Автореферат (Синтез и особенности электронной и спиновой структуры графен-содержащих систем)

САНКТ-ПЕТЕРБУРГСКИЙ ГОСУДАРСТВЕННЫЙ УНИВЕРСИТЕТНа правах рукописиЖИЖИН Евгений ВладимировичСинтез и особенности электронной и спиновой структурыграфен-содержащих систем01.04.07 – Физика конденсированного состоянияАВТОРЕФЕРАТдиссертации на соискание ученой степеникандидата физико-математических наукСанкт-Петербург – 2016Работа выполнена в Санкт-Петербургском государственном университете.Научный руководитель:Шикин Александр Михайлович, д. ф.-м. н., профес­сор, профессор кафедры электроники твёрдого тела Санкт­Петербургского государственного университета.Официальные оппоненты:Пронин Игорь Иванович, д.

ф.-м. н., старший научный со­трудник, заведующий лабораторией Физики элементарныхструктур на поверхности Физико-технического институтаим. А.Ф. Иоффе РАН, г. Санкт-Петербург.Образцова Елена Дмитриевна, к. ф.-м. н., доцент, заведу­ющая лабораторией Спектроскопии наноматериалов Инсти­тута общей физики им. Прохорова РАН, г. Москва.Ведущая организация:ФГАОУ ВО ”Санкт-Петербургский политехнический уни­верситет Петра Великого”, г. Санкт-Петербург.Защита состоится «»2016 г.

вчасов на заседании диссертаци­онного совета Д 212.232.33 по защите докторских и кандидатских диссертаций, созданногона базе Санкт-Петербургского государственного университета, расположенном по адресу:198504, г. Санкт-Петербург, ул. Ульяновская, д. 1, физический факультет СПбГУ, малыйконференц-зал.С диссертацией можно ознакомиться в библиотеке им. М. Горького Санкт-Петербургскогогосударственного университета и на сайте СПбГУ (www.spbu.ru).Автореферат разослан «»2016 г.Отзывы на автореферат просьба высылать по вышеуказанному адресу на имя ученого сек­ретаря диссертационного совета Д 212.232.33.Ученый секретарьдиссертационного совета Д 212.232.33,к. ф.-м. н., доцентПоляничко А.М.Общая характеристика работы3Актуальность работыГрафен представляет собой слой атомов углерода, соединённых посредством 2 связей вгексагональную двумерную кристаллическую решётку.

Исследованию электронной структу­ры графена, графен-содержащих систем и разработке методов синтеза посвящено множестворабот вследствие его выдающихся физико-химических свойств.Уникальная электронная структура графена обусловлена особенностями электронных со­стояний на уровне Ферми ( ) в области точки K̄ зоны Бриллюэна (ЗБ). В этой точкеэлектронные состояния пересекают , а в её окрестности дисперсионная зависимость состояния графена имеет линейный характер. Эта особенность электронной структуры опре­деляет уникальные свойства графена, такие как: эффективная нулевая масса Дираковскихфермионов, ультравысокая проводимость и многие другие. К другим не мало важным досто­инствам графена можно отнести механическую прочность, гибкость, устойчивость к окисле­нию и к другим агрессивным средам.

К наиболее перспективным направлениям примененияграфена в настоящее время относят: сверхбыстрые электронные схемы, фотодетекторы, счи­тывание последовательности одной молекулы ДНК, литий-воздушные батареи, спиновыйфильтр и многие другие приложения. Все выше перечисленные особенности делают графенперспективным материалом для применения в самых различных приложениях, в частности,как будущую основу наноэлектроники, спинтроники и возможную замену кремния в инте­гральных микросхемах, тем самым определяя актуальность выбора объекта диссертационнойработы.Электронная структура графена может существенно искажаться по сравнению с квази­свободным графеном при взаимодействии с различными подложками.

Например, наличиепроводимости в графене различных типов (- и - тип), формирование запрещенной зонымежду верхним и нижним конусами Дирака вследствие эффекта ”непересечения” электрон­ных состояний. Существует возможность модификации спиновой структуры графена за счётконтакта с металлом с высоким спин-орбитальным взаимодействием (Au, Ir, Pt), а также на­личием спин-зависимого эффекта ”непересечения”. Для изолированного графена величинаспин-орбитального расщепления электронных состояний менее 1 мэВ. Однако, интеркаляция1 монослоя (ML) атомов Au под графен приводит к существенному изменению электроннойи спиновой структуры графена и сопровождается аномально высоким индуцированным спин­орбитальным расщеплением состояния графена 100 мэВ.

