Автореферат (1149712)
Текст из файла
САНКТ-ПЕТЕРБУРГСКИЙ ГОСУДАРСТВЕННЫЙ УНИВЕРСИТЕТНа правах рукописиБОЙКО Максим АнатольевичМЕТОД ВНЕДРЕННОГО КЛАСТЕРА ДЛЯ РАСЧЕТАЗОННОЙ СТРУКТУРЫ ИОННО-КОВАЛЕНТНОГОКРИСТАЛЛАСпециальность 01.04.02 - теоретическая физикаАВТОРЕФЕРАТдиссертации на соискание ученой степеникандидата физико-математических наукСанкт-Петербург2014Работа выполнена в Санкт-Петербургском государственном университете.Научный руководитель:доктор физико-математических наук,профессор Абаренков Игорь ВасильевичОфициальные оппоненты:доктор физико-математических наук,профессор Смирнов Вячеслав Павлович,профессор Санкт-Петербургского национального исследовательского университета информационных технологий, механики и оптики (НИУ ИТМО)доктор физико-математических наук,профессор Трифонов Евгений Дмитриевич,профессор Российского государственного педагогическогоуниверситета им.
А.И. Герцена (РГПУ им. А.И. Герцена)Ведущая организация:Федеральное государственное бюджетное учреждение «Петербургский институт ядерной физики им. Б.П. Константинова», Национального исследовательского центра «Курчатовский институт» (ФГБУ «ПИЯФ» НИЦ «Курчатовскийинститут»)Защита состоится “25” декабря 2014 года вчасовминут на заседании диссертационного совета Д 212.232.24, созданного на базе Санкт-Петербургскогогосударственного университета, по адресу: Санкт-Петербург, Средний пр.
В.О., д. 41/43,ауд. 304.С диссертацией можно ознакомиться в библиотеке Санкт-Петербургского государственного университета и на сайте http://spbu.ru/science/disserАвтореферат разослан “Ученый секретарьдиссертационного советад.ф.-м.н.”2014 годаАксенова Елена Валентиновна3Общая характеристика работыАктуальность работыДиссертация посвящена разработке методов теоретического исследования электронной структуры идеальных ионно-ковалентных кристаллов. Структура кристалла,его физические и химические свойства определяются электронными состояниями кристалла, поэтому развитие методов теоретического исследования электронной структурыидеальных и дефектных кристаллов является одним из важнейших направлений теориитвердого тела. Существует большое количество методов расчета электронной структуры идеальных кристаллов. Современные и наиболее точные ab-initio методы основанына приближении Хартри-Фока и теории функционала плотности с периодическими граничными условиями (ПГУ).
Перспективным для исследования электронной структурыидеальных и дефектных ионно-ковалентных кристаллов является метод внедренного кластера. Это альтернативный подход, позволяющий использовать высокоточные методырасчета электронной структуры молекул для расчета электронной структуры идеальныхи дефектных ионно-ковалентных кристаллов, в том числе естественным и последовательным образом включать в расчет корреляционные эффекты.Цели и задачи работыЦелью диссертационной работы являлась разработка методов теоретического исследования электронной структуры ионно-ковалентных кристаллов с помощью потенциала внедрения.
Были поставлены следующие задачи:1. Разработать метод внедрения для кластера ионно-ковалентного кристалла с границей, проходящей по ионам кристалла, а не связям.2. Разработать метод расчета зонной структуры кристалла c помощью набора внедренных кластеров.3. Рассчитать зонную структуру кубического кристалла ZrO2 и сравнить ее с результатами расчета опубликованными ранее в литературе.Научная новизна работыПредставленные в диссертации результаты являются новыми. Среди полученныхрезультатов можно отметить следующие:1.
Предложен новый способ представления редуцированной матрицы плотности первого порядка иона кристалла в виде суммы вкладов, соответствующих ближайшимсоседям иона в кристалле, в котором могут быть использованы неортогональные идаже линейно зависимые атомные гибридные орбитали.42. Предложен новый способ построения орбиталей связи кластера с использованиемспециального базисного набора. Получено новое выражение для редуцированнойматрицы плотности кластера, позволяющее использовать линейно зависимые направленные орбитали.3. Предложен новый вид кулоновского и гибридного потенциала ближнего окружениядля выделенного из кристалла кластера с границей, проходящей по ионам кристалла.4.
Предложен новый метод расчета зонной структуры кристалла, основанный на использовании результатов расчета электронной структуры набора внедренных кластеров.5. Впервые проведен расчет зонной структуры кубического кристалла ZrO2 методомвнедренного кластера.Теоретическая и практическая значимость работы1. В диссертации разработан метод внедрения для стехиометрического кластераионно-ковалентного кристалла с границей, проходящей по ионам кристалла, а несвязям. Это альтернативный подход существующим стандартным схемам внедрения. В этом подходе вместо насыщения оборванных связей ионов кластера производится разделение электронной плотности иона на границе кластера на части.
