Ядерная энергетика (С.Н. Калмыков - Лекции), страница 2

. . (1998) J. Mater. Res. 82ЯТЦlaи захоронениеРАОe- BeamIon Beam Ion BeamSampleGd2Ti2O7 Irradiated with 0.6 MeVAr+02211 1(A)[2 1 1](B)(C)(D)(E)(A) No dose; (B) 3.5 x 1014; (C) 5.0 x 1014; (D) 6.5 x 1014; 7.6 x 1014 ions/cm2Wang, Wang, Ewing and Kutty (1999) Mater. Res. Soc. ProceedingsGd2Ti2O7 Irradiated with 1.0 MeV Kr+5 nm(A)(B)(C)(D)010АморфныйКристаллический-12Скорость растворения, г/м /д10-210-310-410-510Циркон(природный)АпатитТитанат Gd Титанат Gd(Cm/Pu) (облучение ионами) (Cm/Pu)Цирконолит(Cm/Pu)цирконолитCaZrTi2O7апатитCa10(PO4)6F23,02,5монацитCePO42,0Dc, dpaапатитCa2La8(SiO4)6O2цирконZrSiO41,51,00,5пирохлорGd2Ti2O7Температура0,0хранилища ВАО0200400600оТемпература, С8001000Захоронение радиоактивных отходовПринято захоронение в континентальных геологических формацияхглубокого залегания, предъявляемые условия:Отсутствие грунтовых вод,Высокая водонепроницаемость,Высокая теплопроводность,Обычно используют соленые купола, гранитные, гнейсовые ибазальтовые формации, а также глиняные пласты.Подземноезахоронениежидкихрадиоактивных отходов в Россиипроизводится на полигоне «Северный»и заключается в контролируемойзакачкевглубокозалегающиеподземные горизонты с застойнымхарактеромводообмена,изолированныеотниже–ивышележащих горизонтов и от дневнойповерхности водоупорными породами.ЯТЦ и захоронение РАОИсточники радиоактивного загрязнения южного Урала22 декабря 1948 – завод по выделениюоружейного плутония из облученногоуранаПроизводительность – переработка до1 тонны урановых блоков в деньоколо 105 КиЗа год до пуска завода по получению оружейного плутонияпринято решение о строительстве комплекса «С» - закрытыхемкостей для сброса ВАО из расчета 15000 м3 в год.

Реальныеобъемы накопления ВАО составили 200 м3 в день.Все ёмкости заполнились уже в 1950 г.Строительство новых ёмкостей стоило стране ~1 млн. рублей вдень. Мера сбросов сточных вод в ёмкости «С» себя не оправдал.С 1949 по 1956 гг. в р. Течаосуществлялся сброс отходоврадиохимического производства.Всего за указанный период в рекубыло сброшено 76 млн. м3 сточныхвод общей активностью около 2,8млн Ки (по оценкам 1956 г.).Объемы РАО, поступивших в р.

ТечаI-XI.1949XII.1949 -II.1950III.1950 -XI.1951Общаяβ-активность,Ки/день70860430089Sr+ 140Ва, %1.86.98.890Sr,%4.115.311.6+ 95Nb, %309.013.655.645.325.91121.212.2-5.726.895Zr103,106Ru,137Cs,%%REE, %Создание Теченского каскада ВодоемовIrtyash lakeIrtyash lake1949 - August 1951D-1September 1951 - 1956D-1Kyzyltash lake(R-2)D-4R-4D-2D-3Kyzyltash lake (R-2)R-3D-2Contaminatedflood-plain of ther.TechaLRW dischargeR-3since 1965Irtyash lakeRelease of conditionally clean water from R-2D-1D-3Kyzyltash lake (R-2)D-4D-2r.Techa1956-1964Kyzyltash lake (R-2)Contaminatedflood-plain of ther.Techar.Mishelyakr. TechaD-1Clean water drainD-3D-4LBCR-4D-2R-10LRW dischargeRBCD-10R-4LRW discharger.MishelyakIrtyash lakeD-4R-3LBCR-4R-10Contaminatedswampedflood-plain ofthe r. TechaClean water drainD-10LRW dischargeRBCD-11R-11r.Mishelyakr.Techar.Mishelyakr.TechaПромышленные водоемы ПО «Маяк»Осенью 1951 г.

сброс РАО был переведен с р. Теча в бессточное озеро Карачай.Позднее сброс и хранение части средне- и низкоактивных отходов производствапроизводился в изолированных от открытой гидрографической сети водоемаххранилищах. На предприятии существует восемь таких хранилищ — водоем В-2(оз.Кызылташ), водоемы В-3, В-4, В-10, В-11 (Теченский каскад водоемов — ТКВ),водоем В-6 (оз.

