169542 (625355), страница 3
Текст из файла (страница 3)
Рис. 4. Типичный спектр нейтронов реактора
Тепловые нейтроны это нейтроны с энергией < 0.5 эВ. Они находятся в тепловом равновесии с атомами материала реактора. При комнатной температуре они имеют энергетическое распределение Максвелла-Больцмана со средней энергией 0.025 эВ и наиболее вероятной скоростью 2200 м/с. При облучении образцов, как правило, 90-95% нейтронного потока составляют тепловые нейтроны. Реактор мощностью 1 МВт обеспечивает нейтронный поток ~1013 (cм-2с-1). Предел обнаружения большинства элементов при использовании таких потоков составляет 10-5-10-10%.
Эпитермальные нейтроны имеют энергии в диапазоне от 0.5 эВ до ~0.5 МэВ. Их доля в реакторе ~2%. Кадмиевая пластинка толщиной 1 мм поглощает все тепловые нейтроны, но пропускает эпитепловые и быстрые нейтроны. Как тепловые, так и эпитепловые нейтроны вызывают в мишени реакции (n,
). Доля быстрых нейтронов (> 0.5 МэВ) в реакторе составляет ~5%. Они вызывают реакции (n,p), (n,n') и (n,2n) и практически не вызывают реакции (n, ).
Нейтронные генераторы - это ускорители, в которых нейтроны образуются в результате ядерных реакций на соответствующих мишенях. Чаще всего используются реакции
2H(d,n)3He, Q = 3.270 МэВ,
3H(d,n)4He, Q = 17.590 МэВ.
В результате этих реакций получаются нейтроны с энергиями ~2.5 МэВ и ~14.1 МэВ. Так как сечения этих реакций достаточно велики при небольших энергиях дейтронов, можно обойтись небольшими ускорителями. Максимум сечения реакции 3H(d,n)4He достигается при энергии Td 
120 кэВ. Обычно используются каскадные генераторы. Типичный выход нейтронов у нейтронных генераторов ~1010 c-1. Использование быстрых нейтронов позволяет проводить анализ легких элементов (C, N, O), которые плохо активирующихся тепловыми нейтронами.
Гамма-активационный анализ. Гамма-активационный анализ основан на ядерных реакциях, при которых жесткие фотоны возбуждают реакции с выходом нейтронов и протонов. Среди большого числа методов элементного анализа гамма-активационный анализ выделяется большой селективностью и чувствительностью. Фотоядерные реакции позволяют активировать практически все элементы периодической системы с пределом обнаружения до 10-7%. Для гамма-активационного анализа используется тормозное излучение высокой интенсивности (1015 – 1015 квант/с), которое получают на электронных ускорителях. В качестве источника фотонов в настоящее время используется тормозное излучение электронов с энергиями 10—30 МэВ. Важной характеристикой источника фотонов, определяющей эффективность гамма-активационного анализа, является спектральная яркость излучения. Гамма-активационный анализ в частности позволяет эффективно анализировать такие элементы, как Ca, Ni, Ti, Tl и Pb. Преимуществом гамма-активационного анализа перед нейтронно-активационным анализом является также то, что гамма-кванты могут глубже проникать в образец, следовательно, анализу могут подвергаться образцы больших размеров.[1-3]
Нейтронный активационный анализ на реакторе ибр-2 в Дубне в решении задач охраны окружающей среды и развитии новых технологий
Инструментальный нейтронный активационный анализ в ЛНФ ОИЯИ в настоящее время используется в изучении воздушных загрязнений по координационной программе МАГАТЭ и проектам с рядом стран-участниц ОИЯИ. Биомониторинг атмосферных выпадений тяжелых металлов и других элементов, проводимый с помощью мхов и лишайников с последующим применением ГИС технологий (географические информационные системы), позволяет создавать карты распределений элементов-загрязнителей на исследуемых территориях.
В секторе активационного анализа и радиационных исследований ЛНФ ОИЯИ выполнен цикл работ по Центральной России (север Московской области, Тверская, Ярославская и Тульская области) на Южном Урале (Челябинская область), Кольском полуострове (Хибины), на Украине (территории, прилежащие к Румынии), а также Болгарии, Польше, Румынии, Югославии, Словакии, Чехии и Южной Корее.
С помошью эпитеплового нейтронного активационного анализа была определена концентрация 42 элементов в образцах биомониторов как из загрязненных, так и из фоновых районов [6-8].
