Диссертация (1104238), страница 22
Текст из файла (страница 22)
Крометого, поскольку излучение накачки также не достигает задней поверхностипленки, для описание наблюдаемых эффектов необходимо привлечь механизмы, связанные с транспортом возбужденных носителей заряда поперек127пленки.В соответствии с литературными данными [111, 129] и нашими собственными измерениями линейного дифференциального отражения §3.2.1подобный процесс следует связывать с диффузией носителей заряда от передней границы пленки вглубь, обычно моделируемый простейшим уравнением диффузии [111]:∂ 2 ρ (1 − R) F −(t/τ )2 −z/ξ∂ρ=D 2+ee,∂t∂zξτ q(4.7)где явная функция координаты и времени в правой части описывает процесс создания равновесной электрон-дырочной плазмы импульсом накачки, R-линейный коэффициент отражения, F - энергия импульса, τ , ξ - длительность импульса накачки и глубина проникновения, q - энергия фотона.Данная модель не учитывает различие между электронами и дырками и поочевидным причинам не может описать наблюдаемые эффекты во второйоптической гармонике, поскольку не описывает разделение зарядов.
Длямоделирования измеренных зависимостей была использована более сложная модель, включающая в себе два связанных уравнения диффузии дляэлектронов и дырок, и уравнение Пуассона для электростатического потенциала. Для учета начального изгиба зон в уравнении Пуассона в явномвиде заданы источники в виде «вмороженного» потенциала, обеспечивающего наличие встроенного электрического поля, спадающего от границобразца на глубину около 2 нм, в соответствии с литературными даннымипо расчету изгиба зон в теллуриде висмута [146], а в уравнения для концентраций носителей записаны дополнительные транспортные слагаемыеи феноменологические слагаемые, отвечающие за рекомбинацию носителей(пропорциональные произведению концентраций электронов и дырок).
Получившаяся система уравнений в частных производных имеет вид:(1−R)F −(t/τ )2 −z/ξ∂φ∂n∂2n∂= Dn ∂z 2 + ξτ q ee+ ∂z µn ∂z − Gnp ∂t(1−R)F −(t/τ )2 −z/ξ∂p∂2p∂φ∂(4.8)e− ∂z µp ∂z − Gnp∂t = Dp ∂z 2 + ξτ q e ∂ 2 φ + Φ (z) + e(p − n)/ = 0,00∂z 2где µn,p , Dn,p - подвижности и коэффициенты диффузии для электронов и дырок, связанные друг с другом через соотношения Эйнштейна Dn,p = (kT /e)µn,p . Для выполнения правильных граничных условий все коэффициенты в уравнения принудительно обнулялись на границе образца.128Соотношение между подвижностями и коэффициентами диффузии брались из литературных данных по теллуриду висмута [111]. Абсолютныезначения коэффициентов диффузии и толщины пленки варьировались дляполучения совпадения по фронту экспериментальной кривой, описывающей измерение сигнала ВГ в геометрии на пропускание.
После решенияРис. 4.9. Рассчитанная динамика поверхностного электрического поля, наложенная на экспериментальные кривые динамики ВГ (a) на передней поверхности (б) на задней поверхности.системы уравнений брался градиент от электростатического потенциалавблизи поверхности для расчета изменения приповерхностного электрического поля в процессе эксперимента. Система уравнений (4.8) была решена численно с помощью пакета для решения систем дифференциальныхуравнений в частных производных FiPy [138] и программы, написаннойна языке Python. Результаты расчетов, наложенные на экспериментальныекривые, представлены на рисунках 4.9(а),(б). Можно видеть, что построенная модель может хорошо описать измерения в геометрии на пропускание,однако имеет существенные отклонения от экспериментальных данных вгеометрии на отражение, связанные с тем, что после первого быстрого падения сигнала возбужденные носители покидают переднюю грань столь жебыстро, сколь они прибывают на заднюю грань образца, что приводит кбыстрому восстановлению сигнала ВГ.
После этого рекомбинация в объемепротекает слишком медленно, чтобы описать дальнейшее восстановлениесигнала с передней грани. Насколько можно судить по проведенному численному исследованию, никакая комбинация параметров модели (4.8) непозволяет одновременно смоделировать динамику нелинейного отклика от129передней и задней граней. Логичным расширением модели в данном случаеявляется введение локализованных поверхностных состояний, обладающихсобственной константой электрон-дырочной рекомбинации, и ограничивающих для части носителей диффузию в объем образца.Механизмы возбуждения ИК-активных фононных модКак обсуждалось ранее, согласно литературным данным [61, 62], когерентное возбуждение фононных мод в центросимметричных материалахпринято связывать либо механизмом смещения либо с механизмом внутриимпульсного рамановского рассеяния света.