Татыш) и водоемы – хранилища САО - В-17 (Старое Болото) и В-9(оз.Карачай). В водоемах депонировано более 120 млн Ки (4,41018 Бк) бетаизлучателей и 1 млн Ки (3,71010 Бк) альфа-излучателей.Промышленные водоемы ПО «Маяк»оз. ИртяшВ-4оз. Кызылташ (В-2)В-3В-17В-9В-10В-11Поведение в окружающей средеПО «Маяк»2004S = 110 т. м2V = 400 т. м3Химические свойства плутонияReduced species, An(III), An(IV) have low solubility andstrong sorption affinityTheir migration in geologic conditions is defined by PARTICLES:colloidsNanoparticles – particles with the size in the order of 10-9 m forwhich size effects are observed (difference in properties withlarger size particles)Example of nano-1050-46wet-48- 47.0 ± 0.8"Th(OH)4(am)"= ThO2(am, hydr)- 47.8 ± 0.31.5 - 2 nmTh(IV)coll (10-6.3 M)fG om (kJ/mol)log KospdriedSchindler equation(prediction)-50-52ThO 2(microcryst.)- 53.2 ± 0.4-54-1100wet31030"Th(OH)4(am)"or ThO2(am, hyd)dried-1150ThO2(microcryst.)ThO 2(cr)Schindler equation(prediction)- 54.2 ± 1.3-561 = - (6.3 ± 0.6) x 5.708 kJ/mol100300-12001Particle size d(nm)2510ThO2(cr)2050100Particle size d(nm)K°sp (S)2(fG°m) = RT ln –––––––––––– = –– gSK°sp (S  0)3Neck et al.Просвечивающая электронная микроскопияИзображениеколлоидныхчастиц(HAADF)ДифракционнаякартинаСветлопольное изображениечастицы плагиоклаза (ПО«Маяк»)ам.

гидроокись Fe(III) >> глины  кальцит > рутил гематит  барит  пиролюзит > монацитМасс-спектрометрия вторичных ионовSecondary ion mass spectrometryАнализ поверхности: несколькоатомных слоев,Элементы: 1Н – ТУЭ (ppm – ppb)АнализаторэнергииМассанализаторЛинейное сканированиеO- или Cs+ИонныйисточникИзотопные соотношения239Pu/242PuОптическая системапучка вторичныхионовФокусировкапервичного пучка16O/17OДетекторМасс спектрПрофиль по глубинепрепаратЭлементные картыNano-SIMSСорбция коллоидами:Аморфный оксигидроксид Fe MnO2 > гематитРеакции, определяющие поведение актинидов вокружающей среде Сорбция Окислительно-восстановительные реакции Растворимость КомплексообразованиеRocky Flats Environmental Technology Site (RFETS)1995From: David ClarkОпределение физико-химических форм плутонияФлуорисценцияСпектральные и микроскопические методы:XPS, EXAFS, XANES, …SEM, TEM, XRF, …180451806018075Энергия, эВ18090Некоторые современные спектральные и микроскопическиеметоды определения физико-химических форм:Рентгеновская фотоэлектронная спектроскопия (XPS) – степень окисления,Рентгеновская спектроскопия поглощения (XAFS) – XANES и EXAFS – степеньокисления, локальное атомное окружение (координационные числа, длинысвязей, факторы Дебая),Рентгенофлуоресцентная спектроскопия (XRF) – локальноеконцентрирование (элементные карты),Сканирующая электронная микроскопия с рентгеновским микроанализом –морфология частиц, локальное распределение основных элементов,Просвечивающая электронная микроскопия с дополнительными опциями –распределение элементов с атомным разрешением, нанодифракция, степеньокисления.МГУ, Курчатовский ИнститутEXAFS отдельных частиц, содержащих плутонийПлутоний содержитсяв оксидных частицахтипа PuO2+xКрайне высокаястабильность икинетическаяинертностьПодходы к реабилитацииМеханический сборповерхностной почвыВ 1995 US DOE оценила реабилитацию Rocky Flats в сумму $37млрд в течение 70 лет.