Анализ объектов окружающей среды (мониторинг рабочих мест и здоровье персонала, занятого в производстве фосфорных удобрений) с помощью ядерно-физических методов - НАА в комбинации с атомной абсорбцией и рентгено-флюоресцентным анализом - проводится в рамках координационной программы МАГАТЭ по оценке уровней загрязнения воздуха на рабочих местах и влияния на здоровье человека опасных производствах. Производство фосфорных удобрений связано с таким патологическим воздействием на здоровье персонала, занятого в его производстве, как флюорозы, заболевание органов дыхания и другие [9].
С помошью ядерно-физических методов анализа установлена корреляция между концентрациями элементов-загрязнителей в исходном промышленном сырье, отходах производства и ситуацией на рабочих местах. Это позволяет, в свою очередь, определить, как биосубстраты человека следуют уровню патологических изменений в организме вследствие техногенного воздействия окружающей среды. Стратегия мониторинга, развитая в России в этом проекте, предложена для распространения на сходных заводах по производству фосфорных удобрений в Узбекистане, Польше, Румынии в рамках Пятой программы COPERNICUS-1999 Европейского сообщества.
Применение НАА к анализу селен-, йод- и хром-содержащих фармацевтических препаратов на основе сине-зеленой водоросли Spirulina platensis, используемой в качестве матрицы, позволило отработать технологию производства этих препаратов и продемонстрировало большой потенциал Spirulina platensis. В исходной биомассе этой водоросли методом НАА впервые определено содержание 31 макро- микро- и следовых элементов (Na, Mg, Al, Cl, K, Ca, Sc, V, Cr, Mn, Fe, Co, Ni (используя (n,p) реакцию), As, Br, Zn, Rb, Mo, Ag, Sb, I, Ba, Sm, Tb, Tm, Hf, Ta, W, Au, Hg и Th). Изучено накопление селена, йода и хрома биомассой спирулины в зависимости от нагрузки питательно среды этими элементами [10, 11].
НАА на реакторе ИБР-2 в Дубне успешно применяется в изучении бактериального выщелачивания металлов и других элементов из обедненных руд [12].
Приведенные примеры наглядно демонстрируют практическое использование НАА в науках о жизни.
ГЛАВА 2. ПРИМЕНЕНИЕ РАДИОАКТИВАЦИОННОГО АНАЛИЗА
Определение элементного и изотопного состава веществ и материалов является актуальной аналитической задачей, имеющей широкую область применения. Основными требованиями, предъявляемыми к выполнению аналитических работ в области исследования элементного и изотопного состава веществ, является высокая чувствительность, оперативность и качество анализов при их низкой себестоимости. Одним из наиболее универсальных и чувствительных методов определения элементного и изотопного состава веществ является нейтронно-активационный анализ (НАА).
Исследовательские ядерные реакторы широко используют в качестве источника нейтронов для проведения НАА. Одними из наиболее распространенных по количеству установок и их разнообразию является класс импульсные реакторов самогасящегося действия (ИРСД). В этом классе существует подкласс ядерных установок с предельными характеристиками нейтронного потока (порядка 1018 см-2с-1), используемых для проведения экспериментов, связанных с авариями реактивностного типа, изучением поведения материалов при облучении в интенсивном поле ионизирующих излучений и другими специализированными задачами. Использование подобных реакторов для выполнения НАА представляется целесообразным по причинам расширения области их применения и увеличения загруженности экспериментальными работами.
Перспективность работ, связанных с определением содержания благородных металлов и делящихся материалов в пробах различного характера (геологических, экологических и т.п.) определяется постоянным и устойчивым спросом на их проведение.
В зависимости от типа реакторной установки, ее нейтронно-физических и технических характеристик возникают различные возможности в облучении проб и проведении анализов. Для реализации этих возможностей требуется разработка специальных методов и технологий, наиболее полно отвечающих экспериментальной базе и содержанию аналитических задач. Процесс облучения материалов с помощью ИРСД отличается нелинейностью и скоротечностью. Кроме того, к качеству определения нейтронных характеристик в НАА предъявляются высокие требования - погрешность их выполнения не должна превышать 5%, чтобы не оказывать значительного влияния на результирующую ошибку анализов. Добиться выполнения указанного требования с помощью детекторов прямого измерения ионизирующего излучения не представляется возможным. Поэтому для определения характеристик нейтронного поля в ИРСД использовался метод активационных детекторов. К подготовке проб, содержащих драгоценные металлы, предъявляются особые требования. Это связано не только с потребностью в высокой чувствительности и качестве анализов, что характерно также и в случае определения делящихся материалов. Наличие больших неоднородностей состава, а также возможное присутствие самородных частиц обуславливают неординарные требования к представительности. Подготовленная к анализам проба должна иметь массу 50−100 г. В то время как для проб гомогенного состава эта величина обычно не превышает нескольких граммов и даже миллиграммов. В условиях облучения в интенсивных полях ионизирующих излучений специальные требования предъявляются ко всем используемым в ИРСД материалам. Сильный радиационный разогрев в условиях отсутствия принудительного охлаждения может привести к частичному или полному их разрушению.
