Резонансное одно- и двухфотонное взаимодействие света с экситонами в квантовых точках CdSe-ZnS (1104655), страница 3
Текст из файла (страница 3)
Наблюдалось ограничение интенсивности импульсов света. При условииI 0 >>αβ (1 − R )(1 − e −αL ) −1(5)Интенсивность прошедшего импульса не зависит от I0. Уровень ограниченияопределяется выражениемmaxI пр=α (1 − R)β (eαL − 1)(6)1− Rmax≈IЕсли линейное поглощение мало αL << 1 , то прβL . Из этого следует,что интенсивность импульса на выходе из двухфотонно-поглощающей средыпри увеличении интенсивности возбуждения может достигать уровня ограничения. В эксперименте эффект ограничения интенсивности света наблюдалсяпри интенсивности импульсов, прошедших через кювету с квантовыми точками,≈12 ГВт/см2 (концентрация КТ 1017см-3). Определенная из последнего выражения при L=1мм, и R=0,04 величина β совпадает с ранее определенным значением, полученным из зависимости величины обратного пропускания от интенсивности возбуждающих импульсов (Рис.3.).Третья глава диссертации посвящена результатам исследования нелинейного изменение показателя преломления в коллоидном растворе квантовых точекCdSe/ZnS в гексане при резонансном двухфотонном возбуждении экситонов.Для этого между кюветой с раствором квантовых точек в гексане и фотоприемником была установлена диафрагма.
Ее диаметр был несколько меньше диаметра лазерного пучка на выходе из кюветы при малой интенсивности импульсов.Осциллограмма цуга падающих и прошедших через кювету с коллоиднымраствором КТ CdSe/ZnS в гексане импульсов в этом случае приведена на Рис.4.Для наиболее интенсивных импульсов цуга было зарегистрировано относительное уменьшение их амплитуды.
Причем, чем больше интенсивность им10пульсов возбуждения, тем сильнее происходит относительное уменьшение егоамплитуды. По мере уменьшения интенсивности падающих импульсов во второй половине цуга, амплитуды прошедших импульсов сначала увеличивались,а затем их поведение было аналогичным поведению первых импульсов цуга.Как было показано в Главе II, процесс двухфотонного поглощения не долженприводить к такому сильному уменьшению амплитуды прошедших импульсов.В лучшем случае возможно выравнивание амплитуды прошедших импульсов(эффект ограничения) для накачивающих импульсов максимальной интенсивности.Значительное нелинейное уменьшение амплитуды прошедших через кюветус раствором квантовых точек импульсов при использовании диафрагмы вызвано увеличением расходимости пучка из-за нелинейного изменения показателяпреломления квантовых точек ∆n (явление самодефокусировки: ∆n <0) прирезонансном двухфотонном возбуждении экситонов.
В результате чего, частьлазерного пучка ограничивается диафрагмой.Тепловыми эффектами (изменением ∆n за счёт изменения температуры образца), по-видимому, можно пренебречь из-за малого линейного поглощенияобразца на частоте возбуждения и использования для накачки квантовых точекультракоротких импульсов лазера.Нелинейное изменение показателя преломления может возникать как за счётсвязанных электронов, так и за счёт двухфотонно возбуждённых носителей[5-7]:∆n ≡ ∆n b + ∆n f(7)Нелинейное изменение показателя преломления связанных электронов2(3)2∆n b = γI 0 , где γ = 12π Re χ / cn0 ( n0 - коэффициент линейного преломления).
Одновременно с этим происходит изменение показателя преломления,обусловленное двухфотонно возбуждёнными носителями, ∆n = ξI 0 . Вкладразличных процессов зависит от интенсивности возбуждающих импульсов.fВклад нелинейного показателя преломления ∆n становится существеннымпри большой интенсивности возбуждающего лазерного импульса.Нелинейное изменение пропускания коллоидного раствора КТ CdSe/ZnS(рис. 4.) при измерениях с использованием ограничивающей диафрагмы обусловлено двухфотонным поглощением и самодефокусировкой ( ∆n < 0 ). Процесс дефокусировки, по-видимому, доминирует. Уменьшение интенсивностиизлучения, прошедшего через диафрагму I , при высоких интенсивностях импульсов лазера на входе в кювету с коллоидным раствором КТ позволяет сделать вывод о том, что оба коэффициента γ <0 и ξ <0.Для объяснения экспериментальных результатов (Рис.5) использовалась модель, позволяющая определить особенности распространения волнового фронталуча лазера в нелинейной среде с зависящим от интенсивности импульса лаf22зера показателем преломления n = n0 − γI − ξI .
В экспериментах использо-11WI0/Iпрвался режим одной поперечной моды лазера. Таким40образом, луч лазера имелгауссовораспределение35интенсивности в попереч30ном сечении. Учитывалось25изменение показателя пре20ломления в нелинейной15среде для разных участковволнового фронта и соот10ветствующееизменение5скорости распространения0различных частей волново051015202530го фронта.
