Фотолюминисцентные свойства ионов эрбия в слоях твердых растворов кремний-германия и в структурах с кремниевыми нанокристаллами (1105145), страница 3
Текст из файла (страница 3)
Отсутствие заметного измененияспектра ФЛ при максимальных используемых значениях интенсивностивозбуждения свидетельствовало о незначительности лазерно-индуцированногонагрева. Зависимость интенсивности эрбиевой ФЛ в максимуме спектра IPL отинтенсивности накачки Iex хорошо аппроксимировалась функцией:I PL ( I ex ) =abI ex1 + bI ex + c I ex(2),где a, b и c – некоторые коэффициенты.
Зависимость типа (2) свидетельствует оИнтенсивность, отн. ед.непрямом1.021возбуждения ионов Er3+ черезdecayIPL (t)электронную0.11механизмеподсистемуполупроводниковой матрицы0.010.5при наличии конкурирующихrise1-IPL (t)012345Время, мспроцессов,такихкакбезызлучательная3оже-рекомбинация [7].0.00510 2025Время, мс30Для35изученияинтенсивностиРис. 3. Кинетики ФЛ образца Si/Si1-xGex:Er/Si(x = 28%), измеренные на длине волны 1537нм при Iex = 0.005 (кривая 1) и 0.2 (кривая 2)Вт/cм2, а также временной профильвозбуждающегоизлучения(кривая3).hνex = 2.14÷2.43 эВ, T=10 K. На вставке:нормированный фронт спада ФЛ (IPLdecay), атакже приведённый к виду обратнойэкспоненты нормированный фронт нарастанияФЛ (1-IPLrise).
Iex = 0.2 Вт/cм2.влиянияоптическойнакачки на времена жизни ФЛионовEr3+иполученияколичественной информацииоботносительнойконцентрации возбуждённыхионоввисследуемыхструктурахбыликинетикиФЛизмерены(рис.3).Последующая аппроксимация фронтов спада ФЛ функцией (1) выявилаукорочение времён жизни как “быстрых”, так и “медленных” эрбиевых центров12с увеличением интенсивности накачки.
Этот эффект можно объяснитьповышением вероятности безызлучательного оже-девозбуждения ионов Er3+вследствие передачи энергии матрице. С другой стороны, с увеличениеминтенсивности возбуждения среднее время выхода интенсивности ФЛ настационарное состояние укорачивалось и становилось значительно меньшевремени спада ФЛ (рис. 3, вставка). Это объясняется увеличением темпавозбуждения ионов Er3+ с ростом накачки за счёт увеличения концентрацииэкситонов.АппроксимациянормированныхфронтовнарастанияФЛзависимостью вида 1-IPL(t), где IPL(t) – функция (1), позволила количественнооценить средние времена τ1rise и τ2rise нарастания ФЛ для “быстрых” и“медленных” центров эрбия, соответственно. На основании полученных изаппроксимации данных о временах нарастания и спада ФЛ была оцененаотносительная концентрация возбуждённых ионов Er3+ при различныхинтенсивностях накачки, что подробно рассматривается в следующем разделе.В разделе 3.4 описывается феноменологическая модель, предложенная дляоценки относительной концентрации возбуждённых ионов Er3+, а такжепредставлены результаты этих оценок для быстрых и медленных центров приразличных интенсивностях оптической накачки в двух образцах Si/Si1-xGex:Er/Si(x = 10.1% и x = 28%), характеризующихся наибольшим выходом ФЛ.
В основепредложенной модели лежит кинетическое уравнение, описывающее в первомприближении динамику населённости первого возбуждённого состояния Er3+:N*dN **= g (N Er − N ) −,τdt(3)где N *– концентрация ионов Er3+ в возбужденном состоянии, NEr – полнаяконцентрация оптически активных ионов, τ – среднее время жизни ФЛ, g –вероятность возбуждения ионов через передачу энергии от полупроводниковойматрицы.
