Диссертация (1104967), страница 15

Просмтор этого файла доступен только зарегистрированным пользователям. Но у нас супер быстрая регистрация: достаточно только электронной почты!

Текст из файла (страница 15)

3.8, б), кривая 1)), однако в линейнойконфигурации знак энергии формирования не изменяется.Таким образом, в результате проведенных расчетов в работе было установлено, чтоформирование смешанных НП с атомами железа в качестве второго магнитногокомпонента является энергетически выгодным.а)97б)в)Рис. 3.8. Зависимость энергии формирования (Eформ) биметаллических нанопроводов от среднегомежатомного расстояния : Pt-Ni (1), Pt-Co (2), Pt-Fe (3) (а); Au-Ni (1), Au-Co (2), Au-Fe (3) (б);Pd-Ni (1); Pd-Co (2), Pd-Fe (3) (в).Однако остается вопрос о стабильности такихсмешанных магнитных НПотносительно деформаций «растяжения-сжатия».

Для ответа на этот вопрос в работе былирассчитаны значения энергий связи () между атомами в проводе в широком диапазонемежатомных расстояний (1.6 Å -3.0Å).Энергия связи() – это энергия необходимая для разрыва связи между двумяатомами в проводе. Значение рассчитывалось по формуле, в которой из полной энергиивычиталась энергия изолированных атомов:(3.3)98где- полная энергия смешанного НП,-полные энергии однокомпонентныхНП из атомов магнитного металла (Fe, Co, Ni) и атомов основного немагнитного металла(Pt, Pd, Au), соответственно.На рис.

3.9 представлены зависимостиот среднего межатомного расстояния дляисследованных систем. Наиболее выгодными энергетически, и, как следствие, наиболеестабильными, являются смешанные НП с атомами Pt в качестве базового элемента. Следуетотметить, что формирование таких смешанных НП согласно результатам расчета энергииформирования системы является также наиболее энергетически выгодным. Из рис.

рис. 3.9видно, чтозависит от второго магнитного компонента НП. Для всех значениймежатомных расстояний, соответствующих области существования провода, наибольшейэнергией связи обладают смешанные НП c атомами Fe или Co в качестве магнитногокомпонента.а)б)Рис. 3.9. Зависимость энергии связив)в цепи смешанного НП от среднего межатомного расстояния: Pt-Ni(1), Pt-Co (2), Pt-Fe(3) (а); Pd-Ni(1), Pd-Co (2), Pd-Fe (3) (б); Au-Ni (1), Au-Co (2), Au-Fe (3),однокомпонентных НП (Au, Pd, Pt) (4) (в).При этом у всех смешанных НП с золотом и с платиной в качестве базисныхэлементов энергии связи между атомами в проводе больше, чем в однокомпонентномзолотом НП (рис. 3.9, a), б)), который является одним из наиболее стабильных НП всоответствии с результатами экспериментальной работы [110,111].

Также увеличение99значений энергии связи смешанных НП относительно однокомпонентного Pd НПнаблюдается для смешанных НП на основе атомов Pd (рис. 3.9, в)).Таким образом, смешение атомов благородных (Au) и переходных металлов (Pt, Pd) сатомами магнитных элементов (Co, Fe, Ni) приводит к стабилизации НП и повышению егоустойчивости к деформациям, происходящим в результате формирования общей гибриднойорбитали с максимальной электронной плотностью в межатомном пространстве.Наибольшей устойчивостью обладают смешанные НП с атомами кобальта и железа вкачестве второго компонента, наименьшей - НП с атомами никеля в качестве второгокомпонента.

При этом формирование стабильных одномерных сплавов наблюдается дажедля тех элементов, которые не сплавляются в кристаллическом массиве (Au-Co). Во всехсмешанных НП при уменьшении межатомных расстояний и переходе провода взигзаговую конфигурацию происходит значительное уменьшение энергии формированияНП. При этом наиболее выгодным энергетически является формирование смешанных НП сатомами Fe или Co в качестве второго магнитного компонента.§ 3.2 Исследование магнитных свойств НК и НП.В данном параграфе представлены результаты исследования магнитных свойстводномерных НП и НК и их зависимость от величины деформаций. Также представленырезультаты расчетов электронной структуры, J и Eформ исследуемых систем.

В результатеопределены области появления и изменения магнитного момента атомов в зависимости отвида конфигурации и состава НП.3.2.1 Исследование магнитных свойств Au-Co НК.На рисунке 3.10 представлена рассчитанная зависимость магнитного момента атомакобальта в Au-Co НК от расстояния между электродами. Из рис.3.10 видно, что НК вприсутствии примесных атомов кобальта становится магнитным, причём магнитныемоменты атомов Co увеличиваются при растяжении контакта.

Для конфигурации с одниматомом Co (Au-Co-Au)в линейной конфигурации НК магнитный момент атомов Coпрактически не изменяется, принимая максимальное значение 2.3µ B (рис. 3.10, кривая 1).При переходе к зигзаговой конфигурации магнитные свойства у атомов Co практическипропадают. За счёт сильного взаимодействия атомов Au и Co возникают наведённыемагнитные моменты на атомах золота в цепи контакта, пока конфигурация системы (AuCo-Au) линейная.Результаты, представленные в данном параграфе опубликованы в следующих статьях: [105,106,112,113,116].100Магнитные моменты атомов Co различаются для различных расположений атомов Coв НК. Магнитные моменты атомов Co, расположенных на краю цепи, принимают значения(µ), меньшие, чем в чистом кобальтовом проводе (максимальное значение составляет 1.96µB) (рис.3.10, кривая 2).У атомов Co, расположенных в центре цепи, магнитный момент превышает значениямагнитного момента в чистом кобальтовом проводе (2.08 µB) и уменьшается при переходесистемы в зигзаговую конфигурацию) (рис.3.10, кривая 3).

