Диссертация (1145365), страница 27
Текст из файла (страница 27)
Так, в работе [176] был рассмотрены процессы переворота спина на ”голых” ядрах изотопов водорода. Абсолютное значение скорости переворота спина в дейтерии, усредненное по6 −1Максвелловскому спектру, составило λscпри T= 50 K. Ре21 (D2 ) = 34,0·10 cзультаты этой работы явились исходными данными для последующих расчетов, учитывающих молекулярную структуру среды и электронное экранирование [170].
Полученное здесь значение скорости переворота при тем6 −1пературе 50 K составляет λsc21 (D2 ) = 38,9·10 c . Последующие детальныерасчеты, проведенные в рамках адиабатического представления системытрех тел с кулоновским взаимодействием как на симметричных, так и нанесимметричных молекулах [171], приводят к значению скорости перево6 −1рота спина в дейтерии при 50 K, равному λsc21 (D2 ) = 49,1·10 c . Как видно,по мере включения в анализ все более детальных физических процессов,значение скорости переворота спина растет по величине и отдаляется от6 −1требуемого экспериментального значения λsc21 (D2 ) = 29,6·10 c .
С учетомebd (D2 )=6,33·106 c−1 при 50 K,измеренной нами скорости обратного распада λ21видна необходимость введения нормировочного коэффициента С∼0,6 длясогласования эксперимента и теории. Вероятной причиной столь большихразличий с экспериментом может быть завышенное значение поправки наэлектронное экранирование, которая в реакциях упругого рассеяния прималых энергиях играет очень важную роль [184]. Однако в реакциях переворота спина обмен мюоном происходит лишь при контактном взаимодействии на расстояниях ∼2-3 aµ , где влияние электронной оболочки должнобыть несущественно. Так, в работе [186] обращается внимание на множитель ”C” в выражении для экранирующего потенциала, величина которого165√C = 2χ + 8, 4 me ≈ 2, 3 используется в атласе сечений [170].
Однако приучете поправок второго порядка величина этого множителя уменьшаетсядо значения C ⋆ = 2χ ≈ 1, 6. Как видно, различие между двумя поправками достигает 30%, что может существенно изменить вклад от электроннойэкранировки.Какие выводы можно сделать из проведенного анализа? Кажется, можно ответить на вопрос, заданный в начале этого параграфа: какой из двухпараметров - скорость обратного распада или скорость переворота спиназа счет рассеяния в среде были завышены по величине, что приводило ксущественному разногласию с экспериментом.
Проведенный выше анализданных показал, что реальная скорость обратного распада почти в два раза меньше, чем используемые ранее значения, опирающиеся на вычисленияматричных элементов только в рамках дипольного приближения. Что касается расчетов скорости переворота спина, то требуется более внимательныйтеоретический анализ данного процесса.5.5Резонансное образование молекул ddµИзучение механизма резонансного образования молекул ddµ являлось одной из основных целей наших исследований с самого начала выполненияпрограммы ”Мю-катализ” в ПИЯФ.
Хотя процесс мюонного катализа протекает значительно интенсивнее на dtµ молекулах и сопровождается большим числом (∼110) нейтронов dt-синтеза, что не без оснований позволялорассматривать возможности его практического применения, теоретическоеописание dtµ катализа существенно осложнено наличием процессов, о которых нет пока надежных экспериментальных данных. Сюда можно отнести процесс dt-перезарядки в основном и в возбужденных состоянияхdµ атомов, зависимость скорости катализа от сечений тройных столкновений в среде, сложность определения скорости переворота спина tµ атомов.В противоположность этому, ddµ катализ позволяет полное теоретическоеописание.
Вызвано это тем, что в последние десятилетия произошел существенный прогресс в расчетах всех составляющих его процессов, что позволяет провести их без использования каких-либо подгоночных параметров,166т.е. ab initio. Поэтому сравнение наших экспериментальных данных с теоретическими расчетами являлось чувствительным тестом теории. Реализовывалось оно через фитирование полученных спектров теоретическимираспределениями, для чего была разработана специальная программа. Ниже приведены некоторые детали используемого формализма.Рассчитываемые эффективные скорости образования ddµ молекулeF (D2 ) и скорости переворота спина λeF F ′ (D2 ) выражались как суммаλddµнерезонансной и резонансной частей [134]∑ λF S λef,e f + ΓSλS∑ λF S ΓSF ′.= λscFF′ +e f + ΓSλSeF = λnr +λddµddµ(5.15)eF F ′λ(5.16)Нерезонансная скорость λnrddµ (T) была вычислена по уравнению (5.9) длямолекул HD, скорость переворота спина за счет рассеяния в среде λsc21 (T)≡λscF F ′ (T) определялась по данным [171]λscFF′(dµ)F + D2 −→ (dµ)F ′ + D′2 .(5.17)ef [59] рассматривалась как сумма скоЭффективная скорость синтеза λрости dd-синтеза и скорости девозбуждения молекулярного комплекса изef =λf + λdex .состояния (J=ν=1): λСкорости резонансного образования молекул λF SλF S =∑ωi (Ki )λFKSi Kf(5.18)Ki ,Kfи обратного распада ΓSFΓSF =∑Ki Kfωf (Kf )ΓSFKf Ki ,ΓS =∑FΓSF(5.19)167являются взвешенными суммами индивидуальных переходов в реакцияхSλFKi K(dµ)F + (D2 )Ki −→ [(ddµ)S dee]Kf ,f(5.20)′ΓSFK′ K′[(ddµ)S dee]Kf′ −→ (dµ)F ′ + (D2 )Ki′ .fi(5.21)Здесь F - общий спин dµ атома, молекула D2 находится в начальном ротационном состоянии Ki , S - общий спин ddµ молекулы, которая является”тяжелым ядром” комплекса M D (M + ≡ [ddµ]+ ), находящегося во вращательном состоянии Kf .
