Сцинтилляционный спектрометр
4. Сцинтилляционный спектрометр. Сцинтилляционный метод регистрации частиц - один из наиболее старых методов. Развитие этого высокоэффективного способа стало принципиально возможно лишь после изобретения фотоэлектронных умножителей - приборов, обладающих способностью регистрировать слабые вспышки света. Сцинтилляционные счетчики и спектрометры благодаря своей высокой эффективности получили широкое применение и в ядерной физике, и в биологии, и в геологии, и в медицине, практически во всех областях науки и техники.
Сцинтилляционные спектрометры и счетчики, как правило, содержат детектор (блок регистрации ионизирующего излучения) и электронный блок обработки и представления полученной информации. Сцинтилляционные детекторы состоят из сцинтиллятора и фотоэлектронного умножителя (ФЭУ). В них происходит возбуждение и ионизация атомов (молекул) сцинтиллятора под воздействием ионизирующего излучения. Энергия возбуждения испускается затем в виде квантов света, которые регистрируются ФЭУ. Последний преобразует световую вспышку в поток электронов и усиливает его, давая на выходе импульс напряжения.
Сцинтилляторами называют такие вещества, которые под действием заряженных частиц или длинноволнового электромагнитного излучения испускают фотоны в видимой или ультрафиолетовой части спектра. Сцинтиллятором может быть только такое вещество, в котором велика вероятность испускания фотонов атомами и молекулами в возбужденных состояниях и мала вероятность поглощения испущенных фотонов, т.е. в сцинтилляторе спектр испускания электромагнитного излучения должен быть сдвинут относительно полосы поглощения. В качестве сцинтилляторов применяют некоторые неорганические и органические вещества в газообразной, жидкой и твердой формах. В сцинтилляторе вспышки света появляются не только под действием заряженных частиц, но и под действием гамма-квантов и нейтронов, так как гамма-кванты, взаимодействуя с атомами, создают при рассеянии электроны отдачи (фотоэлектроны при поглощении), а нейтроны взаимодействуя с ядрами, создают ядра отдачи. Попадая в сцинтиллятор, фотон с энергией Е в результате взаимодействия передает электрону или другой заряженной частице часть своей энергии. В результате упругих и неупругих столкновений электрон всю свою энергию передает атомам, молекулам, электронам сцинтиллятора. Часть поглощенной энергии выделяется в виде фотонов со средней энергией hν. Отношение энергии световой вспышки к энергии, поглощенной в сцинтилляторе, называют конверсионной эффективностью сцинтиллятора С0f. Конверсионная эффективность для разных сцинтилляторов различна, но, как правило, не превышает 0,3. При возбуждении сцинтилляторов видимым светом или ультрафиолетовым излучением конверсионная эффективность возрастает и достигает 0,8...0,9.
Количество света, испускаемое сцинтиллятором, характеризуется величиной световыхода æ, которую определяют как отношение числа фотонов, возникающих в сцинтилляторе, к энергии, потерянной частицей в сцинтилляторе. Обратная величина 1/æ - это количество энергии, поглощенное в сцинтилляторе и необходимое для создания одного фотона.
Как световыход, так и конверсионная эффективность сцинтиллятора зависят от удельной потери энергии частицами dЕ/dx. Распределение во времени испускаемых сцинтиллятором фотонов зависит от времени образования возбужденных состояний и от среднего времени жизни атомов в этих возбужденных состояниях. Время образования возбужденных состояний мало. Оно определяется временем жизни заряженной частицы в веществе @10-9...10-10с и временем миграции энергии возбуждения. Возбужденные состояния характеризуются средним временем жизни t, называемым временем высвечивания сцинтиллятора. Это время характерно для каждого сцинтиллятора и имеет значения в пределах 10-9 …10-5с. Так как время образования возбужденных состояний мало в сравнении с временем высвечивания сцинтиллятора, то испускание фотонов будет распределено во времени по экспоненциальному закону. Для многих сцинтилляторов зависимость интенсивности высвечивания от времени имеет сложный вид, который можно описать суммой нескольких экспонент с различными временами высвечивания t.
