Методология интеграции гетерогенных информационных систем по свойствам неорганических веществ (1090084), страница 46
Текст из файла (страница 46)
7.1.3. Линейная регрессионная модель для <Ln>I3 (-∆Gof298 K, ккал/моль).2457.2. Этапы компьютерного конструирования новых соединенийЗадача конструирования новых неорганических соединений сформулированаследующим образом [1, 154]: необходимо найти совокупность химических элементов иих соотношение (т.е. качественный и количественный состав) для создания (призаданных внешних условиях) определенной пространственной молекулярной иликристаллической структуры соединения, позволяющей реализовать необходимыефункциональные свойства (формальная постановка задачи приведена в главе 1).Исходной информацией для расчетов должны быть только свойства химическихэлементов и данные о других уже изученных соединениях.
Таким образом, речь идет опоиске зависимостей между свойствами систем (например, свойствами соединений) исвойствами химических элементов, образующих эти системы.Одним из наиболее эффективных путей решения задачи конструированиямногокомпонентных неорганических соединений является компьютерный анализинформации БД с целью поиска сложных закономерностей образования соединенийопределенных типов [1, 154] с использованием методов обучения ЭВМ распознаваниюобразов [187, 190, 193]. Найденные закономерности могут быть представлены в видеассоциативной структуры данных, например, искусственной нейронной сети [193] илирастущей пирамидальной сети [187], а также в форме булевского выражения,продукционных правил [187, 193], системы алгебраических уравнений [190, 193] и т.д.Переменныминайденныхзакономерностей,какправило,являютсясвойствахимических элементов. В качестве целевого параметра могут быть выбранывозможность образования соединения или тип его кристаллической структуры призаданных условиях, некоторое пороговое значение физического параметра, например,критическая температура перехода в сверхпроводящее состояние: выше 4,2 K или нижеи т.д.Рассмотрим использование предложенного подхода для решения задачконструирования неорганических соединений, перспективных для поиска новыхвеществ для электроники.
В этом случае речь идет о нахождении (среди возможныхкомбинаций различных элементов) аналогов уже известных соединений, обладающихискомыми свойствами [191].Первый этап компьютерного конструирования новых соединений – этоэкспертный анализ информации баз данных по свойствам веществ для электроники ивыбор соединений-прототипов. Систематизированную информацию на этом этапепредоставляет описанная выше интегрированная система БД.
Учитывая важностьхимического состава и кристаллической структуры для проявления физических246свойств, было решено вести поиск аналогов соединений-прототипов именно по этимпараметрам: составу и кристаллической структуре.Следующий этап компьютерного конструирования – это отбор информации обизвестных аналогах по составу и/или типу кристаллической структуры в базе данныхпо свойствам неорганических соединений “Фазы”.
Например, для того, чтобыосуществить прогноз еще неисследованных селенидных систем, в которых приобычных условиях образуется соединение состава ABSe2 (A и B – здесь и далееразличные химические элементы), в БД “Фазы” запрашивается информация обизвестных системах с селеном, в которых образуются соединения прогнозируемогосостава, и о системах, в которых при нормальных условиях такие селениды необнаружены. Каждая система описывается в виде набора значений свойств химическихэлементов, входящих в её состав. Данные о свойствах химических элементовизвлекаются из БД “Elements”. Как правило, используется множество самых различныхсвойств элементов и/или их простых соединений (в данном случае простых селенидов).Результатом этого этапа является матрица, строками которой являются описаниясистем в терминах свойств элементов и/или их простых соединений и указание об ихпринадлежности к тому или иному классу систем (в данном случае – к классам систем собразованием и без образования соединений состава ABSe2).Далее с помощью программ обучения ЭВМ [187] или [193] проводится анализполученной матрицы и выделение интервалов изменения значений свойств, которыесоответствуют различным классам систем.
Результатом этого этапа являетсязакономерность, разделяющая системы на разные классы.На заключительном этапе в найденную закономерность подставляются наборызначений свойств элементов – компонентов еще неисследованных систем, иисследователь получает прогноз, будет ли образовываться в данной системесоединение заданного состава или нет.Точно так же можно получить прогноз соединений с определенным типомкристаллической структуры или с параметрами, значения которых находятся вопределенном интервале.На основе системного анализа процесса компьютерного конструированиянеорганических соединений разработана методика использования интегрированной ИССНВМ в качестве источника данных информационно-аналитической системы, (ИАС)используемой для поддержки принятия решений при исследовании неорганическихсоединений (рис.
