Процессы электронного обмена при рассеянии отрицательного иона водорода на наносистемах (1104351), страница 2
Текст из файла (страница 2)
Предполагается, что эволюция волновогопакета происходит под действием потенциала, который является суперпозицией7потенциалов атомного остова Ve − H и поверхности наносистемы Ve− Surf . Зависящая отвремени электронная волновая функция Ψ (r, t ) , является решением нестационарногоуравнения Шредингераi∂Ψ (r, t )= [T + Ve− H + Ve − Surf + ΔVSurf ] ⋅ Ψ (r, t ) ,∂t(1)где Ve − H - потенциал взаимодействия электрона с атомным остовом, Ve− Surf – потенциалвзаимодействия электрона с поверхностью наносистемы, а ΔVSurf– потенциал силизображения; T – кинетическая энергия электрона.
Начальная электронная волноваяфункция Ψ (r, 0) берется равной Ψ a (r ) - собственной функции потенциала атомногоостова. При расчетах используется атомная система единиц ( me = e = h = 1 ; 1 aт. ед.расстояния = 5.292 ⋅ 10 −11 м, 1 aт. ед. времени = 2.419 ⋅ 10 −17 с, 1 aт. ед. скорости =2.188 ⋅ 10 6 м/с). Процесс распространения волновой функции электрона с течениемвремени описывается посредством оператора эволюции U (Δt )Ψ (r, t + Δt ) = U (Δt )Ψ (r, t )U (Δt ) = exp(−iH% Δt ),(2)здесь H% – гамильтониан системы.В статическом случае (фиксированное расстояние между ионом и поверхностью)гамильтониан не зависит от времени.
В динамическом случае он становится зависимым отвремени через временную зависимость потенциалов (рассматривается случай движенияиона по классической траектории над поверхностью).Таким образом, метод Распространения Волновых Пакетов позволяет наблюдатьэволюцию волновой функции Ψ (r, t ) . Используя ее, можно получить электроннуюавтокорреляционную функцию:A(t ) = 〈Ψ a Ψ (r, t )〉 ,котораяможетперезарядки:быть(3)использованаположениеАвтокорреляционнуюдляэнергетическогофункциюA(t )полученияуровняможнорезонансныхEхарактеристикГ.иегошириныпредставитькаксуперпозициюэкспоненциальных членовГ j ⎞ ⎪⎫⎪⎧ ⎛A(t ) = ∑ a j exp ⎨−i ⎜ E j −⎟⎬2 ⎠ ⎪⎭j⎩⎪ ⎝(4)Также для теоретического анализа процесса электронного обмена с наносистемаминеобходимо знание величины дискретных уровней энергии внутри рассматриваемой8системы, для нахождения которых необходимо решить стационарное уравнениеШредингераΔΨ (r ) + 2 ⋅ [ Е − Ve − Surf ] ⋅ Ψ (r ) = 0 ,(5)где E – энергия системы, которая играет роль собственного значения, подлежащегоопределению, а Ve− Surf – потенциал изучаемой наносистемы.Для нахождения собственных функций уравнения (5) используем конечноразностную аппроксимацию пространственной производной на равномерной сеткеΨ ′′ =ψ j −1 − 2 ⋅ψ j +ψ j +1h2,(6)где h 2 – шаг дискретизации, а j = 1.....N ; N – число узлов на равномерной сетке.Подставляя (6) в (5), получаем уравнение в явном виде:ψ j −1 + 2 ⋅ ( h 2 ⋅ E j − 1 − h 2 ⋅V j ) ⋅ψ j +ψ j +1 = 0(7)Для решения трехдиагонального уравнения (7) был применен метод прогонки(алгоритмТомаса).РезультатычисленногорешениястационарногоуравненияШредингера (5) для шарового кластера атомов алюминия радиусом 50 ат.