Среди неорганических сцинтилляторов наибольшее распространение получили активированные монокристаллы галогенидов щелочных металлов. Определенный интерес представляют также кристаллы сернистого цинка (ZnS), фтористого кальция (CaF2) и вольфраматов кальция и кадмия (CaWO4 , CdWO4). Неорганические кристаллы являются изоляторами. Взаимодействие атомов, расположенных в решетке изолятора, приводит к расщеплению энергетических уровней и образованию заполненной валентной зоны, запрещенной зоны и зоны проводимости. В обычном состоянии кристалла в зоне проводимости нет электронов, а валентная зона полностью заполнена. При прохождении заряженной частицы в кристалле ее энергия расходуется на перевод электронов в зону проводимости и образование «дырок» в валентной зоне. В неактивированных кристаллах при комнатной температуре процесс рекомбинации - очень медленный процесс (процесс диффузии). Вероятность нерадиационного перехода из зоны проводимости в валентную зону оказывается малой, а фотоны при радиационном переходе будут эффективно поглощаться в кристалле, поскольку их спектр совпадает со спектром поглощения. В реальных кристаллах из-за дефектов кристаллической решетки и из-за примесей в запрещенной зоне образуются локальные энергетические уровни. Примесные локальные уровни в зависимости от их происхождения могут иметь различные времена жизни относительно радиационных и нерадиационых переходов. Если время жизни относительно радиационного перехода мало, то это приводит к появлению квантов люминесценции. Локальные уровни, с которых с большой вероятностью происходят радиционные переходы, называют центрами люминесценции. Локальные уровни, переходы с которых имеют преимущественно нерадиационный характер, называют центрами тушения.
Для увеличения плотности центров люминесценции в неорганические сцинтилляторы вводят специальные примеси (активаторы). Для кристаллов галогенидов щелочных металлов хорошим активатором является таллий (Tl).
Спектр фотонов люминесценции не зависит от способа возбуждения кристалла и определяется структурой энергетических уровней кристалла. Для неорганических кристаллов явление люминесценции - свойство определенного агрегатного состояния вещества. Для измерения энергии заряженных частиц с помощью сцинтилляционных счетчиков необходимо знать связь между световыходом сцинтиллятора и энергией частиц. Световыход неорганических сцинтилляторов зависит от плотности ионизации. Для однозначного определения энергии зарегистрированной частицы необходимо, чтобы зависимость световыхода сцинтиллятора от энергии частицы была линейной.
Наибольшим световыходом обладают кристаллы сернистого цинка, но их не удается получить сколь-нибудь больших размеров (обычно ZnS(Ag) - это мелкокристаллический порошок), что существенно ослабляет поток фотонов люминесценции.
Рекомендуемые материалы
Кристаллы иодистого натрия, активированного таллием, являются одним из лучших сцинтилляторов, т.к. имеют самый большой световыход и могут быть выращены больших размеров (до 200...300 мм). Они обладают высокой прозрачность для собственного излучения. Однако кристаллы иодистого натрия обладают большой гигроскопичностью.
Кристалл CsJ(Tl) - весьма удобный для использования сцинтиллятор. Он не гигроскопичен, легко выращивается в виде больших монокристаллов (порядка 100 мм в диаметре). Сильная зависимость времени высвечивания от плотности ионизации позволяет легко идентифицировать частицы в смешанных потоках излучения (например, альфа- и бета-излучения). Кристаллы иодистого натрия и иодистого цезия содержат атомы с большим атомным номером и являются высокоэффективными детекторами гамма-излучения.
Кристаллы СSJ (Tl) , несмотря на малый световыход и небольшой атомный номер атомов, широко применяются при регистрации гамма-квантов, сопровождаемых потоком нейтронов. Они удобны в работе, не гигроскопичны, легко обрабатываются, но требуют применение специальных конверторов света для преобразования спектра испускания в область порядка 0,3...0,4 мкм.
