Фотонные среды на основе нано- и микроструктурированного кремния (1105154), страница 3
Текст из файла (страница 3)
Причем данноерасхождение увеличивается с уменьшением длины волны. Такое поведениеможет быть объяснено ограниченностью используемой модели Бруггемана,основанной на электростатическом приближении эффективной среды, неучитывающей размеров составляющих наноструктурированного композита.Далее (в разделах 3.2 и 3.3) данная проблема решается учетомдинамических поправок на размеры и форму составляющих мезокомпозита:(1 − p)ε eff , kε eff ,k + (ε Si − ε eff , k )( Lk − Dk keff2 ,k R 2 )+pε eff ,k=1ε eff , k + (1 − ε eff , k )( Lk − Dk keff2 ,k R 2 )(2).Здесь введены новые обозначения: R − средний радиус эллипсоида, равныйкорню третьей степени из произведения его полуосей, и Dk − фактординамической деполяризации.
Для определения величин последнего в даннойдиссертационной работе были рассчитаны деполяризующие поля, создаваемыедиполем, находящемся в центре эллипсоида вращения конечных размеров.Конечные выражения для Dk имеют вид:Do =18ξ 2 / 3De =22⎤⎡ ξ⎛ 1⎛⎞⎞ξξ⎜⎟⎟⎜πξ(2arcsin)1−+1−+⎢⎜ 4 ⎜ 1 − ξ 2 ⎟ ⎟ 2(1 − ξ 2 ) ⎥2⎠⎠⎝⎥⎦⎢⎣ 1 − ξ⎝18ξ 2 / 3⎡ ξ⎛⎞1ξ2 ⎤⎟−(π − 2 arcsin ξ )⎜⎜1 +⎢2 ⎟2⎥22(1ξ)1ξ−−1ξ−⎝⎠⎦⎥⎣⎢(3),(4),где ξ = a/b – отношение полярной полуоси эллипсоида к экваториальной.Анализ поведения зависимостей Do,e (ξ ) показал, что для изучаемых вданной диссертационной работе образцов мезопористого кремния Do,e ≈ 1 / 3 .В соответствии с развитой моделью в разделе 3.4 была проведена болееточнаяаппроксимациядисперсионных12зависимостейпосравнениюспроведенной ранее в рамках электростатического приближения Бруггемана (см.рис.
1).Четвертая глава включает в себя описание и анализ экспериментов поГТГ в анизотропно наноструктурированных слоях ПК.В разделе 4.1 согласно результатам главы 3 в рамках моделиэффективнойсредыанализируетсяструктуратензоранелинейной( 3)восприимчивости χ ijkl (3ω ; ω , ω , ω ) для ПК. Показывается, что анизотропноенаноструктурирование кремния приводит к изменению структуры данного( 3)( 3)тензора: вместо двух независимых ненулевых компонент χ1111 и χ1122 для КК в( 3)( 3)( 3)( 3)( 3)изучаемых слоях ПК таких компонент пять − χ1111 , χ 3333 , χ1122 , χ1133 , и χ 3311(индекс 3 соответствует направлению поляризации необыкновенной волны). Сиспользованием данного результата в разделе 4.2 решается укороченноеволновое уравнение для процесса ГТГ в ПК. Делается вывод о возможностисинхронной ГТГ в ooe-e геометрии в образцах с сильным двулучепреломлениемформы.
В других геометриях фазовосогласованная генерация невозможна из-зацентросимметричности,нормальнойдисперсиииотрицательногодвулучепреломления исследуемых слоев ПК.Далее в разделе 4.3 описываются эксперименты по реализации режимасинхронной ГТГ в объеме слоев ПК с большой величиной искусственнойоптической анизотропии. В качестве источника накачки использоваласьперестраиваемая по длине волны наносекундная система на базе YAG:Nd3+лазера и параметрического генератора света.
На рисунке 2 показаны типичныезависимости интенсивности третьей гармоники от длины волны накачки вразных геометриях взаимодействия обыкновенной и необыкновенной волн дляпленки ПК с большой величиной двулучепреломления. В ooe-e геометриинаблюдается четко выраженный максимум при λpump = 1.635 мкм. Его наличиеобъясняется выполнением условий синхронизма на данной длине волны:∆k = 2ko(ω) + ke(ω) – ke(3ω) ≈ 013(5).ITH , отн. ед.75Рис. 2 Зависимости интенсивноститретьей гармоники от длиныволнынакачкивразличныхгеометрияхвзаимодействияобыкновенной и необыкновеннойволн для пленки ПК с большойвеличинойдвулучепреломления(образец D, ∆n ≈ 0.14).ooe-eooo-oeee-e502501.01.21.41.61.8λpump , мкмИзмерение ориентационных зависимостей сигнала третьей гармоники от угламежду направлением поляризации накачки и оптической осью образца вобласти выполнения условия (5) также подтвердило достижение режимасинхронной ГТГ.Как можно видеть из рисунка 2, в других геометриях фазовыйсинхронизм не имеет места, монотонный рост зависимости с увеличениемдлины волны, главным образом, обусловлен уменьшением поглощения начастоте третьей гармоники в красной области.
