Диссертация (1090272), страница 14
Текст из файла (страница 14)
Первый член ввыражении (1) описывает линейный по интенсивности вклад в симметричныйобмен J I opt . Второй член в этом выражении описывает то, как светизменяет взаимодействие Дзялошинского-Мориа D βI opt , что тоже являетсялинейной функцией интенсивности. Недавние исследования показали, чтоизотропный магниторефрактивный эффект является эффективным методомдля отслеживания сверхбыстрой динамики обменного d-f взаимодействия вEuTe[149].Какидругиемагнитооптическиеявления,прямомумагниторефрактивному эффекту можно противопоставить обратный эффект[2], описываемый тем же самым гамильтонианом (21).
Таким образом, видно,что действие света на обменное взаимодействие приводит к наведенномумоменту силы Ti, который действует на спины Si Ĥ Ti S i J S i S j 2 S i S j D ,Si (22)где γ – это модуль гиромагнитного отношения. Момент силы (22) равен нулюв материалах с коллинеарной магнитной структурой S i S j 0 . Этот моментне зависит от поляризации света в отличие от случаев, когда свет действует наспины через электро-дипольные переходы, орбитальный угловой момент испин-орбитальное взаимодействие [112,131,167] или напрямую используявзаимодействие магнитной компоненты световой волны и спинов [168,169].Это феноменологическое выражение можно интерпретировать на языкеэлектронных процессов.
Например, природой обменного взаимодействия в87широком классе оксидов переходных металлов является косвенное обменноевзаимодействие через ионы кислорода. В этом механизме сила обменноговзаимодействия определяется вероятностью электрона перейти (или дажеперепрыгнуть) с иона железа на соседний ион кислорода и оттуда наследующий соседний ион железа [152]. Таким образом, говорят, что обменноевзаимодействие существует благодаря виртуальным переходам с переносомзаряда. Можно предположить, что активная накачка этих электронныхпереходов мощными лазерными импульсами изменит вероятности переходовс переносом заряда и, таким образом, изменит обменные интегралы в среде(см.
рисунок 21).3.3. Действие коротких лазерных импульсов на обменное взаимодействиев оксидах железаДанный параграф является адаптированной версией следующейпубликации соискателя: R. Mikhaylovskiy, E. A. Secchi, J. Mentink, M. Eckstein,A. Wu, R. Pisarev, V. Kruglyak, M. Katsnelson, Th.
Rasing, and A. V. Kimel,Ultrafast optical modification of exchange interactions in iron oxides, NatureCommunications, 6, 8190 (2015).Антиферромагнитныеоксидыжелеза,обладающиеслабымферромагнетизмом, такие как борат железа FeBO3, редкоземельныеортоферриты RFeO3 и гематит -Fe2O3, являются естественными кандидатамидлянаблюдениясверхбыстроговоздействиясветанаобменноевзаимодействие. В этих соединениях ионы Fe3+ (S = 5/2, L = 0) образуют двемагнитные подрешетки, спины которых антиферромагнитно упорядочены засчетсимметричногоантисимметричногообменногообменноговзаимодействиявзаимодействия[170].ПрисутствиеДзялошинского-Мориаприводит к небольшому скосу спинов от антипараллельной ориентации наугол порядка 0.5-1°. Величина скоса определяется отношением D/J между88обменными параметрами.
Таким образом, можно было бы ожидать, чтосверхбыстрое оптическое возмущение обменных параметров также можетизменить их отношение D/J. Такое сверхбыстрое воздействие наведет моментсилы (2), который ударным образом воздействует на спины приведя их вдвижение. Легко увидеть, что это движение будет носить характер осцилляцийна частоте квази-антиферромагнитной моды магнитного резонанса [см.рисунок 22(а)]. Этот режим соответствует колебаниям величины слабогомагнитного момента без изменения его ориентации [171].
Согласноуравнениям (1) и (2), можно ожидать, что сверхбыстрое оптическоевозмущение обменных параметров в этих слабых ферромагнетиках являетсяизотропным механизмом. Таким образом, возбуждение магнитного резонансабудетпроисходитьнезависимоотполяризацииинаправленияраспространения света [171]. Возбужденный осциллирующий магнитныйдиполь, в свою очередь, должен приводить к генерации ТГц-излучения. Этоизлучение возможно измерить с помощью методов с временным разрешением[172].
Успешное применение этих методов было описано в ряде работ поферромагнитнымметаллам[61,62,173]имагнитнымдиэлектрикамNiO [133,174–176] и MnO [134].Таким образом, если сверхбыстрое лазерное возбуждение приведет ккогерентным осцилляциям спинов на частоте квази-антиферромагнитноймоды магнитного резонанса, то это будет свидетельствовать о том, что светизменил соотношение обменных параметров. О наличии когерентныхспиновых осцилляций можно будет судить, основываясь на измерениях ТГцизлучения, исходящего из исследуемого образца. Важно отметить, для того,чтобы терагерцовое излучение можно было детектировать в нашемэксперименте, излучающий магнитный диполь должен лежать в плоскостиобразца.
Это является одним из немногих экспериментальных ограничений вданной работе и не позволяет проводить исследования только в ряде случаев“неудачных” кристаллографических ориентаций [171].89J(0)+ΔJ, D(0)+ΔDExcitedState6T1ut+δtFe3+GroundState6A1gt+δt2U+Δ OFe3+ttJ(0), D(0)Fe3+O2-Fe3+E(t)Рисунок 21. Механизм оптического возбуждения спиновой динамики воксидах железа путем сверхбыстрого эффекта света на обменноевзаимодействие. Косвенное обменное взаимодействие между спинамиионов железа Fe3+ (S=5/2, L=0) через ионы кислорода O2- происходитблагодаря виртуальным переходам электронов t внутри кластера железокислород-железо.
