Диссертация (Синтез и исследование катализаторов гидрирования ароматических соединений на основе природных алюмосиликатных нанотрубок)
Описание файла
Файл "Диссертация" внутри архива находится в папке "Синтез и исследование катализаторов гидрирования ароматических соединений на основе природных алюмосиликатных нанотрубок". PDF-файл из архива "Синтез и исследование катализаторов гидрирования ароматических соединений на основе природных алюмосиликатных нанотрубок", который расположен в категории "". Всё это находится в предмете "технические науки" из Аспирантура и докторантура, которые можно найти в файловом архиве РГУНиГ им. Губкина. Не смотря на прямую связь этого архива с РГУНиГ им. Губкина, его также можно найти и в других разделах. , а ещё этот архив представляет собой кандидатскую диссертацию, поэтому ещё представлен в разделе всех диссертаций на соискание учёной степени кандидата технических наук.
Просмотр PDF-файла онлайн
Текст из PDF
1МИНИСТЕРСТВО НАУКИ И ВЫСШЕГО ОБРАЗОВАНИЯРОССИЙСКОЙ ФЕДРАЦИИФЕДЕРАЛЬНОЕ ГОСУДАРСТВЕННОЕ АВТОНОМНОЕОБРАЗОВАТЕЛЬНОЕ УЧРЕЖДЕНИЕ ВЫСШЕГО ОБРАЗОВАНИЯ«РОССИЙСКИЙ ГОСУДАРСТВЕННЫЙ УНИВЕРСИТЕТ НЕФТИ И ГАЗА(НАЦИОНАЛЬНЫЙ ИССЛЕДОВАТЕЛЬСКИЙ УНИВЕРСИТЕТ)ИМЕНИ И.М.
ГУБКИНА»На правах рукописиЧУДАКОВ ЯРОСЛАВ АЛЕКСАНДРОВИЧСИНТЕЗ И ИССЛЕДОВАНИЕ КАТАЛИЗАТОРОВ ГИДРИРОВАНИЯАРОМАТИЧЕСКИХ СОЕДИНЕНИЙ НА ОСНОВЕ ПРИРОДНЫХАЛЮМОСИЛИКАТНЫХ НАНОТРУБОКСпециальность 02.00.13 – НефтехимияДИССЕРТАЦИЯна соискание ученой степени кандидата технических наукНаучный руководитель:доктор химических наук, профессорВинокуров Владимир АрнольдовичМосква – 20192СОДЕРЖАНИЕВВЕДЕНИЕ ...................................................................................................................... 5Глава 1 Обзор литературы ............................................................................................
111.1 Основы процесса гидрирования ароматических соединений ......................... 111.1.1 Термодинамика и кинетика процесса гидрирования ароматическихсоединений ............................................................................................................... 111.1.2 Гидрирование бензола в химической промышленности ........................... 131.1.3 Физико-химические основы процесса гидрирования бензола .................. 141.1.4 Гидрирование фенола в химической промышленности ............................ 151.1.5 Физико-химические основы процесса гидрирования фенола ................... 171.1.6 Катализаторы гидрирования ароматических соединений .........................
201.1.6.1 Традиционные катализаторы гидрирования ......................................... 201.1.6.2 Перспективные металлы для использования в составе катализаторов................................................................................................................................ 241.1.6.3 Перспективные носители для катализаторов........................................ 251.2 Строение и структура галлуазита .......................................................................
271.2.1 Механизм формирования трубчатой структуры галлуазита ..................... 291.2.2 Особенности пористой структуры галлуазита ............................................ 311.2.3 Структурные изменения галлуазита под воздействием температуры ..... 321.2.4 Структурные изменения галлуазита в кислой или щелочной среде ........ 341.3 Физико-химические свойства и химическая модификация поверхностигаллуазита ................................................................................................................... 371.3.1 Механические свойства галлуазитных нанотрубок ................................... 371.3.2 Молекулы воды в межслойном пространстве нанотрубок ........................ 391.3.3 Модификация поверхности галлуазита .......................................................
401.3.3.1 Модификация внешней поверхности нанотрубок галлуазита ............ 411.3.3.2 Селективная модификация внутренней поверхности нанотрубокгаллуазита ............................................................................................................. 421.3.3.3 Модификация межслойных поверхностей галлуазита ........................ 4531.3.4 Применение галлуазита в качестве нанореактора для синтеза гибридныхфункциональных материалов ................................................................................ 471.4 Выводы по Главе 1 ...............................................................................................
