Проявление эффектов локального поля в оптических свойствах пористых полупроводников и диэлектриков (1104358), страница 2
Текст из файла (страница 2)
Диссертация состоит из введения, четырех глав,заключения и списка цитируемой литературы из 124 наименований. Объемработы составляет 151 страницы текста, включая 55 рисунков и 3 таблицы.КРАТКОЕ СОДЕРЖАНИЕ РАБОТЫВо введении сформулированы цель и задачи работы. Кратко изложеносодержание диссертации.В первой главе представлен обзор теоретических и экспериментальныхработ, посвященных получению методом электрохимического анодирования7различных пористых сред и исследованию их линейных и нелинейныхоптических свойств.Вразделе 1.1краткоизложеныобщиесведенияометодеэлектрохимического анодирования и подробно описываются особенностиполучения пористого фосфида галлия, пористого кремния и окисленногопористого кремния на его основе, а также пористого оксида алюминия.Раздел 1.2 посвящен рассмотрению различных моделей эффективнойсреды для описания оптических и нелинейно-оптических свойств композитныхсред.
Особое внимание уделено анизотропии формы возникающей в результатеэффектов локального поля в анизотропно наноструктурированных пористыхсредах. Кроме того, обсуждаются режимы, когда модель эффективной средыстановитсянеприменимой.андерсоновскойВлокализациичастности,светаикраткоизложенапредставленытеорияпоследниеэкспериментальные результаты в этом направлении.В разделе 1.3 на основе анализа литературных данных в конце главыпоставлены задачи настоящего исследования.Во второй главе описаны методики, использованные в работе дляполучения образцов пористого оксида алюминия, окисленного пористогокремния и пористого фосфида галлия, а также приведены данные об ихструктурных свойствах.В третьей главе описаны экспериментальные установки и приборы,использованныеприисследованиях,иизложеныосновныеметодики,применявшиеся в работе для исследования линейных и нелинейных оптическихсвойств различных пористых слоев.В разделе 3.1 кратко изложены основные методики, используемые в работедля изучения линейных свойств исследуемых образцов.
В частности, особоевнимание уделено измерению величины двулучепреломления в тонкихпленках.8Раздел 3.2 посвящен описанию фемтосекундного Cr-форстеритовоголазерного комплекса и наносекундого параметрического генератора света наосновеNd:YAGлазера,предназначенныхдлянелинейно-оптическихспектроскопических исследований и являющихся идеальным средством дляисследования нелинейно-оптических свойств микроструктурированных инаноструктурированных сред.
Также описаны условия и методики проведенныхнелинейно-оптических измерений.Раздел 3.3содержиткраткуюинформациюометодеоптическогогетеродинирования, который применялся в работе для изучения эффектовлокализации света.В четвертой главе с целью выявления роли эффектов локального поля вмодификации оптических свойств композитных материалов, приведенырезультаты комплексного исследования линейных и нелинейных оптическихсвойств окисленного пористого кремния, пористого фосфида галлия ипористого оксида алюминия.
Представлены данные по экспериментальномуисследованию линейной и нелинейной искусственной оптической анизотропиивэтихматериалах.Напримерегенерацииоптическихгармоникрассматриваются различные способы увеличения эффективности нелинейнооптических взаимодействий в композитных средах.Раздел 4.1 посвящен изучению линейных оптических свойств слоевпористого оксида алюминия и окисленного пористого кремния, для которыххарактерные размеры пористой структуры (размер пор и расстояние междуними) значительно меньше длины световой волны.
В соответствии сприближением эффективной среды такие среды можно рассматривать намакроскопических масштабах как оптически однородные. Однако в результатепреимущественного распространения пор вдоль выделенных направлений воднородной изотропной среде возможно появление двулучепреломленияформы. Это явление представляет интерес, как с фундаментальной точкизрения, так и для целого ряда прикладных задач современной оптики.9Проведенодетальноеисследованиелинейныхоптическихсвойствпористого оксида алюминия с периодом структуры значительно меньшим длинволн видимого диапазона.