Величина g зависит, вообще говоря, от многих параметров, вчастности, от типа эрбиевого центра, температуры и величины Iex. Учитываяналичие двух типов оптически активных центров эрбия в исследуемыхобразцах (со средними временами жизни ФЛ τ1 и τ2), уравнение (3) следует13записать для каждого из этих центров. Решение этих уравнений при условииg = const (обоснование применимости данного условия приводится в главе 4)приводиткследующемувыражениюдлястационарногозначенияотносительной концентрации возбужденных ионов эрбия N*/ NEr:N 1, 2τ 1rise= 1 − ,2 ,N Er 1, 2τ 1, 2*где τ 1rise= (g + 1 / τ 1, 2,2)−1(4)– время нарастания сигнала ФЛ, зависящее от Iex (индексы1 и 2 отвечают “быстрым” и “медленным” центрам эрбия, соответственно).Таким образом, используя данные аппроксимации экспериментальных кинетикнарастания и спада ФЛ были получены соответствующие оценки значенияN*/ NEr в зависимости от интенсивности накачки.Эти результаты для одного из образцов приведены на рис.
4. Видно, чтопри Iex > 0.05 Вт/см2 для “быстрых” центров отношение N*/ NEr становитсябольше 0.5,чтоозначаетдостижениеинверснойнаселенностиихэнергетических уровней. Для “медленных” центров состояние инверсной*N /NErнаселенности0.8 "быстрые" центрыдостигается0.6уровняхбольшихвозбуждения.вДлявозбужденномсостоянии находится до 80%0.20.0приIex ≈ 1 Вт/см20.4уровней"медленные" центры0.010.12Iex, Вт/см1центровобоихтипов.Придальнейшем росте интенсивностинакачки наблюдалось некотороеуменьшение значения N*/ NEr дляРис. 4.
Зависимости относительнойконцентрация ионов Er3+ в возбужденномсостоянии 4I13/2 по отношению к ихконцентрации в основном состоянии 4I15/2для быстрых и медленных эрбиевыхцентров в образце Si/Si1-xGex:Er/Si (x = 28%)отинтенсивностинакачки.hνex = 2.14÷2.43 эВ, T=10 K.14“быстрых” центров, что вероятновызвано влиянием нагрева приинтенсивномоптическомвозбуждении.
В то же время“медленные” центры были менеечувствительны к тепловым эффектам используемого лазерного возбуждения,что вполне объяснимо с учетом предположения о меньшей степени их связи сполупроводниковой матрицей.В четвёртой главе проведено комплексное исследование характеристик ФЛобразцов nc-Si/SiO2:Er.Раздел 4.1 содержит данные о ФЛ свойствах нелегированных структурnc-Si/SiO2. Образцы характеризовались достаточно интенсивной ФЛ с внешнимквантовым выходом ~ 1 % при Т=300 К. Спектр ФЛ представлял собойИнтенсивность ФЛ (отн.ед.)широкий пик с максимумом вdnc-Si = 4.5 ... 1.5 нм1.0области 1.2 ÷ 1.6 эВ, вызванный1излучательной0.10.0100.5200400600Время, мксрекомбинациейэкситонов,локализованныхвкремниевыхнанокристаллах.Суменьшением средних размеровнанокристаллов происходил сдвиг0.01.01.52.02.5Энергия фотона, эВспектра ФЛ в коротковолновуюобласть,Рис. 5.
Нормированные спектры ФЛструктур nc-Si/SiO2 с различнымиразмерами кремниевых нанокристалловdnc-Si. На вставке: характерная кинетикаФЛ и её аппроксимация по формуле (5).hνex = 3.7 эВ, T=300 K.чтообъясняетсяувеличениемзапрещеннойширинызоныnc-Siвследствие квантового размерногоэффекта [4] (рис. 5). Увеличениеширины линии ФЛ на половиневысоты от 0.23 до 0.34 эВ при уменьшении средних размеров нанокристалловот 4.5 до 1.5 нм может быть объяснено возрастанием величины относительнойфлуктуации ширины запрещенной зоны nc-Si. Для всех образцов наблюдаласьхорошая температурная стабильность ФЛ.
При изменении температуры от300 К до 10 К интенсивность ФЛ возростала в 2 раза, что обусловлено, повидимому, подавлением безызлучательного канала рекомбинации экситонов.Зависимость ФЛ от времени не является моноэкспоненциальной, но хорошо15описывается “растянутой” экспонентой:I P L ( t ) = I 0 exp{ − (t / τ ) } ,β(5)где τ – среднее время жизни ФЛ, β – параметр неэкспоненциальности.Подобная форма кинетики (см. вставку к рис.
