Резонансное одно- и двухфотонное взаимодействие света с экситонами в квантовых точках CdSe-ZnS (1104655), страница 4
Текст из файла (страница 4)
Расходимость пучка может изменяться по двум причинам. 1) В раствореквантовых точек в гексане под действием мощного лазерного возбуждения изменяется коэффициент преломления среды. В результате этого наблюдаетсяэффект самодефокусировки. 2) Изменение плотности мощности возбуждающихимпульсов приводит к изменению диаметра наведенной в среде диафрагма(стрип-эффект). Как следствие этого, лазерный пучек дифрагирует различнымобразом.Эффект «обдирания» (стрип-эффект) заключается в следующем [8,9]. Прираспространении в среде пучка гауссовой формы в случае большого поглощения и сильного насыщения пучок формирует для себя в среде канал прозрачности.
Внутри такого канала поглощение мало в результате эффекта насыщения.На периферии пучка там, где интенсивность электромагнитного поля значительно меньше, чем в его центре, насыщение не столь значительно. Эта частьпучка будет поглощаться значительно больше.
За счет этого по мере распространения в среде пучок будет значительно изменять свой поперечный профиль– края его становятся резкими. Принято говорить, что в этом случае в средевозникает наведенная распределенная жесткая диафрагма. На ней возникаетдифракция френелевского типа, сопровождающая изменением профиля пучкана выходе из среды (образованием колец, колебаниями интенсивности на осипучка, увеличением его диаметра).Приведенные данные дают возможность утверждать, что при плотностяхмощности возбуждающего излучения, достигаемых в эксперименте, доминирует эффект насыщения поглощения в полупроводниковых наноструктурах. Однако при высоких уровнях возбуждения начинают проявляться другие нелинейные эффекты (самодефокусировка и стрип-эффект).Если при относительно малых уровнях возбуждения (участок I на Рис.6.)считать, что изменение размеров лазерного пучка в кювете не происходит, топредставленную на Рис.6.
зависимость можно рассматривать, как зависимостькоэффициента пропускания образца от интенсивности возбуждения. В ряде работ такую зависимость удавалось описать в рамках модели насыщения двухуровневой системы:dIαI= −α 0 I −I ,dz1+ cI sat14(8)где коэффициент поглощения α 0 характеризует линейные (независящие от I 0 )потери в образце, α характеризует нелинейные потери,cI sat- параметр (интенсив-Пропусканиеcность) насыщения. I sat определяет эффективностьнелинейного поглощения.Параметр насыщения связан с сечением поглощения σ на частоте соответствующего квантового перехода и с временем жизни возбужденного состояния τ [3]: I s = 1 / 2στ .0.40.81.21.62.0В простейшем случаеИнтенсивность возбуждения, ГВт/см2время жизни возбужденного состояния τ считаетРис.8. Измеренное (кружки) и рассчитанное сcся постоянным, и I satнепомощью уравнения (8) (непрерывная кривая) и спомощью уравнений (10) (штрихованная кривая)зависит от интенсивностипропускание образца с квантовыми точкамивозбуждения.
В рамкахCdSe/ZnS в зависимости от интенсивности одноэтого приближения с пофотонного резонансного возбуждения.мощью решения уравнения (8) аппраксимируетсяполученная экспериментальная зависимость. Как показано на Рис.8. с помощьюэтой модели достаточно хорошо описывается лишь первый ее участок.Как показано в ряде работ [10,11], в полупроводниковых квантовых точкахпри высоких уровнях возбуждения (при фотовозбуждении более одной электронно-дырочной пары на квантовую точку) на их свойства сильное влияниеоказывают Оже процессы. Такие процессы обусловлены многочастичнымивзаимодействиями в квантовых точках. Повышение их вероятности в квазинульмерных структурах вызвано тем, что в квантовых точках малого размерафотовозбужденные носители находятся на близком расстоянии, их волновыефункции начинают существенно перекрываться.
При увеличении числа возбужденных электронно-дырочных пар в квантовой точке в результате Ожепроцесса время жизни состояния уменьшается за счет эффективной безызлучательной рекомбинации.Поэтому для описания процесса взаимодействия мощных лазерных импульсов с квантовыми точками при интенсивностях больших 1.3 ГВт/см2 (участок IIна Рис.6.), по-видимому, необходимо учесть зависимость времени жизни возбужденного состояния и, соответственно, параметра насыщения от уровня возбуждения.