ед.E, эВпредставлены на рис. 1.1086420-2-4-6-8-10-12-14-16020406080100r, aт. eд.Рис. 1Сплошной толстой линией обозначен потенциал кластера по радиальной координате, радиускластера 50 ат. ед. Горизонтальные прямые – дискретные уровни энергии. Кривая в верхней областирисунка – квадрат волновой функции (в относительных единицах) для верхнего уровня.9Глава 3В третьей главе при помощи метода Распространения Волновых Пакетовисследуются процессы электронного обмена между атомной частицей и шаровымкластером атомов.В первой части главы рассматривается статический случай, когда частицанаходится на фиксированном расстоянии от кластера атомов. При фиксированномрасстоянии необходимо определить основные параметры перезарядки – энергетическоеположение E и ширину атомного уровня Г . Ширина уровня характеризует вероятностьперехода электрона в единицу времени Г ~1τ, где τ - время жизни электрона на атомномуровне.
Энергетическое положение уровня иона H −характеризует возможностьэлектронного перехода. Электрон переходит с уровня иона только на тот дискретныйуровень энергии внутри кластера, величина которого не превышает энергию ионногоуровня. Для нахождения величины дискретных уровней энергии внутри кластеранеобходимо решить стационарное уравнение Шредингера (5), методы численногорешения которого обсуждались во второй главе диссертации.На рис.
2 показано развитие процесса электронного перехода для отрицательногоиона водорода на расстоянии 10 ат. ед. от ближней границы кластера атомов алюминиярадиусом 50 ат. ед.Рис. 2 Квадрат модуля волновой функции внешнего электрона иона Н-, находящегося на расстоянии10 ат. ед. от кластера атомов радиусом 50 ат. ед. в различные моменты времени. Темные областисоответствуют большей вероятности нахождения электрона.10Видно, что через время 30 aт. ед. после начала распространения происходиттуннелирование электрона через потенциальный барьер, разделяющий ион и кластератомов, но дискретная структура не проявляется, т.к.
электрон, еще не успеваетпочувствовать конечные размеры кластера. Картина распределения волновой функциисоответствует переходу электрона в полубесконечный металлический образец. После 100ат. ед. времени уже проявляется дискретность энергии вдоль нормали к поверхности. Наданном этапе, отразившись от дальней границы кластера, и продолжив распространение вобратном направлении электрон (волновой пакет) начинает интерферировать с волновымпакетом, идущим в прямом направлении. При этом распределение волнового пакета вкластере напоминает распределение в тонкой плёнке. На третьем этапе (от 500 ат.
ед.времени) проявляется дискретность энергии вдоль радиальной координаты. Волноваяфункция электрона приобретает максимумы по обеим координатам r , θ . Распределениеэлектронной плотности по каждой координате соответствует квадрату модуля волновойфункции самого верхнего из доступных энергетических уровней кластера (рис. 1).Также было изучено влияние размеров системы на процесс электронного обмена.Рис. 3 демонстрирует зависимость ширины уровня (т.е. эффективности электронногоперехода) от радиуса кластера атомов, когда ион находится на фиксированном расстоянии10 ат. ед.
от поверхности кластера. Видно, что указанная зависимость ведет себянемонотонным образом при изменении радиуса кластера.Г(R), Z=10 ат.ед.Г= 0.0268 эВ0,060,05Г, эВ0,040,030,020,010,00020406080100120R, ат.ед.Рис. 3 Зависимость ширины уровня иона от радиуса кластера, расстояние до кластера 10 ат. ед.Прямая линия – ширина уровня иона при перезарядке с массивным образцом Г=0.0268 эВ.Качественное объяснение немонотонной зависимости ширины уровня иона отрадиуса кластера атомов можно построить, опираясь на дискретность энергетическихуровней электрона внутри кластера.11В рассматриваемой задаче, резонансное туннелирование доминирует, как основноймеханизм электронного перехода. Электрон переходит с уровня иона на ближайшийдискретный уровень внутри кластера, энергия которого не превышает энергию атомногоуровня.
При этом эффективность туннелирования определяется разностью энергий этихуровней, что и объясняет немонотонную зависимость ширины уровня иона от радиусакластера атомов.Максимумы ширины уровня наблюдаются для тех значений радиуса кластера, прикоторых появляется новый доступный уровень энергии внутри кластера.