Согласно проведенным измерениям величиныдвулучепреломления от угла падения излучения на поверхность слоя пористогооксида алюминия можно сделать вывод, что этот материал является однооснымоптическим кристаллом, с оптической осью направленной вдоль нормали к егоповерхности.Теоретическаяэффективнойсредыдляаппроксимациявэкспериментальнойприближениизависимостимоделивеличиныдвулучепреломления от угла падения излучения позволила вычислитьмаксимальную величину двулучепреломления пористого оксида алюминия,которая составила 0,06. Наблюдаемая анизотропия показателя преломлениязначительно выше анизотропии кристаллического оксида алюминия иобусловлена анизотропией формы.Исследованамодификациялинейныхоптическихсвойствслоеванизотропного пористого кремния в процессе их окислении при различныхтемпературах. Установлена зависимость между параметрами изготовленияпористого кремния и линейными оптическими характеристиками плёнококисленного пористого кремния.
С увеличением плотности тока травления и,следовательно, пористости и анизотропии исходных плёнок пористогокремния, возрастает величина двулучепреломления плёнок окисленногопористого кремния. В результате проведенных исследований были полученыоптически качественные слои окисленного пористого кремния прозрачные ввидимомиинфракрасномдиапазонахиобладающиезаметнымдвулучепреломлением формы, величина которого достигает 0,02, что более,чем в два раза превышает величину анизотропии кристаллического кварца.Отметим, что величина двулучепреломления полученных слоёв достаточна дляиспользования их в качестве компактных фазовых пластинок λ/2 и λ/4 ввидимом и ближнем ИК диапазонах.Экспериментальномикроструктурированиепоказано,изотропного10чтомонокристаллаэлектрохимическоеGaP(c-GaP)сориентацией(110)позволяетполучитьдвулучепреломляющиеслоиобладающие высокой квадратичной нелинейностью.
Оптическая ось в такихслоях лежит в их плоскости, а величина двулучепреломления достигаетзначения 0,04 в ИК диапазоне. В соответствии с расчетами данная анизотропиядостаточна для достижения 900 фазового синхронизма для процесса генерациивторой гармоники, что делает перспективным использование пористого GaPдля преобразования оптических частот.Вразделе4.2обсуждаютсярезультатыисследованияэффектовлокализации света в упорядоченных и случайно-разупорядоченных пористыхсредах.
Явление локализации света, возникающее в результате интерференциилокальных полей многократно отраженных или рассеянных волн, можетнаблюдаться как в упорядоченных, так и в случайно-разупорядоченныхкомпозитных средах, когда длина световой волны приближается к размерамнеоднородности среды. В упорядоченных композитах показатель преломленияизменяется в пространстве периодически, и распространение света описываетсяхорошо развитой теорией фотонных кристаллов. Локализация света в такихсредах проявляется в появлении фотонных запрещенных зон – спектральныхобластей,длякоторыхсоответствующееимизлучениенеможетраспространяться в одном или нескольких направлениях в среде. Для описанияэффектовлокализациисветавслучайно-разупорядоченныхсредахиспользуется теория андерсоновской локализации света.
Явление локализациисвета в упорядоченных пористых средах было продемонстрировано на примерепористого оксида алюминия, а эффекты локализации света в случайноразупорядоченных средах наблюдались в слоях пористого GaP.Для пористого оксида алюминия с периодом структуры порядка сотеннанометров в спектрах пропускания обнаружена фотонная запрещенная зона ввидимомдиапазоне,чтоуказываетнадостаточновысокуюстепеньупорядочения пор в исследованных слоях.
Учитывая возможность заполненияпор веществами с эффективной люминесценцией этот эффект может быть11использован для создания источников света с направленной диаграммойрассеяния и активных элементов лазеров.Динамика рассеяния света в слоях пористого GaP была исследована сиспользованием схемы оптического гетеродинирования на базе сканирующегоинтерферометра Майкельсона и фемтосекундной лазерной системы на основекристалла Cr:форстерита.
Анализ данных оптического гетеродинированияпоказывает, что время жизни рассеянных фотонов (λ=1,25 мкм) увеличивается сростом пористости образцов. Для образца с пористостью 55% оно являетсянаибольшим и составляет около 8 пс, что на два порядка превышает этот параметрдля c-GaP.