Уменьшение времени жизни возбужденного состояния с ростом интенсивности мощных ультракоротких импульсов света можно охарактеризоватьс помощью дополнительного члена в параметре насыщения:0.80.70.60.50.40.30.20.10.0cI s = I sat+ η I 02 ,15(9)т.к. I s ∝ τ .В результате этого выражение (8) записывается в следующем видеdIαI= −α 0 I −.(10)Idz1+ cI sat + η I 2С помощью численного решения этого выражения была аппроксимированаэкспериментальная зависимость пропускания коллоидного раствора квантовыхточек CdSe/ZnS на первом и втором участках (Рис.8.).К немонотонному характеру зависимости на Рис.6 и 7. при высоких уровняхвозбуждения, по-видимому, могут привести также наблюдаемые эффекты самовоздействия: самодефокусировки и стрип-эффектом (strip effect), происходящих в условиях сильного насыщения поглощения.
Увеличение поперечногоразмера лазерного пучка в результате изменения расходимости лазерного пучка, вызванного этими эффектами, приводит к уменьшению плотности мощности светового поля в среде. Это, в свою очередь, должно привести к уменьшению величины отношения энергии прошедшего через раствор коллоидныхквантовых точек CdSe/ZnS в гексане импульса к энергии падающего импульса (W) при высоких интенсивностях однофотонного резонансного возбуждения.Таким образом, эффектами самовоздействия, наряду с эффектом уменьшения времени жизни возбуждаемого состояния, по-видимому, можно описатьуменьшение величины отношения энергии прошедшего через раствор коллоидных квантовых точек CdSe/ZnS в гексане импульса к энергии падающего импульса (W) при высоких уровнях однофотонного резонансного возбуждения навтором участке зависимости, представленной на Рис.6.При плотностях мощности накачки превышающих 1.7 ГВт/см2 (участок IIIна Рис.6.), пропускание образца снова начинает расти. При высоких уровняхвозбуждения число электронов, получивших дополнительную энергию в результате Оже-процесса, может оказаться достаточным для насыщения состояния, на которое они переходят, тем самым, уменьшая эффективность Ожепроцесса.−1В заключении сформулированы основные результаты работы: Обнаружен нелинейный рост поглощения мощных ультракоротких импульсов лазера коллоидными квантовыми точками CdSe/ZnS при двухфотонномрезонансном возбуждении экситонов.
Эффект объяснен процессами двухфотонного поглощения и дополнительным линейным поглощением двухфотонно возбужденными носителями. Впервые обнаружен эффект ограничения интенсивности мощных ультракоротких импульсов лазера, прошедших через кювету с коллоидным растворомквантовых точек CdSe/ZnS, при резонансном двухфотонном возбужденииосновного экситонного перехода в этих наноструктурах. При больших уров16нях возбуждения интенсивность прошедших импульсов становится постоянной и не зависит от интенсивности импульсов лазера на входе в кювету.Обнаружено увеличение расходимости мощного лазерного пучка, прошедшего через коллоидный раствор квантовых точек CdSe/ZnS, при резонансномдвухфотонном возбуждении экситонов.
Наблюдаемый эффект можно объяснить процессом дефокусировки, вызванным нелинейным изменением коэффициента преломления квантовых точек как за счет поглощения мощныхультракоротких импульсов света на связанных носителях, так и на двухфотонно возбуждённых носителях.Предложен и реализован модифицированный метод измерения спектроввозбуждения фотолюминесценции квантовых точек, основанный на регистрации большого количества спектров фотолюминесценции при различныхдлинах волн возбуждающего излучения. Метод позволяет одновременно получать спектры возбуждения фотолюминесценции для любого подансамбляквантовых точек различного размера из всего набора имеющихся квантовыхточек.Установлен немонотонный характер зависимости отношения энергии ультракоротких импульсов лазера, прошедших через коллоидный раствор квантовых точек CdSe/ZnS, к энергии падающих импульсов от интенсивностивозбуждения при резонансном однофотонном возбуждении основного экситонного перехода квантовых точек.
![](https://s.studizba.com/z.php?f=/templates/si/i/noavatar.png&w=100&h=100&t=1"){kind=avatar}