В этот моментразность энергий между уровнем иона и ближайшим к нему уровнем кластера атомовминимальна. Следовательно, электронный переход осуществляется наиболее эффективно(наблюдается резонанс). Отметим, что результаты, представленные на рис. 3, явнодемонстрирует квантово-размерный эффект при электронном обмене атомной частицы скластером атомов.На рис.
4 а, б показаны зависимости энергии и ширины атомного уровня отрасстояния до поверхности кластера атомов.-1,01-1,5-2,00,1Г, эВE, эВ-2,5-3,0-3,51E-3-4,0-4,5-5,000,011E-451015202505z, aт. eд.10152025z, aт. eд.а)б)Рис. 4. а) Зависимость энергетического положения отрицательного иона водорода от расстояния докластера атомов радиусом 50 ат. ед. б) Зависимость ширины уровня отрицательного иона водорода отрасстояния до кластера атомов радиусом 50 ат. ед.Из рис.
4 а, б можно заключить, что если следовать вдоль линий зависимости E(z) и Г(z) всторону меньших z , произойдет небольшой скачок энергии и изменение ширины в точкеоколо 7 - 8 ат. ед. Эта точка соответствует пересечению ионного уровня с одним издискретных уровней энергии внутри кластера атомов. Таким образом, энергетическийуровень отрицательного иона водорода испытывает псевдопересечение с дискретными12уровнями энергии внутри кластера. Ширина уровня иона также испытывает резкий скачокпри переходе через точку псевдопересечения.Во второй части главы рассматривается динамический случай, когда ион H −приближается к кластеру с постоянной, нормальной скоростью v по классическойтраектории вдоль линии, проходящей через центр кластера.
Задачей было определитьхарактер электронного перехода при столкновении иона H − с кластером атомов.Для рассматриваемых систем, в частности для полубесконечного массивногообразца, справедливо приближение широкой зоны [14], в рамках которого можнопоказать, что динамика электронного обмена описывается кинетическим уравнением(КУ), где скорости электронных переходов задаются ширинами состояний частицы[15,16]:dPКУ (t ) = − Г ⋅ PКУ (t ) ⋅ dt ,(8)где Г – ширина атомного уровня, а PКУ (t ) – вероятность выживания электрона на уровнеатома.С помощью метода РВП определяется автокорреляционная функция A(t ) (формула(3)) и вероятность выживания PРВП (t )PРВП (t ) = A(t )2(9)Сопоставляя результаты, полученные при помощи метода РВП с результатамирасчета посредством КУ для кластера, мы исследуем влияние скорости налетающейчастицы на характер электронного обмена и проявление квантово-размерного эффекта.На рис.
5 представлена вероятность выживания иона ( PРВП (t ) ) H − при егоприближении к кластеру атомов как функция расстояния до поверхности z дляразличных скоростей соударения от 0.003 ат. ед. до 0.1 ат. ед.1,010,80,6P62РВП кластер:v=0.112v=0.05v=0.0253v=0.01254v=0.00656v=0.00330,440,250,005101520z, ат.
ед.1325aт. eд.aт. eд.aт. eд.aт. eд.aт. eд.aт. eд.Рис. 5 Вероятность выживания иона Н- при его приближении к кластеру как функция расстояния доповерхности, радиус кластера 50 ат. ед.Из рисунка видно, что скорость налетающей частицы существенно влияет нахарактер электронного обмена.
Так, при больших скоростях налетающей частицыпроисходит экспоненциальный распад атомного состояния, а при малых – вероятностьвыживания иона испытывает осцилляции, т.е. кратковременный захват электронадвижущимся атомом водорода.На рис. 6 а, б показаны вероятности выживания иона H − при его приближении кповерхности кластера при больших и малых скоростях соответственно. Сравниваютсярезультаты расчетов метода РВП для кластера и результатов КУ для кластера иполубесконечного массивного образца.1,01,01230,80,6кластер, РВПкластер, КУметалл, КУ0,410,0030,4кластер, РВПкластер, КУметалл, КУ210,230,20,6PP21230,80,05101520250510z, aт.
![](https://s.studizba.com/z.php?f=/templates/si/i/noavatar.png&w=100&h=100&t=1"){kind=avatar}