5) может объясняться какналичием дисперсии размеров и формы нанокристаллов, так и возможностьюмиграции экситонов между близкорасположенными nc-Si [8]. Анализ кинетикФЛ показал, что время τ возрастало от десятков микросекунд до единицмиллисекунд при уменьшении температуры от 300 К до 10 К, что вызванопереходом экситонов в долгоживущее триплетное состояние. Уменьшениесреднего времени жизни ФЛ от десятков до единиц микросекунд наблюдалосьтакже при увеличении энергии квантов света от 1.5 до 2 эВ.
Параметрнеэкспоненциальности β оставался при этом равным ~ 0.5.Раздел4.2посвящёнэкспериментальномуизучениюФЛсвойствлегированных эрбием структур с кремниевыми нанокристаллами в матрицедиоксида кремния. Исследуемые структуры nc-Si/SiO2:Er характеризовалисьинтенсивным узким пиком ФЛ наИнтенсивность ФЛ, отн. ед.010nc-Si/SiO2:Erдлине волны 1.53 мкм, в то времяnc-Si/SiO2как экситонная полоса ФЛ была-110значительносравнению-210подавленаспонелегированнымиобразцами (рис. 6). В то же времяинтенсивность ФЛ на 1.53 мкм в-3100.60.81.01.21.41.6Длина волны, мкмслояхаморфногокремния,Рис.
6. Спектры ФЛ структур nc-Si/SiO2и nc-Si/SiO2:Er. hνex = 3.7 эВ, Т=300К.легированногодиоксидаэрбием(a-SiO2:Er) была на 2÷3 порядкаменьше. Этот факт хорошо объясняется процессом возбуждения ионов Er3+посредством передачи энергии от экситонов, локализованных в кремниевыхнанокристаллах[9].сенсибилизаторамиПоследниеФЛионовприEr3+16поэтомявляютсямеханизмуэффективнымидиполь–дипольноговзаимодействия (механизм Фёрстера). Пик в районе 1.53 мкм являетсяследствием излучательных переходов между первым возбуждённым 4I13/2 иосновным 4I15/2 состояниями иона Er3+. Его форма характерна для ионов ваморфной матрице, что указывает на преимущественное расположениеоптически активных центров Er3+ в окружающем nc-Si диоксиде кремния.Было обнаружено, что с увеличением dnc-Si происходило уширение спектраэрбиевой ФЛ.
В то же время наименьшей шириной спектра ФЛ обладалиобразцы однородных слоёв a-SiO2:Er. Данный эффект объяснён добавочнымрасщеплением уровней ионов Er3+, вызванным флуктуациями локальныхэлектрических полей в областях с различными значениями диэлектрическойпроницаемости. Выполненный расчёт энергий штарковского расщепленияуровней Er3+ в зависимости от расстояния иона до границы nc-Si/SiO2подтвердил высказанную гипотезу.Исследуемые образцы nc-Si/SiO2:Er характеризуются весьма слабойтемпературной зависимостью ФЛ: полный выход ФЛ, представляющий собойинтеграл интенсивности в спектральном диапазоне от 1450 до 1700 нм,увеличивается в 2 раза при уменьшении температуры от 300 до 10 К, в то времякак интенсивность ФЛ на 1.53 мкм возрастает в 3 раза.Кинетики ФЛ образцов nc-Si/SiO2:Er, измеренные на длине волны главногомаксимума эрбиевого спектра (1535 нм), хорошо аппроксимировалисьфункцией вида (5) с характерным временем τ~3 мс и параметром β ≈ 0.9.Отличие β от 1 указывает на распределение времён жизни ионов Er3+, чтовероятно обусловлено их взаимодействием с nc-Si.
Было обнаружено, чтосреднее время жизни ФЛ укорачивается с увеличением размеров nc-Si. Этотэффект объясняется, с одной стороны, упоминавшимся выше воздействиемдополнительных электрических полей на энергетические уровни Er3+, а сдругой – возрастанием вероятности безызлучательного девозбуждения ионовпри увеличении dnc-Si.Понижение температуры приводило к росту времени жизни эрбиевой ФЛдля всех исследуемых образцов, что обусловлено уменьшением вероятности17безызлучательной деактивации ионов вследствие обратной передачи энергии ктвердотельной матрице. Установлено, что интенсивная оптическая накачкаприводила к сублинейной зависимости интенсивности ФЛ ионов Er3+исокращению времени их жизни. Одновременно наблюдался сверхлинейныйрост интенсивности экситонной ФЛ с ростом интенсивности оптическоговозбуждения.
![](https://s.studizba.com/z.php?f=/templates/si/i/noavatar.png&w=100&h=100&t=1"){kind=avatar}