Увеличение времени жизни фотона с ростом пористости связано суменьшением длины свободного пробега фотона в результате эффектовлокализации света в сильно рассеивающих слоях пористого GaP.В разделе 4.3 обсуждаются данные по экспериментальному изучениюразличных возможностей увеличения эффективности нелинейно-оптическихвзаимодействий в пористых средах. Продемонстрировано использованиеметода генерации оптических гармоник в качестве эффективного инструментадля изучения эффектов локального поля в композитных средах.Опираясь на экспериментально изученные линейные оптические свойстваанизотропных слоев окисленного пористого кремния, выполнен детальныйтеоретический анализ процесса генерации третьей гармоники в этих слоях,который сопоставлен с результатами экспериментов.
Исходя из предположенияо центросимметричности окисленного пористого кремния, на основаниирешения укороченного уравнения для процесса генерации третьей гармоникиполучены выражения для ориентационных зависимостей третьей гармоники,учитывающие фазовую расстройку. Эти выражения находятся в хорошемсогласии с данными эксперимента при использовании эффективной кубическойвосприимчивости окисленного пористого кремния, рассчитанной согласнообобщенной модели Бруггемана в приближении эффективной среды (см. рис.1).121 мкмИнтенсивность ТГ, отн.
ед.10501.5 мкмx0.25201.9 мкм1x20004590 135 180 225 270 315 045ψ, град.90 135 180 225 270 315 360Рис. 1 Ориентационные зависимости третьей гармоники в окисленномпористом кремнии (геометрия на пропускание) для различных длин волнизлучения накачки c поляризацией параллельной (левый ряд) и перпендикулярной(правый ряд) поляризации гармоники.
Линии соответствуют результатамрасчетов с использованием величин χ(3)eff, рассчитанных в рамках моделиэффективной среды.Показана возможность синхронной генерации третьей гармоники в слояхокисленного пористого кремния, что подтверждается соответствующимирасчетами, основанными на данных линейно-оптических измерений и видомориентационных зависимостей третьей гармоники. Прозрачность окисленногопористого кремния и химическая стабильность его внутренней поверхностиделают его идеальным кандидатом для использования в качестве матрицы длязаполнения светоизлучающими и нелинейно-оптическими материалами, что всовокупности с его достаточно высокой анизотропией, открывает широкие13возможности для фазово-согласованного преобразования оптических частот,оптического переключения и создания компактных элементов лазеров.Получены зависимости интенсивности третьей гармоники от длины волныосновного излучения в слоях пористого оксида алюминия и окисленногопористого кремния до и после заполнения CdS.
Обнаружен сильный ростинтенсивности третьей гармоники для пористого оксида алюминия иокисленного пористого кремния c CdS по сравнению с исходными матрицами вспектральном диапазоне 1,2-1,5 мкм, который соответствует краям межзонногопоглощения для нанокристаллов CdS (см. рис. 2).Интенсивность ТГ, отн. ед.1,5ОПКОПК+CdS1,20,90,60,30,0120014001600λ, нмРис. 2 Зависимость интенсивности третьей гармоники от длины волныизлучения накачки для анизотропного окисленного пористого кремния до ипосле осаждения CdS.Указанный рост связывается с резонансным трехфотонным возбуждениемэлектронов из валентной зоны наночастиц CdS в зону проводимости. Ширина14резонансной линии в спектре третьей гармоники позволяет судить о разбросенаночастиц CdS по размерам, что может быть использовано для диагностикикачестваосажденияCdSвпористуюматрицу.Представленныеэкспериментальные результаты демонстрируют возможность использованияслоев пористого оксида алюминия и окисленного пористого кремния в качествеанизотропной матрицы для заполнения веществами с высокими нелинейнымивосприимчивостями с целью увеличения нелинейно оптического отклика.Согласноэкспериментампогенерациивторойгармоникиикомбинационному рассеянию света в рассеивающих слоях пористого фосфидагаллия установлено, что формирование наноструктур, размеры которыхсравнимысдлинойволнывозбуждающегоизлучения,увеличиваетэффективность преобразования более, чем на порядок по сравнению сИнтенсивность ВГ, отн.