В 1996, DOE и Kaiser-Hill начали работы пореабилитации, которые были завершены к концу 2006 года,потратив $7 млдр.Стадии реабилитацииИстория объектаПрирода и степеньзагрязненияПостроение концептуальноймодели распространениярадионуклидовОценка рисков,экономическойцелесообразностиОпределениеобщихконцентраций,картированиеОпределение формнахождения радионуклидовВарианты реабилитацииРеабилитацияМониторингобъектаИзвлечениеИзъятие и последующаяконтейнеризация накопленных РАО;временное хранение, с последующимвывозом на площадки,предназначенные длядолговременного хранения илизахоронения РАОРеагентная обработкаPump-and-treatИммобилизацияКонсервирование имеющихсяхранилищ и переоборудование их вмогильники приповерхностного типаПротивомиграционные барьеры,Противофильтрационные завесы.ЦистеаминЭтилендиаминтетрауксуснаякислота (ЭДТА)Диэтилентриаминпентауксуснаякислота (ДТПА)Нитрилотриуксиснаякислота (NTA)1 .00 M[S r2+ ]TO T =S3 ]TO T=10 .00mMr2+SNr TA[P u 4+ ]TO T =08.08.06.06.04.=10 .00mMPu O( H )4 (am )04.00.4567894pH2+ ]TO T=N[ TAUO 2N TA3 ]TO T=06.04.02.UO 2 O( H )3 00.67pH789UO 2O( H )2H.

2O (c )5610 .00mM08.45pH10 .00 M10.F rac tion3 ]TO T02.00.2N[ TA10.02.U[ O1 .00 MF rac tionF rac tion10.N[ TA89Для Pu(IV)не эффективноНекоторые объекты, на которых проводятсяработы по дезактивации/рекультивациизагрязненных территорийКирово-Чепецкий химический комбинат (КЧХК)КЧХК был основан в 1946 году.Основными направлениями егодеятельности были переработкауранового сырья и производствосопутствующей продукции на основесоединений хлора и фтора.ОбъектХарактеристика РАООбъем, м3Суммарная активность, БкХранилище №2511301,3·1013Хранилище №2522253,8·1012Хранилища №253,4,521601,8·1013Хранилища №256, 7124004,4·1011Хранилище №25721604,6·1013Хранилища №72,3,4,5159003,8·1012Хранилище №2051,2158202,6·10135946,7·1012Шламохранилище Ш-1/31680004,7·1012Третья секция шламохранилища880504,3·1012Хранилище №97ПоказательВеличинаДемонтаж зданий и сооружений (объем строительных отходов), тыс.

м349Объем грунта для создания многофункционального защитного экрана нашламохранилищах и хранилищах РАО, тыс. м3353Суммарный объем радиоактивных отходов, размещенных вшламохранилищах и хранилищах РАО, тыс. м3295Капитальные вложения (в ценах 2011 года), рублей2 млрдЗащитные экраны из глинКомпонентСодержание, %Монтмориллонит80Кварц5Альбит3Кальцит2Пирит1Кристобалит<210000I=0,001 МI=0,01 МI-0,1 МKd, мл/гNpO2+100010002468101281012pH10000I=0,001 МI=0,01 МI-0,1 МCs+Kd, мл/г10001001-кислород; 2-гидроксил; 3-кремний;4-алюминий; 5-магний; 6-молекулы воды;7-межслоевые катионы100246pHChernobyl Pilot Site (1999-2003) and Experimental Platform inChernobyl (2004-2008) projectsМиграция Sr-90 с природными в составе соединений сприродными органическими веществамиСтадии реабилитацииИстория объектаПрирода и степеньзагрязненияПостроение концептуальноймодели распространениярадионуклидовОценка рисков,экономическойцелесообразностиОпределениеобщихконцентраций,картированиеОпределение формнахождения радионуклидовВарианты реабилитацииРеабилитацияМониторингобъектаАвария на ЧАЭСБ.

Бураков (РИ)Операторский зал 4-ого блока ЧАЭС, 1990Б. Бураков (РИ)Радиоактивное загрязнение местности в ближней зоне ЧАЭСкрайне неравномерноеучастки мертвого леса чередуются с живыми деревьямиДинамика радионуклидного выбросав первые 11 днейрезультаты измерений с вертолетов (опубликованы МАГАТЭ)Б. Бураков (РИ)В бывшей шахте реактора ядерное топливо не обнаружено(в значимых количествах),но в подреакторных помещениях найдены скопления топливосодержащихмасс (ТСМ) или Чернобыльские лавыБ.

Бураков (РИ)Участок «Слоновьей ноги» (1990)Чернобыльские лавы в парораспределительном коридоре(1990)Отбор образцов «лав», 1990Б. Бураков (РИ)Все образцы Чернобыльских лав, которые мы изучали,были отобраны вручную(на фото – внутри «Саркофага» - образец лавы перед упаковкой для вывоза в Радиевыйинститут, 1990)Б. Бураков (РИ)Образец черной Чернобыльской лавыиз «Слоновьей ноги»Б. Бураков (РИ)Образец коричневой Чернобыльской лавыиз парораспределительного коридораБ.