций на частоте квази-антиферромагнитного резонанса в двухкристаллахErFeO3,которыебыливырезаныперпендикулярнокристаллографическим осям x и у, соответственно. Также эффект был виден вYFeO3, вырезанном перпендикулярно оси x, в образцах DyFeO3, которые быливыращены перпендикулярно осям x и y, соответственно, а также в гематите(см.
рисунок 25). Важно отметить, что во всех случаях эффект отчетливонаблюдался даже при комнатной температуре. Фаза измеренных колебанийизменилась на 180 градусов с изменением направления намагниченности (см.рисунок 26). Это наблюдение также находится в полном соответствии с тем,что ожидается, если свет возбуждает квази-антиферромагнитную модублагодаря изменению соотношения обменных констант D/J. На самом деле,самый первый из показанных экспериментов на примере FeBO3 исключилбольшинствоизвозможныхмеханизмоввозбужденияквази-антиферромагнитной моды, кроме сверхбыстрого воздействия света насоотношение D/J.
В отсутствии сильной анизотропии в плоскости образцавозбуждение спиновых осцилляций заданной фазы, которая не зависит отполяризации возможно только за счет изменения обменных констант. Иначе94совершенно непонятно, какая сила толкает спины в одном и том женаправлении всякий раз, когда свет действует на образец.Рисунок 23. Формы ТГц волн, которые генерировались в TmFeO3 (a) иYFeO3(b),(б)короткимилазернымиимпульсами.Измеренияпроводились для линейных и циркулярных поляризаций импульсовнакачки.
Градусы показывают угол между линейной поляризациейнаправлением намагниченности в образце95Рисунок 24. Температурныеиинтенсивностныезависимостиамплитуды и частоты осцилляций возбуждаемых FeBO3 и TmFeO3.a) Амплитуда (пустые квадраты) и частота (пустые круги) ТГц излученияпроисходящего из квази-антиферромагнитной моды в z образце FeBO3б) Амплитуда (пустые квадраты) и частота (пустые круги) ТГцизлучения происходящего из квази-антиферромагнитной моды в zобразце TmFeO3. Сплошные линии показывают ожидаемое поведениечастот квази-антиферромагнитной моды согласно более ранним работам(см.
например ссылку [169]). в) Амплитуда квази-антиферромагнитноймоды в FeBO3 при температуре 15 K как функция интенсивности. г)Амплитуда квази-антиферромагнитной моды в TmFeO3 при температуре35 K.96Рисунок 25. a) Магнитная структура гематита α-Fe2O3 ниже и вышеточки Морина б) Амплитуда (пустые квадраты) и частоты (пустые круги)ТГц излучения. Это колебание соответствует моде, которая появляетсятолько в состоянии со скошенными подрешетками т.е. выше точкиМорина TM.Рисунок 26. ГенерацияТГцизлучениявFeBO3длядвухпротивоположных ориентаций намагниченности.Заметим, что если предположить, что свет наводит в материале осьмагнитнойанизотропиивнаправлении,выделенноммеханическимнапряжением на образце, или еще каким-то неучтенным экспериментальным97артефактом, то даже в этом случае фотонаведенная анизотропия не способнаобъяснитьпоявлениекогерентныхосцилляцийначастотеквази-антиферромагнитной моды.
Такая фотонаведенная анизотропия инициируетосцилляции на частоте другой (квази-ферромагнитной) моды, когда векторнамагниченности не меняется по длине, но меняет ориентацию.Из описанных наблюдений отчетливо видно, что возбуждение квазиантиферромагнитной моды магнитного резонанса в слабых ферромагнетикахне зависит от поляризации, не свойственен какой-то специфическойкристаллографической ориентации или какому-то особенному химическомусоставу. Наблюдаемый эффект воздействия света на спины является намногоболее универсальным, чем обратный эффект Коттона-Мутона или обратныйэффект Фарадея.
Можно возразить, что благодаря описанным выше эффектамсвет не способен возбудить магнитные резонансы в таких коллинеарныхмагнетиках как NiO [133,173–175] и МnО [176]. Такое утверждение не совсемкорректно. Несмотря на то, что взаимодействие Мориа в этих магнетикахотсутствует, неколлинеарность магнитной структуры в данных случаях можноиндуцировать с помощью сильного внешнего магнитного поля.Сверхбыстрое изменение соотношения между обменными параметрами,которое показано в данной работе, основано на наблюдении фемтосекундноговозбуждения квази - антиферромагнитной моды спинового резонанса.