Свойством люминесценции также обладают многие органические соединения. Среди них особое место занимает группа ароматических углеводородов. Органические сцинтилляторы изготовляют в виде монокристаллов (стильбен, антрацен, толан), а также жидких и твердых растворов ароматических соединений в растворителях. В отличие от неорганических сцинтилляторов в органических сцинтилляторах высвечивание фотонов связано с электронными переходами в возбужденных молекулах, т. е. люминесценция - свойство определенных органических молекул и присуща им в различных агрегатных состояниях. Для органических сцинтилляторов характерно малое время высвечивания t (10-8…10-9с), приближающееся в некоторых случаях к времени жизни отдельной молекулы в возбужденном состоянии. Сцинтилляционный процесс обычно разделяют на три стадии: 1) возбуждение молекул вещества заряженной частицей, время возбуждения 10-12… 10-10с; 2) миграция энергии возбуждения (10-9с); 3) высвечивание фотонов люминесценции (10-8…10-9с). Первая и третья стадии для всех органических сцинтилляторов имеют много общего независимо от их агрегатного состояния. Вторая стадия существенно зависит от агрегатного состояния сцинтиллятора. В органических сцинтилляторах из-за частичного перекрытия спектров испускания и спектров поглощения световыход и среднее время высвечивания зависят от размеров сцинтилляторов. Для всех органических сцинтилляторов независимо от их агрегатного состояния световыход для легких частиц (электронов) примерно в 10 раз больше, чем для тяжелых (альфа-частиц) той же энергии.
Известно большое число органических кристаллических сцинтилляторов, однако, следует отметить отдельно стильбен (С14 H12) и антрацен (С14H10).
Стильбен обладает малым временем высвечивания быстрой компоненты (6×10-9с) и сравнительно высокой конверсионной эффективностью (С0f=0,02). Кристаллы стильбена выращивают больших размеров, они легко обрабатываются. Стильбен широко применяется для спектрометрии нейтронов по протонам отдачи и для гамма-спектрометрии.
Антрацен имеет наибольшую конверсионную эффективность среди органических сцинтилляторов (порядка 0,04).Световой выход в антрацене линейно зависит от энергии электронов, а для тяжелых заряженных частиц линейность нарушается.
Жидкие сцинтилляторы имеют ряд неоспоримых преимуществ, хотя по световыходу уступают кристаллическим. Они могут использоваться в больших объемах (десятки литров), в них можно растворять вещества, содержащие стабильные и радиоактивные изотопы. Растворение металлоорганических соединений (свинец, висмут) значительно увеличивает эффективность регистрации гамма-излучения. Введение радиоактивных изотопов позволяет использовать 4p-геометрию и изучать малые активности бета-излучателей. Жидкие сцинтилляторы (Р-терфенил в ксилоле, 2,5-дифенилоксазол в толуоле) состоят из растворителя (толуол, ксилол) и активатора. Активатор и растворитель жидкого сцинтиллятора подбирают таким образом, чтобы первый возбужденный уровень растворителя был выше первого возбужденного уровня активатора, т.е. чтобы спектр испускания растворителя хорошо перекрывался спектром поглощения активатора. Поскольку спектр испускания активатора не совпадает со спектром поглощения растворителя, а концентрация активатора мала, то раствор оказывается прозрачным для спектра испускания активатора. Спектры испускания органических сцинтилляторов имеют максимум в области длин волн 4000...3500 A0. Для лучшего соответствия спектра испускания сцинтилляторов спектральной чувствительности фотоумножителя добавляют небольшие количества (0,01...0,5 г/л) сместителей спектра.
Широкое применение получили пластические сцинтилляторы - твердые растворы некоторых органических сцинтилляторов в полистироле и поливинилтолуоле (например, тетрафинилбутадиен в полистироле, р-терфенил в полистироле). Они обладают хорошими оптическими свойствами, могут применяться в широком интервале температур - -200...+70С. Пластические сцинтилляторы хорошо полируются, в них можно вводить сместители спектров, различные соединения для увеличения эффективности при регистрации нейтронов и гамма-квантов. Процесс возбуждения и передачи энергии молекулам активатора (стильбена, бифенила, нафталина, тетрафенилбутадиена) происходит так же, как и в жидких сцинтилляторах. Так как давление насыщенных паров у пластических сцинтилляторов существенно меньше, чем у органических кристаллов и тем более у жидких сцинтилляторов, они могут успешно применяться в вакууме.