Указатели колебательных состояний молекулярныхсистем опущены, поскольку в наших экспериментальных условиях реализуется только один переход: из начального состояния νi = 0 молекулы D2 вконечное состояние νf = 7 молекулярного комплекса M D. Скорости образования молекул λFKSi ,Kf были рассчитаны в предположении бесконечно малой ширины резонансов [134, 135]. Другая схема расчетов резонансного образования молекул, учитывающая Брейт-Вигнеровскую ширину уровней,была развита в работах [181, 180, 179]. Оставляя дискуссию о различиидвух методов расчетов за рамками настоящей работы, отметим, что обаони дают результаты, качественно согласующиеся между собой.
Величины2λFKSi Kf и ΓSFKf Ki пропорциональны матричным элементам перехода |Vif | всоответствии с выражениями, данными в [134, 178]:(2S + 1)WSF f (εres , T )|Vif (ϵres )|2(2F + 1)(2Sd + 1)(5.22)(µ3 εres )1/2 (2Ki + 1)WSF|Vif (ϵres |2 .π(2Kf + 1)(2J + 1)(5.23)λFKSi Kf = 2πN0ΓSFKf Ki =Здесь N0 - число ядер при плотности жидкого водорода, f (ε, T ) - Максвелловское распределение системы dµ + D2 по относительной энергии столкновений ε, µ - приведенная масса системы, множитель WSF - определяетперекрытие спиновых фукций начального (F) и конечного (S) состояний.168Величина ωi (Ki ) в уравнении (5.18) представляет Больцмановское распределение молекул D2 по вращательным состояниям)(2Ki + 1ε(Ki )ωi (Ki ) = ξ(Ki ),· exp −ZikT∑ωi (Ki ) = 1.(5.24)KiВ наших экспериментах отношение количеств молекул D2 в четном и нечетном (орто и пара) вращательных состояниях равнялось 2,4, и это отношение сохранялось во всех сеансах набора статистики.
Поэтому в уравнении(5.24 ) члены, связанные с четными и нечетными состояниями, должныбыть нормированы на соответствующие статистические суммы по вращательным состояниям)(∑ε(Ki ), Ki четные или нечетные,Zi =(2Ki + 1) exp −kTKiсо своими весамиξ(Ki ) =2,43,4для Ki четных,13,4для Ki нечетных.(5.25)Обоснованность вычисления скорости обратного распада ΓSF c использованием уравнения (5.19), в котором функция ωf (Kf ) описывает распределение комплекса M D по вращательным состояниям, детально обсуждалось в [134, 138].
Было отмечено, что результат процедуры усреднения повращательным состояниям существенно зависит от плотности среды. В наших условиях скорость термализации вращательных состояний комплексасущественно превосходит скорость синтеза и обратного распада, поэтому внем успевает установиться Больцмановское распределение()2Kf + 1ε(Kf )ωf (Kf ) =· exp −,ZfkT∑Kfωf (Kf ) = 1.(5.26)169Матричные элементы перехода |Vif |2 были рассчитаны в соответствии смоделью резонансного образования мюонных молекул, развитой в работах [134, 138] с оператором взаимодействия V̂ , расширенным вплоть доквадрупольных членов [178].
Волновые функции начального и конечногосостояния молекулярных систем были определены в работе [135].Относительная энергия столкновений εres системы dµ+D2 в условияхрезонанса определялась законом сохранения энергии для уравнения (5.20)при переходе из начального состояния i в конечное f :εres ≡ εFKSi Kf = ∆EF S + ∆EKi Kf ,(5.27)∆EF S = −ε11 + δεddµ (S) − δεdµ (F ),(5.28)D2MDMD∆EKi Kf = E70+ E00− E00+ ∆Eif ,(5.29)∆Eif = ε(Kf ) − ε(Ki ),(5.30)∆εFdµ = δεdµ (F = 3/2) − δεdµ (F = 1/2),(5.31)∆εSddµ = δεddµ (S = 3/2) − δεddµ (S = 1/2),(5.32)где ε11 определяет энергию слабосвязанного уровня в молекуле ddµ(ε11 =-|εJν |) с угловым моментом J=1 и колебательным квантовым числомν=1; δεddµ (S) и δεdµ (F ) представляют сверхтонкое расщепление энергетических уровней в ddµ молекуле и в dµ атоме, соответственно, как показаноD2MDна Рис.
5.13; E00and E00определяют энергии основного состояния мюонных комплексов (ν = 0, Kf = 0) и D2 молекул (ν = 0, Ki = 0), соответственно; ε(Kf ) и ε(Ki ) означают вращательные энергии соответствующиеMDколебательным уровням в мюонных комплексах (E70) и в молекулах D2D2(E00 ) согласно [187].Сверхтонкая структура 2 dµ атома в основном состоянии и ddµ молекулы в состоянии (J=ν=1) были вычислены в [188] с точностью лучше чем0,1 мэВ. Энергетическая структура уровней, также как и энергии ∆EF Sпереходов F → S, показаны на Рис.
![](https://s.studizba.com/z.php?f=/templates/si/i/noavatar.png&w=100&h=100&t=1"){kind=avatar}