Насамом деле уже этот факт делает описанные эксперименты достаточноуникальными.Несмотрянабольшоечислоэкспериментовпосветоиндуцированной динамике спинов в ортоферритах и в борате железа[177–179], возбуждение квази-антиферромагнитной моды наблюдалосьтолько в DyFeO3 [112]. В этом случае эффект возбуждался циркулярнополяризованным светом с помощью обратного эффекта Фарадея. В нашихэкспериментах эффект наблюдается практически во всех исследованныхматериалах, и фаза спиновых осцилляций оказалась нечувствительной кполяризации света.98Важно отметить причины, почему изотропный эффект воздействияфемтосекундных лазерных импульсов на обменное взаимодействие ненаблюдался в более ранних экспериментах по изучению сверхбыстройспиновой динамики, индуцированной светом.
В этих более раннихэкспериментах основным методом зондирования ориентации спинов былмагнито-оптический эффект Фарадея. Этот эффект не зондирует спинынапрямую и сам зависит от величины магнито-оптической восприимчивости,которая тоже может быть переменной величиной. Как результат, кэкспериментальным данным по измерению магнитооптических эффектов свременным разрешением надо относится с осторожностью и адекватностьэффекта Фарадея, как зонда для измерения спиновой динамики, нужнодоказывать в каждом конкретном эксперименте. Применение более прямогометода TГц эмиссии для детектирования спиновой динамики позволилополучить больший простор для экспериментов [172] и четко показатьсуществование изотропного эффекта фемтосекундных лазерных импульсов наобменноевзаимодействие.Такжеважноотметить,чтогеометрияэкcперимента по детектированию ТГц излучения позволяет подавитьполяризационно зависимые эффекты и сконцентрироваться на измеренииэффектов изотропных, которые являются центральной темой данной главы.Возможным, но далеко не единственным механизмом измененияобменных констант в оксидах железа является активная накачка переходов спереносом заряда.
Эти переходы являются самыми сильными в спектрахоксидов железа и определяют оптический отклик этих веществ в широкомспектральном диапазоне.В FeBO3 и ортоферритах сильные переходы спереносом заряда между 2р-орбиталями кислорода и 3d-орбиталями ионовFe3+ наблюдаются около 3 эВ [178,180]. Можно предположить, что свет сэнергией фотонов приводит к нерезонансной накачке этих переходов,перемешивая только во время действия импульса волновые функцииосновного и возбужденного состояния.
Такое сверхбыстрое смешивание99волновых функций влияет на обменное взаимодействие между спинамисоседних ионов Fe3+. Как следствие, энергия обменного взаимодействиямежду спинами ионов железа тоже изменяется (см. рисунок 21). Такой эффектсвета на обменное взаимодействие должен быть возможен во всех магнитныхматериалах, магнитный порядок в которых определяется косвеннымобменным взаимодействием.
Нельзя исключать и важность d-d переходов вионах железа [179], что тоже может дать вклад в воздействие света наобменные константы. Тем не менее, только тогда, когда спины подрешетокскошены благодаря взаимодействию Дзялошинского-Мориа или влияниювнешнего магнитного поля, как будет показано в следующем параграфе, такоесверхбыстрое изменение обменного взаимодействия приведет к возбуждениюантиферромагнитного резонанса и последующему излучению терагерцовогоизлучения в соответствии с уравнением (22).Простой сценарий электронных процессов, лежащий в основеуправления обменными константами с помощью света, был предложенколлегами из Университета им. Радбауда (Наймеген) под руководством М.
И.Кацнельсона. Чтобы продемонстрировать эффект фемтосекундного лазерногоимпульса на обменное взаимодействие, численно оценивалась энергияобменного взаимодействия в кластере трех ионов Fe3+-O2-Fe3+, поведениекоторого определяется сильным кулоновским взаимодействием ионов Fe3+ сэнергией U, энергией перехода между ионами Fe3+ и O2амплитудойперехода(прыжка)междуионамиFe3+U1 U иO2-t0ивтермодинамическом равновесии. Если отношение t0/U мало, выражение дляобменного интеграла приблизительно можно записать какJ2 t 04U 1211 . U U1 Впроцессе численного моделирования было видно, что при появлениинерезонанснойнакачкиобменноевзаимодействиеусиливаетсяпропорционально интенсивности света.
Простую физическую картину этогоявления можно получить из анализа, проделанного коллегами из университета100г. Гамбурга под руководством М. Екстайн. В предположении, что накачканосит периодический характер, была применена теория Флокет (Floquet theory[181]). Из результатов анализа следовало, что фотоиндуцированное изменениеобменной константы удовлетворяет уравнению2 11144 J A 2 3. U1 U1 U U1 U U1 (23)где A- параметр, который зависит от квадрата амплитуды электрического полясветовойволныивероятностипереходаспереносомзарядавтермодинамическом равновесии, ω - частота световой волны. Качественно этовыражение напоминает хорошо известный оптический эффект Штарка, когдапод действием нерезонансной, но интенсивной лазерной накачки происходитперенормировкаэнергийэлектронныхсостояний.Вданномслучаепроисходит перенормировка энергии с переносом заряда.