В пластических сцинтилляторах световыход существенно зависит от плотности ионизации. Они имеют хорошую радиационную устойчивость - в 30...50 раз большую, чем для органических кристаллов. Так как многие благородные газы, их смеси, а также смеси благородных газов с водородом и азотом обладают сцинтилляционными свойствами, их часто применяют в качестве газовых сцинтилляторов. Наибольший световыход у ксенона и смеси ксенона с гелием. Сцинцилляционные свойства благородных газов объясняются радиационными переходами с метастабильных уровней ионов газа. Спектры испускания газовых сцинтилляторов лежат в области ультрафиолетового излучения, где конверсионная эффективность катодов фотоумножителей мала. Поэтому при работе с газовыми сцинтилляторами для получения большого световыхода обычно применяют сместители спектров (дифенилстильбен, кватерфенил). Применение дифенилстильбена резко увеличивает световыход газовых сцинтилляторов, а применение кватерфенила - амплитуду импульса на выходе ФЭУ. Благородные газы являются сцинтилляторами и в жидкой и в твердой фазах. Они очень чувствительны к примесям.
Второй основной составляющей сцинтилляционного детектора является фотоэлектронный умножитель (ФЭУ). ФЭУ - это электровакуумный прибор, который способен регистрировать слабые вспышки света. Основные детали ФЭУ – фотокатод, диафрагма, система динодов и анод, размещенные под вакуумом в стеклянной колбе.
Фотоны света, попадая на фотокатод ФЭУ, в результате фотоэффекта выбивают электроны. За счет внешнего электрического поля электроны направляются на диноды ФЭУ, где происходит вторичная электронная эмиссия, в результате которой на анод ФЭУ попадает в десятки и сотни тысяч раз большее количество электронов. Таким образом, рождается импульс тока, который затем регистрируется соответствующими электронными схемами.
В фотоумножителях используются сложные фотокатоды, которые обладают высокой чувствительностью в области видимого света, а также в близких к ней ультрафиолетовой и инфракрасной областях. Фотокатоды обычно делают полупрозрачными и наносят или прямо на колбу ФЭУ, или на прозрачную металлическую подложку, предварительно напыляемую на стекло. Эффективность фотокатодов характеризуют либо конверсионной эффективностью, либо интегральной, либо спектральной чувствительностью. Наиболее полной характеристикой катода является его спектральная чувствительность. Спектральная чувствительность - это отношение тока фотокатода к потоку лучистой энергии фотонов с данной длиной волны. Интегральная чувствительность фотокатода зависит от источника света и, естественно, от сцинтиллятора. Интегральная чувствительность фотокатодов лежит обычно в интервале 10...200 мка/лм.
Конверсионную эффективность фотокатода можно представить в виде произведения двух вероятностей: вероятности поглощения фотонов в фотокатоде и вероятности выхода электронов из фотокатода. Чем больше конверсионная чувствительность, тем лучшими характеристиками будет обладать сцинтилляционный детектор, однако, даже для монохроматического источника света она в лучшем случае достигает 0,3.
Интегральная чувствительность фотокатодов в процессе эксплуатации падает. Причем чем больше световой поток и чем дольше происходит освещение фотокатода, тем меньше становится его чувствительность. Фотокатоды после длительного отдыха частично или полностью восстанавливают свою чувствительность.
Система динодов в ФЭУ предназначена для усиления потоков электронов. Размножение электронов на каждом диноде происходит в результате вторичной электронной эмиссии. Процесс «размножения» электронов эффективен, если коэффициент вторичной электронной эмиссии больше единицы и существует возможность полного сбора электронов вторичной эмиссии из предыдущего динода на последующий. Вторичная электронная эмиссия характеризуется коэффициентом вторичной эмиссии J: отношением тока вторичных электронов к току первичных. Коэффициент вторичной эмиссии зависит от материала и состояния его поверхности, от энергии первичных электронов, угла падения электронов. Коэффициент вторичной эмиссии с увеличением энергии электронов вначале растет, а затем, выше энергий 100...1000 эв падает. Энергетическое распределение вторичных электронов слабо зависит от энергии первичных. Максимальное значение J для металлов лежит в пределах 100...800 эв. В современных фотоумножителях диноды или покрывают слоем вещества, имеющего существенно большие величины J, или используют их сплавы. Диноды фотоумножителей имеют различную форму, и их можно разделить на две группы: фокусирующие и диноды жалюзного типа. Фокусирующие диноды бывают разных конфигураций: коробчатые, корытообразные и др. В некоторых фотоумножителях фокусирующие диноды располагают не по линейной схеме, а по круговой. При таком расположении удается значительно сократить длину ФЭУ. Число динодов в фотоумножителях обычно равно десяти-двенадцати. Между динодами создают разность потенциалов с помощью внешнего высоковольтного источника питания и делителя напряжения.