В образцах с малой величинойдвулучепреломления режим синхронной ГТГ также не наблюдался.В разделе 4.4 описаны эксперименты по измерению ориентационныхзависимостей сигнала третьей гармоники вдали от области синхронной ГТГ.Анализданныхзависимостейпозволилопределить,чтосоотношение( 3)( 3)( 3)( 3)( χ1111+ 3χ1122) / χ 3333для компонент тензора χ ijkl (3ω ; ω , ω , ω ) ПК монотоннорастет с увеличением пористости, что находится в качественном согласии смоделью эффективной среды, рассмотренной в главе 3.Результаты измерений эффективности ГТГ в ПК по сравнению с ККизложены в разделе 4.5. Эксперименты проводились в геометрии “наотражение” с использованием в качестве источника накачки фемтосекунднойхром-форстеритовойлазернойсистемы.Типичныеориентационныезависимости от угла между направлением поляризации накачки и оптическойосью [001] представлены на рисунке 3.14Рис.3Ориентационныезависимости сигнала третьейгармоники от поверхности КК иобразцовПКразличнойпористости в случае, когдарегистрируетсякомпонентатретьейгармоникисполяризациейпараллельнойполяризации накачки.
Нулевойугол соответствует направлениюоптической оси [001]. Всезависимости нормированы намаксимумсигналатретьейгармоники от КК.9012060ITH , отн. ед.103015010180133021010240300270Кристаллический кремний2p = 43 % ( j = 25 мА/см )2p = 53 % ( j = 50 мА/см )2p = 70 % ( j = 120 мА/см )Сигнал третьей гармоники от ПК увеличивается с ростом пористости и длявысокопористых образцов более чем на порядок превышает сигнал от КК.Последнеенельзяобъяснитьврамкахмоделиэффективнойсреды,предсказывающей уменьшение сигнала при наноструктурировании вследствиеудаления части вещества из образца. Наблюдаемый эффект может бытьобъяснен слабой локализацией света за счет интерференции электромагнитныхволн, рассеивающихся на нанокристаллах мезопористого кремния размеромнесколько десятков нанометров.Впятойглавеописываютсяэкспериментыпоформированиюнизкоразмерных структур на поверхности кремния при ее облучениифемтосекунднымилазернымиимпульсами.Проводитсяисследованиеособенностей полученных образцов методами растровой электронной иатомно-силовоймикроскопии,атакжеихлинейногоинелинейногооптического отклика.Вразделе5.1обсуждаютсяструктурныеособенностинано-имикроструктур, полученных на поверхности кремния в процессе ФЛО.Указанные выше методы микроскопии высокого разрешения свидетельствуют,что при определенных режимах облучения на кремниевых поверхностях могутвозникать наноструктуры с латеральными размерами от 100 нм до 200 нм и15высотой от 1 нм до 20 нм.
Такие наноструктуры могут также формироватьповерхностныерешеткиспериодом,близкимкдлиневолныструктурирующего излучения. Полосы такой решетки всегда ориентированыперпендикулярно направлению поляризации структурирующего излучения и независят от кристаллографической ориентации КК при его облучении.Характерная картина поверхности образца, полученная в атомно-силовоммикроскопе и профиль его сечения представлены на рисунке 4.Рис.
4 Изображение (а) ипоперечноесечение(б)поверхностнойрешетки,полученной при ФЛО кремниевойпластинысориентациейповерхности (100) и ρ = 10 Ом·см.Плотность энергии импульса J ≈ 1Дж/см2, количество импульсовN = 100.Можнопредположитьмеханизмследующийформированиянизкоразмерных структур в процессеФЛОповерхностикремния.взаимодействиисверхкороткихповерхностьюпроисходитабляциякремния,Примощныхимпульсовссопровождающаясявозникновением мощной периодически модулированной приповерхностнойстоячей волны, обусловленной интерференцией падающего светового поля сволной, рассеянной поверхностными неоднородностями, присутствующимипрактически на любой реальной поверхности.
В результате взаимодействиястоячей волны с веществом формируется поверхностная решетка с периодомблизким к длине волны лазерного излучения.Следует также учесть, что процесс фемтосекундной лазерной абляциисопровождаетсяобразованиемоблака16ионизованногокремниявприповерхностной области. Внутри этого облака возможны различныенеравновесные процессы, в частности, образование плазмы и окислениекремния при взаимодействии с окружающей воздушной средой.