Согласно действующим нормативным документам результаты определения содержания драгоценных металлов и делящихся материалов в пробах методом НАА с помощью ИРСД должны отвечать требованиям одной из перечисленных категорий: особо точный анализ, анализ рядовых проб, особо точный анализ геохимических проб.
Для выполнения анализов являются пригодными любой из традиционно используемых в активационных исследованиях методов: абсолютный, эталонов, мониторов. Кроме перечисленных, в работе предложено использовать сравнительный метод, являющийся компиляцией особенностей метода эталонов и мониторов и обеспечивающий наиболее высокое качество и производительность исследований. Согласно предложенному методу образцы сравнения, содержащие заданный набор определяемых элементов, облучаются совместно с пробой в одно время и в одном месте (иногда в качестве внутреннего монитора). Однако сам образец сравнения представляет собой самостоятельный объект, отделяемый от пробы. Определение активности компонент пробы проводится в ходе двух измерений: первое – измерение пробы, второе – измерение пробы совместно с образцом сравнения. Геометрия измерений выбирается таким образом, чтобы обеспечить ее идентичность условиям облучения.
Анализ облученного материала может быть выполнен с помощью одного из методов, обеспечивающих выполнение требований к качеству его проведения: радиометрическим, сцинтилляционным или гамма-спектрометрическим, а в случае делящихся материалов – по запаздывающим нейтронам, трекам деления и содержанию продуктов распада.
Важной особенностью нейтронно-активационного анализа благородных металлов и делящихся материалов, является разнообразие геометрических параметров проб и индикаторов нейтронного потока. В качестве индикаторов используются, как правило, фольги, и проволока. Для них характерна дисковая и линейная геометрия измерений. Пробы исследуемого материала, чаще всего имеют цилиндрическую форму. Геометрия сосуда Маринелли используется для предварительного анализа состава радионуклидов в пробе до облучения. Для качественного проведения анализов проб различной геометрии необходимо иметь образцовые материалы, повторяющие их геометрические и физические параметры и имеющие схожие радиационные свойства. Изготовление таких образцовых материалов и их аттестация являются длительным и трудоемким процессом, отнимающим значительные средства и время. Чтобы избежать этого, можно воспользоваться полуэмпирическим методом калибровки измерительной аппаратуры. Полуэмпирическая расчетная модель основывается на следующих двух основных принципах: приведении объемного детектора к точечному путем экспериментального определения его эффективного центра детектирования; приведение исследуемого образца к точечной геометрии, имеющей идентичную активность. Изменение геометрии источника компенсируется путем введения корректирующего геометрического параметра 
, учитывающего эквивалентность такого преобразования. Расчетные соотношения для определения источников излучения различной геометрии получены в работе.
Так как пробы геологических и экологических материалов имеют сложный элементный состав, то оценка пределов обнаружения в них благородных металлов и делящихся изотопов может быть выполнена только с учетом фонового излучения.
Для анализа содержания благородных металлов в пробах в работе предложено использовать метод инструментального НАА. Инструментальный анализ выполняется с помощью гамма-спектометрических измерений продуктов активации. На основании анализа нейтронно-физических характеристик разработан перечень изотопов благородных металлов, наиболее пригодных для НАА. Показано, что благородные металлы в основном не отличаются благоприятными характеристиками для его выполнения (за исключением золота и иридия). Другой важной особенностью является то, что НАА благородных металлов, за исключением родия, удобно проводить по сравнительно долгоживущим изотопам (период полураспада от 2,7 до 74,4 суток). Таким образом, в большинстве случаев, для выполнения анализов содержания благородных металлов не требуется создание специальных устройств быстрой доставки проб (пневмопочты и т.п.),
![](https://s.studizba.com/z.php?f=/templates/si/i/noavatar.png&w=100&h=100&t=1"){kind=avatar}