Лазерный импульс с центральной энергией фотона1.55 эВ и произвольной поляризации возбуждает интенсивный электродипольный переход с переносом заряда 6A1g→6T1u преодолевая барьерU + Δ в кластере, изменяя волновые функции электронов и такимобразом изменяя соотношение D/J.90Длятого,чтобыдоказатьсуществованиеобратногомагниторефрактивного эффекта, который не зависит от поляризациифемтосекундного лазерного импульса, мы выбрали монокристаллическуюпластину FeBO3, которая была выращена так, что кристаллографическая ось zявлялась нормалью к поверхности образца. Такая ориентация очень удобна,так как в выбранной плоскости FeBO3 обладает ничтожной как оптической,так и магнитной анизотропией.
Намагниченность и спины в FeBO3 лежат вплоскости,перпендикулярнойоси. Вэксперименте намагниченностьудерживалась в определенном направлении в плоскости путем приложенияслабого магнитного поля порядка 0.1 Тл. На образец мы воздействоваликороткими лазерными импульсами длительностью короче, чем 100 фс.Центральная энергия фотонов в оптическом импульсе была выбрана около1.55 эВ.Для того, чтобы выявить, какие резонансы возбуждает такоесверхбыстрое возбуждение, детектировалось ТГц излучение от образца.Измерения проводились с временным разрешением и позволяли выявить фазуэлектрического поля излученной волны. Этот факт является ключевым дляопределения чувствительности магниторефрактивного эффекта к ориентацииобразца и поляризации света.
Этот принцип показан на рисунке 22(а).Оптическая накачка фокусируется на образец, распространяясь по нормали кобразцу вдоль кристаллографической оси z. ТГц излучение, котороераспространяется в том же направлении, попадает на детектор. ТГц излучениепроисходитиз-заосцилляцийнамагниченностиантиферромагнитной моды m(t).91начастотеквази-Рисунок 22.
Генерация терагерцового излучения в FeBO3 and TmFeO3индуцированная лазерными импульсами длительностью 100 фс.а) Намагниченность, составленная из намагниченностей двух магнитныхподрешеток, лежит в плоскости образца M = M1+M2. б) Генерациятерагерцового излучения в FeBO3 при разных температурах ниже 170 K.Время задержки 0 пс выбирается произвольно. в) Спектры излучения,полученныеврезультатепримененияпреобразованияФурьевременным зависимостям для FeBO3 (точки) и аппроксимация функциейЛоренца (линии). г) Генерация ТГц излучения в TmFeO3 при разныхтемпературах ниже 53 K. e) Спектры излучения, полученные врезультатепримененияпреобразованияФурьеквременнымзависимостям для TmFeO3 (точки) и аппроксимация функцией Лоренца(линии).92Временные зависимости электрического поля излученной волны,которые удалось детектировать в эксперименте, показаны на рисунке 22(b).
Изпреобразования Фурье видно, что лазерное возбуждение приводит кизлучению на частоте порядка 0.45 ГГц (см. рисунок 22(c)). Эта частотахорошо соотносится с частотой квази-антиферромагнитной моды магнитногорезонанса в FeBO3 [177]. Амплитуда колебаний постепенно уменьшается помере увеличения температуры и приближения к температуре Нееля TN ~350 K.Такие же измерения были проведены для другого слабого ферромагнетика.ПодобныеэкспериментысмонокристалломTmFeO3,вырезаннымперпендикулярно кристаллографической оси z, также показали, чтосверхбыстрое оптическое возбуждение приводит к генерации ТГц излучения.На частоте квази-антиферромагнитной моды, которая для этого материаланаходится около 0.8 ТГц [171].
Важно отметить, что для этого материалаизмерения возможно было провести только при температурах нижетемператур спин-реориентационного фазового перехода в TmFeO3. Дело втом, что магнитная структура в этом материале сильно зависит оттемпературы. При температуре ниже 80 К спины ионов железа направленывдоль кристаллографической оси z, а слабый ферромагнитный момент - вдольоси x. В диапазоне от 80 К до 90 К происходит плавный поворот спинов от осиz к оси x, который сопровождается переориентацией намагниченности от осиx к оси z. Магнитным диполем, излучающим на частоте квазиантиферромагнитной моды, является слабый магнитный момент, которыйосциллирует по длине, но не меняет ориентации.
В случае образцавырезанногоперпендикулярноосиzвышетемпературспин-реориентационного перехода диполь не лежит в плоскости образца ииспускаемое излучение не достигает нашего детектора. Тем не менее, дажеэксперименты при низкой температуре указывают на то, что и в TmFeO3 светэффективновозбуждаетквази-антиферромагнитнуюрезонанса.93модумагнитногоДля того чтобы показать, что данный механизм возбуждения квазиантиферромагнитной моды не зависит от поляризации и линейно зависит отинтенсивности оптического возбуждения, были проведены подробныеисследования. Результаты экспериментов с разными поляризациями показанына рисунке 23 и рисунке 24, как амплитуды ТГц осцилляций в различныхматериалах зависят от температуры и интенсивности возбуждения.