50ГЛАВА 2 Экспериментальная часть ........................................................................... 512.1 Вещества, использованные в работе .................................................................. 512.2 Синтез рутениевых катализаторов на основе природных алюмосиликатныхнанотрубок .................................................................................................................. 522.2.1 Синтез наночастиц рутения во внутреннем пространстве галлуазитачерез модификацию органическими лигандами.................................................. 522.2.2 Синтез наночастиц рутения на внешней поверхности и во внутреннемпространстве галлуазита с использованием микроволнового излучения .........
542.2.3 Синтез наночастиц рутения на внутренней и внешней поверхностяхгаллуазита модифицированного АПТЭС с использованием микроволновогоизлучения ................................................................................................................. 552.3 Методы исследования катализаторов ................................................................ 552.3.1 Термопрограммируемое восстановление водородом ................................
552.3.2 Определение дзета-потенциала .................................................................... 562.3.3 Низкотемпературная адсорбция/десорбция азота ...................................... 562.3.4 Рентгенофлуоресцентный анализ ................................................................. 572.3.5 Просвечивающая электронная микроскопия ..............................................
572.3.6 Рентгеновская фотоэлектронная спектроскопия ........................................ 582.4 Методика проведения каталитических экспериментов ................................... 582.5 Анализ продуктов гидрирования методом газовой хроматографии .............. 592.6 Выводы по Главе 2 ............................................................................................... 59ГЛАВА 3 Экспериментальные результаты и их обсуждение ................................. 613.1 Синтез и исследование рутениевых катализаторов получаемых черезмодификацию галлуазита азинами ........................................................................... 613.1.1 Влияние состава азинов на размер интеркалированных наночастицрутения .....................................................................................................................
633.1.2 Адсорбционная способность композита галлузит/азин ............................. 643.1.3 Влияние концентрации RuCl3 и дополнительного циклаинтеркалирования/восстановления на распределение Ru в АНТ ...................... 6743.1.4 Исследование катализаторов Ru/АНТ-1, Ru/АНТ-2, Ru/АНТ-3 иRu/АНТ-4 синтезированных с помощью азинов ................................................. 683.1.5 Изучение каталитической активности катализаторов Ru/АНТ-1, Ru/АНТ2, Ru/АНТ-3, Ru/АНТ-4 .......................................................................................... 763.2 Исследование катализатора Ru/АНТ-5 синтезированного под воздействиямикроволнового излучения .......................................................................................
843.3 Сравнение каталитической активности катализаторов, полученныхмикроволновым синтезом и катализаторов полученных через модификациюазинами ........................................................................................................................ 893.3.1 Гидрогенизация бензола и фенола в присутствии рутениевыхкатализаторов на основе галлуазита ..................................................................... 893.3.2 Гидрогенизация бензола, толуола, этилбензола, о- и м-ксилолола вприсутствии рутениевых катализаторов на основе галлуазита .........................
943.4 Синтез и исследование гидрофобизированного рутениевого катализатораполучаемого под воздействия микроволнового излучения ................................. 1003.5 Выводы по Главе 3 ............................................................................................. 105ЗАКЛЮЧЕНИЕ ........................................................................................................... 108СПИСОК СОКРАЩЕНИЙ ......................................................................................... 110СПИСОК ИСПОЛЬЗОВАННЫХ ИСТОЧНИКОВ..................................................
1125ВВЕДЕНИЕАктуальностьтемыисследования.Гидрированиеароматическихуглеводородов относится к числу важнейших процессов производства ценныхпродуктов нефтехимической, химической, медицинской, фармацевтической идругих отраслей промышленности. Особое значение в последние годы приобрёлпроцесс гидродеароматизации моторных топлив, направленный на улучшение ихэкологических и технологических характеристик [1,2]. По данным Федеральнойслужбы государственной статистики в 2018 году в России произведено 77,5миллионов тонн дизельного топлива и 39,1 миллионов тонн бензина. Содержаниеароматических соединений в топливных фракциях зависит как от используемойфракции, так и от состава нефти и может достигать 75-81%. Больше всего ихнаходится во фракциях каталитического крекинга, который является одним изосновных процессов направленных на получение моторных топлив.
Так,содержание ароматических углеводородов в тяжелом бензине каталитическогокрекинга составляет 44,8 об. %, легком атмосферном газойле 23,6 об. %, легкомгазойлекаталитическогокрекинга82об.%.[3].ВРоссиипроцесскаталитического крекинга введён на 14 предприятиях, общая мощность установоккаталитического крекинга составляет около 24 млн тонн / год [4]. В соответствиис Техническим регламентом Таможенного союза 013/2011, начиная с 1 июля 2016года, все моторное топливо, выпускаемое в России, должно иметь показатели нениже класса 5 и содержать не более 8 масс.