Для конфигурации Au-Co-Co наатомах золота также обнаружены незначительные наведённые атомами Co магнитныемоменты.Рис. 3.10. Зависимость магнитного момента (µB) атомов кобальта в Au-Co НК от расстояния междуэлектродами (Å): Au-Co-Au (1), Au-Co-Co(2, 3) (стрелкой указан переход из зигзаговой конфигурации влинейную).Поскольку исследование проводилось для коротких НК (3-х атомная цепь междудвумя золотыми пирамидальными электродами), то на внутри-цепочечные взаимодействиямогутвлиятьпредставляютэлектроды,собойбылимодельисследованыдлинногоНК,магнитныечтобысвойстваизучитьНП,которыевнутри-цепочечныевзаимодействия без влияния электродов. На рис.3.11 представлены зависимости локальныхмагнитных моментов атомов кобальта в смешанных Au-Co НП от межатомных расстояний.101Как видно из рис.3.11характерная зависимость магнитных свойств Co в проводе неизменилась по сравнению с магнитными свойствами НК.

Линейный провод являетсямагнитным, при переходе взигзаговую конфигурацию наблюдается уменьшениемагнитного момента у атомов Co в проводе. Отсюда следует, что основное влияние намагнетизм провода оказывают именно взаимодействия внутри провода в цепи.Далее были исследованы магнитные свойства золото-кобальтовых НП, подробнорассматривались наиболее стабильные конфигурации Au1/2Co1/2 и Au1/2Co1/2* установлено,что для этих систем локальный магнитный момент атомов кобальта зависит от межатомныхрасстояний в проводе и изменяется по мере уменьшения межатомных расстояний в НП(рис.3.11). Величина локальных магнитных моментов атомов кобальта 2.35µB.

За счётсильного взаимодействия между атомами золота и кобальта на атомах золота такжепоявляется наведённый магнитный момент ~0.1µB. и данное значение сохраняетсянеизменным вплоть до момента перехода провода в зигзаговую конфигурацию. Кроме тогомагнитные свойства смешанных НП сильно зависят от их геометрии и от величинымежатомного расстояния.Для Au1/2Co1/2 НП в широком диапазоне межатомных расстояний (1.6-3.2Å) пока ихконфигурация остается линейной локальный магнитный момент атома кобальта неизменяется и составляет величину 2.35.

Однако, при переходе его из линейнойконфигурации в зигзаговую (при межатомных расстояниях < 2.5Å) магнитные моментыатомов Co провода значительно уменьшаются (рис.3.11). При межатомных расстояниях,меньших 2.0Å, и переходе к системе из двух однокомпонентных взаимодействующихзолотого и кобальтового НП магнитные моменты вновь начинают возрастать. В своюочередь на атомах золота наведённый магнитный момент практически полностью исчезает.Вследствие того, что энергия связи атомов Au и Co при межатомных расстояниях <2.8Åниже, чем атомов кобальта в идеальном кобальтовом проводе, локальный магнитныймомент атомов кобальта в смешанном проводе выше (2.08)Для конфигурацииAu1/2Co1/2* получены аналогичные результаты в широком диапазоне межатомныхрасстояний (1.6-3.2Å).

Однако максимальное значение магнитного момента составляет2.3, что меньше, чем для равномерно смешанного провода (2.35). При уменьшениимежатомных расстояний (что соответствует переходу провода из линейной в зигзаговуюконфигурацию) магнитный момент начинает уменьшаться (рис 3.11, кривая 2).102Рис.3.11. Зависимость величины локального магнитного момента атомов кобальта в смешанных Au-CoНП от межатомных расстояний: Au1/2Co1.2 (1), Au1/2Co1/2*(2) (стрелкой указан переход из загзаговойконфигурации в линейную).Для объяснения зависимости магнитных свойств от геометрии провода и откомпонентного состава нами были построены парциальные плотности состояний (ППС) дляравномерно смешанных НП (рис.3.12 а, б).

Видно, что в линейном проводе (рис.3.12, а))формируются две доминантные гибридные орбитали (dyz-dxz и dxy-dx2) между атомами Au иCo. Такая гибридизация поддерживает прямое взаимодействиерезультате чего в проводе устанавливаетсяОсновной вклад в магнетизм вносит s-dz2между атомами Co,вферромагнитное упорядочение атомов.гибридная орбиталь. При сжатии проводаусиливается вклад гибридных орбиталей (dyz и dxz и dxy -dx2) зонной структуры.

За счётсмещения атомов относительно оси провода возникает гибридизация атомов Co друг сдругом. Прямое обменное взаимодействие в системе усиливается, за счёт чегоферромагнитное упорядочение становится еще более выгодным энергетически. Однако, засчёт частичной гибридизации атомов Co смещение плотностей состояний со спином вверхи спином вниз относительно уровня Ферми ослабевает, в результате чего магнитныймомент атомов Co практически исчезает.103а)104б)Рис.

Характеристики

Список файлов диссертации