Основными характеристиками, определяющими качество фотоумножителей, являются: коэффициент усиления, его стабильность, величина шума (темновой ток).
Коэффициент усиления фотоумножителя определяется как М = a×J n где - коэффициент, определяющий долю электронов, попадающих с одного динода на другой, п – количество динодов.
Одно из главных требований к фотоумножителю при работе со сцинтилляционным счетчиком - это требование постоянства коэффициента усиления. Коэффициент усиления ФЭУ меняется под действием как внутренних, так и внешних причин. Ток в фотоумножителе при постоянстве всех внешних условий работы изменяется медленно со временем. Причем чем больше средний ток в фотоумножителе, тем сильнее уменьшается во времени коэффициент усиления. Процесс утомления фотоумножителя связан с процессами, происходящими на поверхностях фотокатода и динодов. Кроме того, резкие изменения среднего тока в фотоумножителе приводят к изменению коэффициента усиления. Стабильность коэффициента усиления также зависит от многих внешних факторов: стабильности высокого напряжения, колебаний температуры и напряженности магнитного поля. На выходе полностью затемненного фотоумножителя, находящегося под напряжением, всегда есть импульсы шума. Их появление обусловлено термоэлектронной эмиссией фотокатода и динодов, флуктуацией тока утечки, автоэлектронной (холодной) эмиссией, ионной и оптической обратными связями и радиоактивностью. Один из самых эффективных способов подавления шумов - соединение сцинтиллятора с двумя фотоумножителями, включенными в схему совпадений. Такая система позволяет выделять импульсы от сцинтилляций, возникших в кристалле, от импульсов шума, так как импульсы шума в обоих ФЭУ, не коррелированные во времени, практически не будут регистрироваться схемой совпадения.
Основными характеристиками сцинтилляционных детекторов являются: функция отклика детектора, временные характеристики, энергетическое разрешение, эффективность регистрации. Наиболее общая характеристика любого детектора - функция отклика G , которую можно определить как вероятность частице с данными свойствами возбудить в детекторе определенный сигнал. Явный вид функции отклика детектора определяется свойствами излучения и теми процессами, которые происходят в детекторе. Желательно, чтобы связь между измеряемой характеристикой частицы и характеристикой сигнала была линейной.
Основными характеристиками сцинтилляционных детекторов являются: функция отклика детектора, временные характеристики, энергетическое разрешение, эффективность регистрации.
функция отклика G, которую можно определить как вероятность частице с данными свойствами возбудить в детекторе определенный сигнал. Явный вид функции отклика детектора определяется свойствами излучения и теми процессами, которые происходят в детекторе. Желательно, чтобы связь между измеряемой характеристикой частицы и характеристикой сигнала была линейной.
Люди также интересуются этой лекцией: 2. Классификация интеллектуальных информационных систем.
В амплитудном распределении виден четко выраженный максимум - пик полного поглощения, обусловленный фотоэлектрическим поглощением гамма-квантов и их многократным комптоновским взаимодействием в кристалле с последующим поглощением. Между непрерывным распределением, обусловленным комптоновским рассеянием, и пиком полного поглощения имеется провал, связанный с тем, что при однократном рассеянии гамма-квант не может передать всю свою энергию электрону. Расстояние между пиком полного поглощения и границей комптоновского распределения составляет 250 кэВ. Чем выше энергия гамма-квантов, тем больше абсолютный разброс по амплитудам импульсов. Поэтому с ростом энергии гамма-квантов пик полного поглощения все хуже и хуже отделяется от непрерывного комптоновского распределения и все большее значение приобретает эффект образования пар, который приводит к образованию еще двух пиков в амплитудном распределении импульсов. Эти пики отстоят от пика полного поглощения в шкале энергий на 0,511 и 1,02 МэВ. С дальнейшим ростом энергии гамма-квантов эти пики практически сливаются в один широкий максимум. На амплитудном распределении виден пик обратного рассеяния с энергией около 250 кэВ. Его появление связано с обратным рассеянием гамма-квантов на упаковке кристалла и колбе фотоумножителя.