7.2.1) [194].247Прогнозирующая ИС используется, если в интегрированной ИС нет данных посоединениям с нужными свойствами. После экспериментальной проверки результатовпрогноза, информация помещается в разработанную интегрированную ИС, пополняясоответствующие БД. При этом если эти данные не совпадают с результатом прогноза,то пользователь может инициировать переобучение системы с учетом новых данных.За счет использования большей обучающей системе, вероятно, удастся построитьлучшую закономерность и тем самым повысить точность будущих прогнозов.Приведемнекоторыепримерыкомпьютерногоконструированияновыхсоединений, перспективных для использования в электронике, согласно предложеннойсхеме использования интегрированной ИС в СППР.Рис. 7.2.1. Методика использования интегрированной ИС СНВМ в ИАС.2487.3.
Перспективные полупроводники ABX2Еще полвека назад академик Иоффе отметил в своей монографии [197], чтосвойства полупроводников, в первую очередь, определяются их химической природой,и поэтому могут быть предсказаны с этих позиций. Химическая природаполупроводниковых фаз непосредственно связана с их составом и кристаллическойструктурой.На основе анализа информации БД “Bandgap” и “Диаграмма” были отобранытройныеполупроводниковыесоединения-прототипыcразличнымистехиометрическими составами и осуществлено конструирование еще неполученныхфаз-аналоговполупроводниковыхсоединений.Матрицаинформациидлякомпьютерного анализа формировалась на основе данных БД “Фазы”.Программная система [187] была использована для прогноза новых соединенийсостава ABX2 (X = S, Se, Te), перспективных для поиска новых полупроводниковых инелинейно-оптическихвеществ.Дляописанияхимическихсоединенийбылииспользованы параметры химических элементов, хранящиеся в БД “Elements”:распределение электронов по энергетическим оболочкам изолированных атомов,электроотрицательности по Полингу, первые три потенциала ионизации, ковалентныерадиусы и т.д., а также энтальпии образования и энтропии соответствующихпростых халькогенидов (сульфидов или селенидов) при стандартных условиях.Втаблице 7.2данырезультатысравненияполученныхпрогнозовсэкспериментальными данными.
Приняты следующие обозначения: “+” – прогнозобразования соединений состава ABX2 при нормальных условиях; “-” – прогнозотсутствия соединений состава ABX2 в системе A-B-X при нормальных условиях; “”– соединение состава ABX2 существует и этот факт использован для обучения ЭВМ;“” – соединение состава ABX2 не образуется в системе A-B-X и этот фактиспользован для обучения ЭВМ; “” – прогноз образования соединения состава ABX2подтвержден экспериментом; “O” – прогноз отсутствия соединения состава ABX2 всистеме A-B-X подтвержден экспериментом; “” – прогноз отсутствия соединениясостава ABX2 в системе A-B-X не подтвержден экспериментом; пустые клетки –неопределенный прогноз. Из 61 проверенного прогноза только 3 оказалисьнеправильными.249Таблица 7.2. Часть таблицы прогноза образования соединений состава AIBIIIX2.XABIIIIBAlScTiVCrMnFeCoNiGaAsYRhInSbLaCePrNdPmSmEuGdTbDyHoErTmYbLuTlBiAcSSeTeNa Rb Ag Cs Tl Li Na K Rb Ag Li Na K Cu Rb Ag Cs Tl++++++++++ + - - ++ + - - + ? +- - + ++ +- - + + + + + + - + + + + + + + + + + + + ++++++++++++++++++++++++++++++++++++++++++++++++++++++++++++++++++++++++++++++++++++++++++++++++++++++++++++++++++++++++++?O++++++++++++++++++-+++++- +- +- + +- + O + + + ++ + ++ + + + + + + + + + + + ++ + + + + + ++ + ++ + + + + + + + + + + + + - + + + + + + + ++ + + + + + ++ + + + + + + + + + + + + + + + + + +Далее был осуществлен прогноз типа кристаллической структуры принормальном давлении и комнатной температуре для соединений, предсказанных выше250[1, 156].
Для соединений состава ABX2 с кристаллической структурой халькопиритабыла решена задача прогноза ширины запрещенной зоны с использованиемпрограммных комплексов обучения ЭВМ [187, 193]. Информация для компьютерногоанализа о ширине запрещенной зоны известных халькопиритов этого состава былаполучена из БД “Bandgap”. Для описания соединений были взяты следующие функцииот параметров химических элементов:отношение валентности к ковалентному радиусу;средняя атомная масса mср, вычисляемая по формуле mср = (mA + mB + 2mX)/4;среднее отношение первого потенциала ионизации к валентности I/z, вычисляемоепо формуле: I/z = {(Iz/z)A + (Iz/z)B + (Iz/z)X}/4.В таблице 7.3 даны результаты сравнения прогнозируемых значений ширинызапрещенной зоны с экспериментальными значениями для различных алгоритмов,программы которых включены в системы [187, 193].
![](https://s.studizba.com/z.php?f=/templates/si/i/noavatar.png&w=100&h=100&t=1"){kind=avatar}