Определяющую роль в эффекте4индуцированного спин-орбитального расщепления состояния графена играет с одной сто­роны высокий внутриатомный градиент потенциала, свойственный для атомов с высокиматомным номером, с которым контактирует графен, а с другой стороны гибридизация состояния графена с состояниями металла.Данная диссертационная работа направлена на изучение роли влияния условий приво­дящих к гигантскому индуцированному спин-орбитальному расщеплению в графене за счётвнедрения - и - металлов с высоким атомным номером в интерфейс графен/Ni(111). Вработе показано что, за счёт варьирования пропорции атомов - и - металлов на межфаз­ной границе графен-подложка величина индуцированного спин-орбитального расщепленияможет меняться в диапазоне от 5 до 100 мэВ.

Этот механизм позволит расширить функ­циональную область применения графена в спинтронике по целенаправленному созданиюустройств с необходимой величиной спин-орбитального расщепления, что делает результатыдиссертационной работы, безусловно, актуальными.К одной из актуальных проблем современной наноэлектроники и спинтроники относитсякоммерческое использование графена. Данное направление предполагает поиск, разработ­ку и реализацию высокоэффективных и экономически выгодных методов синтеза графенапри низких температурах. В настоящее время к наиболее распространённым методам синте­за графена относят: механическое отщепление от монокристалла графита, метод каталити­ческой реакции крекинга углеродосодержащих газов на поверхности монокристаллическихплёнок и монокристаллов переходных металлов, а также метод термической графитизацииповерхности монокристалла карбида кремния.

Среди них широкое применение на практикеполучил метод каталитической реакции крекинга углеродосодержащих газов. В частности,крекинг пропилена (C3 H6 ), на поверхности монокристаллической пленки Ni(111) за счёт хо­рошей согласованности параметров кристаллической решётки графена и Ni(111) приводит кформированию эпитаксиального, хорошо упорядоченного графена по всей поверхности плён­ки.

При этом хорошо известно, что реакция синтеза является самоограничивающейся и наповерхности образуется однослойный графен. Это обстоятельство выгодно отличает данныйметод от других, где высока вероятность формирования многослойного графена.В настоящее время существует два основных подхода, описывающие детали механизмасинтеза графенового монослоя посредством крекинга углеродосодержащих газов, особеннона поверхности Ni(111).Предполагается, что формирование графенового монослоя идёт через каталитическое раз­5ложение молекул углеводородов на поверхности Ni(111) при температуре подложки 500–600∘ Cс одновременным растворением атомов углерода в объёме никелевой пленки.

Последующеепонижение температуры подложки до комнатной приводит к сегрегации и накоплению ато­мов углерода на поверхности пленки Ni(111). Выделение монослойного углеродного покрытияпри понижении температуры обусловлено ограниченной растворимостью атомов углерода вобъёме никеля. Другим механизмом формирования графенового монослоя на поверхностиNi(111) предполагается формирование карбида никеля Ni2 C в приповерхностном слое с по­следующей трансформацией при определённых температурах.Диссертационная работа посвящена детальному исследованию процесса синтеза графенана тонких слоях металлов (Gd, Ni) на подложке высокоориентированного пиролитическогографита (HOPG) только за счёт сегрегации атомов углерода.

Показано, что на плёнке никелярост графенового монослоя проходит при низких температурах отжига подложки (280∘ C), вотличие от крекинга углеродосодержащих газов (500–600∘ C), тем самым увеличивая эффек­тивность данного метода по сравнению с другими. Актуальность разработки данного методасинтеза также, обусловлена возможностью реализации этой технологии роста графена нане проводящих подложках (например, SiO2 ), с предварительно осаждённым слоем атомовуглерода на поверхности.Объекты и методы исследованияВ настоящей работе были исследованы особенности электронной и спиновой структу­ры систем на основе графена. В главе 3, посвящённой определению ключевого условиядля формирования гигантского индуцированного спин-орбитального расщепления в графене,исследовались системы MG/Bi/Ni(111) и MG/Bi+Au/Ni(111).

В главе 4, посвящённой ис­следованию деталей синтеза графена на тонких слоях металлов, исследовались системыMG/Ni/HOPG и MG/Gd/HOPG. Также были исследованы промежуточные стадии систем впроцессе синтеза.Среди основных методов исследования в настоящей работе можно выделить следующие:фотоэлектронная спектроскопия с угловым и спиновым разрешением (ФЭСУР и ФЭСУР соспиновым разрешением), рентгеновская и ультрафиолетовая фотоэлектронная спектроско­пия (РФЭС и УФЭС), дифракция медленных электронов (ДМЭ), сканирующая туннельнаямикроскопия (СТМ) и атомно силовая микроскопия (АСМ).Перечисленные методы исследования были реализованы на экспериментальной базе двухцентров: центр вывода синхротронного излучения BESSY-II (Гельмгольц-центр, г.