В реальных детекторах преобразование энергии происходит не бесконечно быстро, следовательно, сигналы детекторов имеют конечную длительность. Две или более частицы могут попасть в детектор во временном интервале, меньшем длительности сигнала детектора, что приведет к его искажению.
временные характеристики детекторов необходимо учитывать практически во всех физических измерениях: при измерении числа частиц, при измерениях временных интервалов между появлением двух актов регистрации частиц, при измерениях распределения частиц по энергиям и т.д. Так как фотоны, нейтроны, заряженные частицы распределены во времени по тому или иному статистическому закону (например, распределение Пуассона), то даже при небольших количествах частиц, поступающих в детектор в единицу времени, всегда имеется конечная вероятность того, что временной интервал между двумя частицами будет меньше длительности сигнала детектора, что и вызовет искажение информации. Кроме того, момент попадания частицы в детектор нельзя определить точнее, чем величину среднеквадратичного стандартного отклонения di = [(Dt*)2]1/2, где t*- разброс времени нарастания сигнала сцинтилляционного детектора до своего максимального значения (передний фронт сигнала). Величина di и определяет временное разрешение детектора, которое в общем случае зависит от спектра регистрируемого излучения, места попадания частицы в детектор и т.д. При измерении числа частиц, попавших в детектор, необходимо быть уверенным в том, что каждый сигнал, созданный частицей в детекторе, будет зарегистрирован регистрирующей аппаратурой, т.е. отсутствуют просчеты аппаратуры в результате наложения сигналов двух и более частиц. Кроме того, детекторы после регистрации частицы в течение некоторого времени τ, называемого мертвым временем, теряют способность регистрировать частицы. Детекторы, предназначенные для исследования энергетических распределений частиц, наиболее удобны в том случае, когда функция отклика представляет собой колоколообразное распределение. Относительная ширина этого распределения не может быть как угодно малой. Когда энергия частицы измеряется по сцинтилляционному эффекту, это обусловлено статистическим характером потери энергии частицей в веществе сцинтиллятора. Ширина функции отклика - мера энергетического разрешения.
Энергетическим разрешением детектора называется отношение ширины DE на полувысоте распределения, полученного с моноэнергетическими частицами, отнесенное к среднему значению энергии в этом распределении, т.е.: h=DЕ/Е.
Вычисление энергетического разрешения по среднеквадратичным флуктуациям величины сигнала, обусловленного характером взаимодействия частиц с веществом, позволяет оценить только нижний предел величины h, так как имеется множество различных аппаратурных факторов (шумы измерительных устройств, неоднородность детекторов, краевые эффекты и т.д.), которые могут значительно ухудшить энергетическое разрешение.
Экспериментальное определение энергетического разрешения сводится к измерению спектра величин сигналов при облучении детектора моноэнергетическими пучками частиц. При измерении спектра сигналов необходимо, чтобы ширина канала измерительного устройства была по крайней мере в 5...10 раз меньше, чем ширина на полувысоте распределения при заданном значении энергии частиц Е. При измерении числа частиц, попадающих в детектор, требования к функции отклика детектора очень скромные - эта функция определят только вероятность создания и регистрации сигнала измерительным устройством при попадании частицы в детектор. Вероятность регистрации может быть нормирована по разному: к активности источника, к числу частиц, попавших в детектор, к потоку частиц в том месте, где расположен детектор. В зависимости от этого величины вероятности регистрации будут различными, и функции отклика носят разные названия: эффективность детектора ed - это отношение числа зарегистрированных сигналов к числу частиц, попавших в детектор; чувствительность детектора Sd - это отношение числа зарегистрированных сигналов в единицу времени к потоку частиц в месте, где расположен детектор излучения; светосила L - это отношение числа зарегистрированных сигналов к числу частиц, испущенных источником. Светосила существенно зависит от взаимного расположения детектора и источника излучений и, скорее всего, является характеристикой измерительного устройства в целом.