Скорость рас2I0,ГВт/смпространения центральнойчасти луча больше, чем наРис.5.Сравнение экспериментальных данных периферии, поэтому разви(зависимость I0/I от I0) по измерению нелинейноговается процесс самодефоизменения показателя преломления в квантовыхточках CdSe/ZnS с результатами численного расчета кусировки.
При расчёте(пунктирная линия) при двухфотонном возбуждении форма и положение волноосновного экситонного перехода.вого фронта определялисьего положением и формойв предыдущий момент времени. Таким образом, распространение световойволны в нелинейной среде удалось описать с помощью рекуррентных формул.При расчёте учитывалсятакже измеренный ранеекоэффициент двухфотонноIII0.8го поглощения β КТ0.7CdSe/ZnS. Рассчитанная зависимость I0/I от I0 согласу0.6IIIется с экспериментально0.5полученными данными приγ = -1,6·10 −18 см 2 с эрг −10.4( Re χ (3) ≅ −7 ⋅10 −10 см 3 эрг −1 )0.3и ξ = -2,0·10 −36 см 4 с 2 эрг −2 .0.2Четвертая глава вклю0.40.81.21.6чает в себя результаты исИнтенсивность возбуждения, ГВт/см 2следования эффекта насыщения и явлений самовозРис.6.
Зависимость величины отношения энергиидействия в условии сильнопрошедшего через раствор коллоидных квантого насыщения при резовых точек CdSe/ZnS в гексане импульса к энергии падающего импульса (W) от интенсивностинансномоднофотонномоднофотонного резонансного возбуждения.возбуждении экситонов вколлоидном растворе квантовых точек CdSe/ZnS в гексане. Все результаты,12приведенные в данной главе, были получены на тех же квантовых точках, что ив предыдущих главах. Концентрация квантовых точек CdSe/ZnS в растворе составляла 1017 см-3.Была проведена серия измерений при различной интенсивности возбуждениянаноструктур при однофотонном резонансном возбуждении в них основногоперехода 1S3/2(h)→1S(e).
Если интенсивность возбуждения была сравнительнонебольшой, излучение полностью поглощалось в кювете. По мере увеличенияплотности мощности возбуждающих импульсов на входе в кювету с растворомквантовых точек число прошедших импульсов увеличивалосьНа Рис.6. показана зависимость отношения энергии прошедших через раствор коллоидных квантовых точек импульсов к энергии падающих импульсов (W) от интенсивности однофотонного резонансного возбуждения.
Результаты, приведенные на этом рисунке, взяты для нескольких цугов.Плотность мощности возбуждения в этом случае была близка к максимальной. На Рис.6.представлены результаты толькодля импульсов первой половиныРис.7. Осциллограмма импульсов лазера па- цуга. Это сделано для того, чтодающих и прошедших через кювету с коллоид- бы исключить проявление эфным раствором квантовых точек CdSe/ZnS вгексане в случае однофотонного резонансного фекта фотозатемнения (photoвозбуждения с диафрагмой. Стрелками указаны darkening). Его влияние возможно во второй половине цуга поимпульсы на выходе из кюветы.мере увеличения дозы облученияквантовых точек.Установлен немонотонным характер зависимости отношения энергии ультракоротких импульсов лазера, прошедших через коллоидный раствор квантовых точек CdSe/ZnS, к энергии падающих импульсов от интенсивности возбуждения при резонансном однофотонном возбуждении основного экситонногоперехода квантовых точек (Рис.6.).
Для выяснения природы такого поведениязависимости были проведены дополнительные эксперименты.В первом из них перед фотоприемником устанавливалась диафрагма диаметром 1 мм. При этом для наиболее интенсивных импульсов цуга было зарегистрировано относительное уменьшение их амплитуды (Рис.7.). Причем длянаиболее интенсивных импульсов это уменьшение было наибольшим. Следуетотметить, что по мере уменьшения интенсивности падающих импульсов вовторой половине цуга, амплитуды прошедших импульсов сначала увеличивались, а затем их поведение было аналогичным поведению первых импульсовцуга.13Во втором эксперименте было установлено, что при увеличении расстояния L между фокусирующей линзой (с фокусным расстоянием F=25мм) и кюветой с квантовыми точками с 18 мм до 23 мм (увеличении интенсивности возбуждения наноструктур) происходил сдвиг на 2 мм точки, где фокусируется излучение, прошедшее через кювету, в сторону от фокусирующей линзы.Наблюдаемые особенности взаимодействия мощных ультракоротких импульсов лазера с экситонами в квантовых точках при резонансном однофотонном их возбуждении свидетельствуют о том, что по мере распространениямощных импульсов в среде, происходит увеличение расходимости лазерногопучка.
![](https://s.studizba.com/z.php?f=/templates/si/i/noavatar.png&w=100&h=100&t=1"){kind=avatar}
