Диссертация (1145326), страница 11
Текст из файла (страница 11)
Для образца Al2 O3 (Co) с xCo= 36 at.% при T = 4.2 K была исследована зависимость магнитосопротивления от приложенного электрического поля. В диапазоне полей до 0.6·104 V/cm не было обнаруженосущественного изменения MR, хотя при этом наблюдалось значительное (на три порядка)уменьшение удельного сопротивления пленки. По мнению авторов, наблюдаемое резкоеувеличение MR при низких температурах можно объяснить тем, что на процесс электронного туннелирования между гранулами существенное влияние оказывает эффект кулоновской блокады.Эффект кулоновской блокады возникает в случае, если электростатическая энергиягранул e2 /2C, где C – средняя емкость гранул, превышает eV (V – напряжение на контактах) и термическую энергию kT .
В этом случае обычный процесс туннелирования, называемый последовательным туннелированием и состоящий из последовательности независимых стадий ((1) туннелирования электрона с соседней гранулы на данную гранулуи (2) ухода электрона с данной гранулы) будет подавлен [310]. Главную роль в процессеэлектронного транспорта начинает играть процесс котуннелирования, который начинаетпревышать последовательное туннелирование. Котуннелирование возникает в высших порядках разложения функций Грина, описывающих проводимость по металлическим гранулам, по отношению туннельных членов гамильтониана электронной системы.
Туннельныечлены представляются как малое возмущение. Процесс котуннелирования можно рассмат41Рис. 1.8: Температурная зависимость магнитосопротивления для пленки Al2 O3 (Co). Пунк22тирная линия представляет магнитосопротивление, выраженное функцией PCo/(1 + PCo),где PCo = 0.34 – спиновая поляризация Co. Сплошные линии (a, b, c и d) – теоретическиезависимости, учитывающие туннелирование через малые гранулы, со спиновой поляризацией: a. P = 0.306; b. P = 0.290; c.
P = 0.275; d. P = 0.250 [308].42ривать как процесс когерентного туннелирования через виртуальные электронные состояния гранул, при котором один электрон приходит на данную гранулу, а другой электронс нее уходит. По сравнению с состоянием, при котором отсутствует кулоновская блокада, в режиме кулоновской блокады и котуннелирования происходит резкое повышениевеличины магнитосопротивления [311].Усиление магнитосопротивления, связанное с кулоновской блокадой и котуннелированием, наблюдалось в [312] на гранулированных пленках Al2 O3 (Fe).
Наибольшее значениеMR, имеющее отрицательную величину, и наибольший эффект усиления обнаружен награнулированных пленках, имеющих концентрации наночастиц Fe чуть ниже концентрации, при которой наблюдается перколяционный порог. Величина MR достигала 20.1 % вполе 10 kOe при 5 K для структур с концентрацией наночастиц, равной 45 vol.%.Несколько работ посвящено исследованию вопроса о том, как размер гранул и их распределение по размерам влияют на величину магнитосопротивления. Магнитосопротивление в гранулированных пленках SiO2 (Fe) изучалось в [313]. Пленки SiO2 (Fe) толщинойот 230 до 400 nm содержали наночастицы Fe.
Концентрация Fe варьировалась от 10 до100 vol.%. Размеры наночастиц в зависимости от их концентрации лежали в диапазоне от1 до 9.5 nm. Суперпарамагнитное состояние и магнитосопротивление, которое имело отрицательные величины, наблюдались при концентрации Fe x ≤ 45 vol.%. Зависимость MRот магнитного поля H аппроксимировалась с использованием двух функций Ланжевенав предположении, что существуют два сорта наночастиц – с большими и малыми размерами. Наблюдаемая зависимость магнитосопротивления от концентрации наночастиц приx ≤ 45 vol.% была объяснена феноменологически увеличением промежутка туннелирования между наночастицами.
Величина MR увеличивалась с понижением температуры, ноаномального увеличения, такого как в Al2 O3 (Co) в [85,308], не наблюдалось. Наибольшегозначения MR при комнатной температуре (3.5 %) достигало при 37 vol.% Co в поле 15 kOe.С уменьшением концентрации Co MR уменьшалось по абсолютной величине.В [314] в предположении, что в гранулированных структурах Al2 O3 (Fe) есть два сортачастиц – с большими и малыми размерами, зависимость магнитосопротивления от магнитного поля H аппроксимировалась зависимостью с использованием двух функций Ланжевена. Разброс размеров гранул Fe находился в диапазоне 2 - 4 nm.