Послеокончания действия лазерного импульса атомы кремния через определенноевремя, достаточное для протекания термических процессов (т.е. заведомопревышающее 10–12 с) агломерируют в наночастицы и осаждаются наповерхность. При этом наноагломераты, сформированные на относительнобольших временах, могут находиться в жидкой фазе и растекаться поповерхности, что объясняет их большой латеральный размер и меньшую наодин-два порядка высоту.Наличие наноструктур на облученной фемтосекундными лазернымиимпульсами поверхности кремния также проявляется и в оптическом откликеот нее. В разделе 5.2 описываются результаты экспериментов по измерению КРи ФЛ на наноструктурированных образцах.
Особенности спектров КР и ФЛ, атакже кинетик ФЛ обусловлены проявлением квантово-размерных эффектов.Оценки размеров наноструктур по их вкладу в оптический отклик даютзначениянескольконанометровисогласуютсясданнымизондовоймикроскопии.Вразделе5.3дляin-situисследованиядинамикиобразованиянизкоразмерных структур, формируемых ФЛО, предлагается использоватьметод ГТГ. В качестве накачки использовалось излучение от хромфорстеритовой лазерной системы, интенсивность которого была на порядокменьшепороговойосуществлялосьсвеличиныпомощьюабляции.Ослаблениеоптическогоаттенюатора,интенсивностичтопозволилоиспользовать для ФЛО и ГТГ одну и ту же установку и проводить нелинейнооптическую in-situ диагностику без изменения положения луча на кремниевойповерхности относительно структурированной области. Были проведеныизмерения ориентационных зависимостей интенсивности сигнала третьейгармоники от поверхностных кремниевых структур, сформированных приразличных временах экспозиции (см.
рис. 5).17Рис. 5 Ориентационные зависимости третьей гармоники для КК сориентацией поверхности (100) (а) и кремния после облучения 100 (б), 300 (в)and 1200 (г) импульсами. Все графики нормированы на максимальное значениесигнала третьей гармоники от кристаллического кремния.Из рисунка 5 хорошо видно, что форма ориентационных зависимостейинтенсивности третьей гармоники претерпевает существенные изменения сувеличением числа импульсов.
Такое поведение объясняется доминирующимвкладом формирующейся в процессе ФЛО поверхностной решетки враспределение локальных полей на поверхности. При достаточно большихвременах экспонирования (≈ 1000 импульсов) форма ориентационныхзависимостей для третьей гармоники определяется только расположениемоптически наведенной решетки и не зависит от изначальной ориентациикристаллографических осей облучаемого образца.18ЗАКЛЮЧЕНИЕ И ОСНОВНЫЕ ВЫВОДЫВ работе рассмотрены линейные и нелинейные оптические свойствакремниевыхнано-имикроструктур,полученныхметодамиэлектрохимического травления и фемтосекундного лазерного облученияповерхности кристаллического кремния. Получены следующие основныерезультаты:1.Описаны дисперсионные свойства мезопористого кремния с сильнымдвулучепреломлением формы.
Для их анализа предложена модельэффективной среды, учитывающая влияние размеров и анизотропиинанокристаллов и пор.2.На основании модели эффективной среды дано описание структурытензоракубичнойвосприимчивостианизотропнонаноструктурированного кремния. Анализ экспериментально измеренныхориентационных зависимостей сигнала третьей оптической гармоники впористомкремниипозволилопределитьсоотношениямеждукомпонентами тензора кубичной восприимчивости для исследуемыхобразцов различной пористости.3.Реализован режим фазовосогласованной генерации третьей оптическойгармоникивслояхпористогокремниясбольшойвеличинойдвулучепреломления.
Существование данного режима подтвержденосоответствующимитеоретическимирасчетамииповедениемэкспериментально измеренных ориентационных зависимостей сигналатретьей гармоники.4.В слоях высокопористого кремния, для которого характерный размернанокристаллов и пор составляет несколько десятков нанометров,зарегистрировано увеличение интенсивности сигнала третьей оптическойгармоники более чем на порядок по сравнению с монокристаллическимкремнием.Ростнелинейно-оптическогооткликаобъясняетсяинтерференцией рассеянных электромагнитных волн в мезоскопическойструктуре.195.Впроцессевзаимодействияфемтосекундныхимпульсоввысокойинтенсивности с кремниевой поверхностью на ней были сформированырешетки с периодом порядка длины волны лазерного излучения ичастицы размером несколько нанометров.
![](https://s.studizba.com/z.php?f=/templates/si/i/noavatar.png&w=100&h=100&t=1"){kind=avatar}