Одначасть относится к кластеру, а другая часть – к кристаллическому окружению.2. В диссертации разработан метод расчета зонной структуры ионно-ковалентногокристалла с помощью набора внедренных кластеров. В этом методе для расчетазонной структуры кристалла могут быть использованы современные квантовохимические пакеты программ, такие как MOLCAS, GAUSSIAN, и др. Использованиеквантовохимических пакетов позволяет естественным образом включать в расчеткорреляционные поправки.
Метод может быть применен в том числе для проверки точности потенциала внедрения. Полученный потенциал внедрения может бытьиспользован для расчета электронной структуры как идеальных кристаллов, так икристаллов с дефектами.Личный вклад автораВсе представленные в диссертации результаты получены лично автором или внеразделимом соавторстве. Подготовка к публикации полученных результатов проводилась совместно с соавторами, причем вклад диссертанта был определяющим.5Положения, выносимые на защиту1. Предложен метод внедрения кластера ионно-ковалентного кристалла с границейпроходящей по ионам кристалла.2. Разработан метод расчета зонной структуры ионно-ковалентного кристалла с помощью набора внедренных кластеров.3.
Произведен расчет орбиталей связи и зонной структуры кубического кристаллаZrO2 .Апробация работыМатериалы диссертации опубликованы в трех статьях в ведущих международныхрецензируемых научных журналах, рекомендованных ВАК для опубликования результатов диссертаций на соискание ученых степеней доктора и кандидата наук. Представленные в диссертации результаты докладывались и обсуждались на научных семинарахкафедры квантовой механики СПбГУ, на научном семинаре ПИЯФ, а также на следующих конференциях:1. 14-th V.A.
Fock Meeting on Quantum and Computational Chemistry, Samara, Russia,18 – 23 August 2014 (устный доклад).2. 13-th V.A. Fock Meeting on Quantum and Computational Chemistry, Astana,Kazahstan, 23 – 27 April 2012 (устный доклад).3. XXIII Симпозиум «Современная химическая физика», Туапсе, Россия, 23 сентября– 4 октября 2011 (устный доклад).4. 12-th V.A. Fock Meeting on Quantum and Computational Chemistry, Kazan, Russia,19 – 23 October 2009 (устный доклад).Структура и объем работыДиссертация состоит из введения, обзора литературы, 3 глав, заключения, двухприложений и содержит 113 страниц, 17 рисунков и 5 таблиц. Список литературы включает 107 наименований.6Основное содержание работыПервая глава посвящена описанию методов расчета электронной структуры многоэлектронных систем. Глава состоит из четырех разделов.
В разделе 1.1 описан методХартри-Фока для систем с полностью заполненными электронными оболочками. В разделе 1.2 описан метод Хартри-Фока для периодических систем. В разделах 1.3 – 1.4 рассмотрены кулоновский потенциал точечной решетки и кулоновский потенциал внедрениясоответственно.Вторая глава посвящена методу построения потенциала внедрения для кластераионно-ковалентного кристалла изолятора, все занятые зоны которого полностью заполнены. Ключевыми вопросами здесь являются выбор подходящего кластера для расчетаэлектронной структуры и построение потенциала внедрения, моделирующего влияниекристаллического окружения на кластер. Вторая глава состоит из пяти разделов.В вводном разделе 2.1 описана используемая в диссертации схема внедрения.
Идеальный кристалл рассматривается как бесконечный набор идентичных структурных элементов. Кластер кристалла представляется как конечный набор этих структурных элементов так, чтобы он был системой с полностью заполненными электронными оболочками. Для этого в качестве структурных элементов предлагается использовать стехиометрические структурные элементы с ионами одного сорта на границе, имеющие такжеполностью заполненные электронные оболочки. Кластер, построенный из таких структурных элементов, не содержит связей на границе, все связи находятся внутри кластера.
Такой выбор структурных элементов означает, что граница между кластером и егокристаллическим окружением проводится по общим ионам одного сорта, часть каждогограничного иона относится непосредственно к кластеру, а остальная часть к его кристаллическому окружению (структурным элементам, не входящим в рассматриваемыйкластер).Потенциал внедрения кластера можно представить в виде суммы двух слагаемых:потенциала дальнего окружения и потенциала ближнего окружения. Потенциал дальнего окружения создают ядра и электронная плотность ионов кристалла, которые невходят в кластер.
Характеристики
Тип файла PDF
PDF-формат наиболее широко используется для просмотра любого типа файлов на любом устройстве. В него можно сохранить документ, таблицы, презентацию, текст, чертежи, вычисления, графики и всё остальное, что можно показать на экране любого устройства. Именно его лучше всего использовать для печати.
Например, если Вам нужно распечатать чертёж из автокада, Вы сохраните чертёж на флешку, но будет ли автокад в пункте печати? А если будет, то нужная версия с нужными библиотеками? Именно для этого и нужен формат PDF - в нём точно будет показано верно вне зависимости от того, в какой программе создали PDF-файл и есть ли нужная программа для его просмотра.
![](https://s.studizba.com/z.php?f=/templates/si/i/noavatar.png&w=100&h=100&t=1"){kind=avatar}