Гранулы Fe в матрицеAl2 O3 были в суперпарамагнитном состоянии. Величина MR достигала 5.7 % в поле H =1.6 T при комнатной температуре.В связи с резким ростом MR при низких температурах в гранулированных структурах [85, 308], которые возникают из-за эффекта кулоновской блокады, были предприняты попытки оценить размер наночастиц и их распределение по размерам [86]. Из TEMобразов и зависимостей намагниченности от H/T , которые описываются функцией Ланжевена, для суперпарамагнитных образцов Al2 Ox (Co) было найдено, что средние размеры наночастиц не изменяются с увеличением их концентрации (Рис. 1.9).
Наилучшее43Рис. 1.9: (a) Нормализованная зависимость M/Ms от H/T для гранулированной пленки Co52 Al20 O28 . Экспериментальные данные сняты при температуре T = 200 и 293 K.Сплошная кривая – теоретическая зависимость. (b) Распределение размеров частиц. dm ,σ и dmag – максимум распределения, дисперсия и статистическое распределение, соответственно [86].соответствие между теоретическими и экспериментальными значениями получено в предположении, что распределение частиц по размерам является log-нормальным. Однако,с увеличением концентрации Co наблюдается рост дисперсии размеров частиц.
Исходяиз этого, авторы пришли к выводу, с увеличением концентрации наночастиц образуютсякластерные состояния, состоящие из нескольких наночастиц. Кластеры обладают большейэлектрической емкостью и вносят гораздо меньший вклад в эффект кулоновской блокады.В нескольких работах проведены исследования магнитосопротивления гранулированных структур, в которых ферромагнитные металлические наночастицы распределены неравномерно в диэлектрической матрице – в мультислойных островковых структурах.
В [315]исследовались спинполяризационное туннелирование и магнитосопротивление на мультислойных структурах CoFe/HfO2 , состоящих из 20 слоев наночастиц (островков) CoFe толщиной 1.5 nm и 20 слоев HfO2 толщиной 4.0 nm. В отличие от гранулированных структур, вкоторых наночастицы ферромагнитного металла распределены равномерно по всему объему, мультислойные структуры обнаруживают анизотропию магнитосопротивления.
Приэтом MR остается отрицательным. При токе, перпендикулярном слоям (CPP-геометрия),величина MR меньше, чем при токе, параллельном слоям (CIP-геометрия). Кроме это44го, наблюдается резкое падение сопротивления в диапазоне магнитных полей 0 - 200 Oe,которое более характерно для магнитосопротивления на туннельных контактах. С уменьшением температуры CIP-MR равномерно растет и достигает 7.5 % при 10 K, в то времякак CPP-MR уменьшается.
Для CPP-MR обнаружено изменение величины MR в зависимости от приложенного напряжения – оно резко падает с его увеличением. Наблюдаемыйэффект авторами объясняется тем, что при большом напряжении туннелирование электронов происходит не только между большими частицами и их кластерами, которые вбольшой степени анизотропны, но и между частицами с малыми размерами, которые более изотропны и их спин легче ориентируется приложенным магнитным полем. Теоретической оценки представленного авторами эффекта падения MR при большом напряжениине дано.Аналогичные исследования спинполяризационного туннелирования и магнитосопротивления были проведены на мультислойных структурах Co/SiO2 , состоящих из островковых слоев Co и диэлектрических слоев SiO2 [84].
Магнитосопротивление имело отрицательные значения и при комнатной температуре отличалось величиной в CIP- и CPPгеометриях. При низких температурах обнаруживалось значительное различие в поведении зависимости MR от магнитного поля. CIP-MR насыщалось в больших магнитныхполях, повторяя кривую намагниченности, в то время как зависимость CPP-MR имелагистерезисные петли. По мнению авторов данное различие обусловлено существованиемдоменной структуры в каждом из островковых слоев.В гранулированных структурах в суперпарамагнитной области обнаружены пространственные корреляции магнитных свойств. В [90] исследовались магнитные корреляциив гранулированных пленках SiO2 (Co), находящихся ниже порога перколяции.
ПленкиSiO2 (Co) толщиной 500 nm с содержанием наночастиц Co 41 vol.% с размерами 4 nm являлись суперпарамагнитными при комнатной температуре. При охлаждении пленки безполя (режим ZFC) при температуре ниже 150 K появлялись области с размерами 55 nmс ферромагнитным упорядочением, который был обнаружен методом малоуглового нейтронного рассеяния (SANS) (Рис.
1.10). Ориентация спинов соседних областей была антиферромагнитной. Размер обнаруженной магнитной корреляции оставался неизменнымпри температурах ниже 120 K. Доля частиц, входящих в ферромагнитные области составляла 22 %. Спиновая ориентация других частиц была хаотической. Магнитный порядоквызывался магнитным дипольным взаимодействием. Существование ферромагнитных областей подтвердили особенности на зависимости магнитосопротивления от магнитногополя H (Рис. 1.11).