Оба этих механизма могутописать лишь возбуждение рамановски-активных мод. В то же время внаших экспериментах достоверно наблюдалась сильная зависимость эффективности возбуждения различных мод от поляризации накачки (рис.4.6(в)), что является аргументом в пользу рамановского механизма возбуждения. Поскольку обнаруженная нами поверхностная A1 мода являетсяодновременно и рамановски и ИК-активной, наблюдавшуюся зависимостьотносительных амплитуд можно связать в первую очередь с различной эффективностью ее возбуждения. В то же время пики, соответствующие двумостальным фононным модам, также могут быть частично вызваны соответствующими поверхностными рамановски активными E модами, что может объяснить противоположную зависимость отношений различных модот поляризации накачки.
Необходимо также учесть, что согласно литературным данным, динамика приповерхностного электрического поля такжеможет приводить к возбуждению фононных мод [55].§ 4.2.Измерения динамики отклика второй оптической гармоники от структур Bi2 Te3 /Al2 Ox /Co/AuВ данном разделе схема накачка-зондирование во второй оптической гармонике была использована для изучения динамики намагничивания композитной структуры, состоящей из тонких пленок топологическогоизолятора Bi2 Te3 на стеклянной подложке, тонкого 1-2 нм нестехиометрического слоя оксида алюминия Al2 Ox , слоя ферромагнитного кобальтатолщиной 3 нм и защитной пленки золота толщиной порядка нанометра,напыленной поверх кобальта для предотвращения его от окисления на воз-130духе.
Мотивацией к использованию схемы изучения нелинейно-оптическогоотклика с разрешением во времени послужила, с одной стороны, чувствительность метода генерации ВГ к свойствам поверхностей и интерфейсов, позволяющая селективно зондировать поверхность топологическогоизолятора в подобной композитной структуре, с другой стороны перспективы использования метода накачка-зондирования на коротких временахдля изучения динамики намагничивания в ферромагнетиках.
Мотивацией к использованию структуры топологический изолятор - диэлектрик ферромагнитный металл послужил большой набор теоретических и экспериментальных работ, посвященных изучению обменного взаимодействияна интерфейсе топологический изолятор - ферромагнетик. Возможные эффекты, наблюдавшиеся и/или предсказанные, для подобного типа структур включают в себя демонстрация слабой антилокализации [26], открытиещели в спектре поверхностных состояний [96], формирования структуры сантиферромагнитным упорядочением на интерфейсе топологический изолятор/ферримагнетик [25, 26], перенос спинового момента [103] и генерации топологических токов за счет взаимодействия с магнонами в ферромагнитной пленке [102]. Изучение подобных эффектов открывает новыевозможности по манипуляции свойствами поверхностных состояний топологических изоляторов и может быть использовано для создания новыхкомбинированных элементов памяти или обработки информации на чипе.4.2.1.Измерения магнитного нелинейно-оптического эффектаКерра во второй гармоникеОтдельно от измерений магнитной динамики в образцах, использованных в данном параграфе были проведены измерения статических магнитных свойств с помощью измерения нелинейного магнитооптическогоэффекта Керра во второй оптической гармоники в полярной и экваториальной геометриях приложения магнитного поля.
В качестве источникаизлучения для этих экспериментов было использовано излучения титанатсапфирового лазера, а общая установка детектирования была аналогичной описанной в §2.1.2. Для приложения внешнего магнитного поля использовался электромагнит, что позволяло исследовать не только значения магнитного контраста, но также и формы петель гистерезиса в даннойструктуре. В обоих случаях образец ориентировался на максимум анизо-131тропного сигнала ВГ в pp комбинации поляризаций накачки и ВГ, а дляизмерения поворота плоскости поляризации излучения ВГ при приложении магнитного поля в геометрии полярного магнитооптического эффектаКерра анализатор поворачивался на 15o от запрещенного положения.
Таким образом, оказывалось возможным рассчитать поворот плоскости по2ωляризации по формуле ∆φ ≈ dIdφ ∆I 2ω . Дополнительно интенсивностныйвклад исключался из поворота посредством измерения аналогичных зависимостей при положении анализатора 15o и -15o относительно запрещеннойгеометрии.Полученные зависимости представлены на рисунках 4.10(a)-(б). Различие значений коэрцетивных сил при приложении магнитного поля вплоскости образцов и перпендикулярно плоскости образца свидетельствуето наличии тяжелой оси намагниченности, расположенной перпендикулярноповерхности, что является типичной ситуацией для тонких пленок кобальта, полученных методом магнетронного распыления [147].Рис. 4.10. Гистерезисы намагниченности структур Bi2 Te3 /Al2 O3 /Co/Au во второй гармоникев (a) экваториальной и (b) полярной геометриях приложения магнитного поля4.2.2.Выделение магнитоиндуцированного вклада в генерациюВГИмевшаяся экспериментальная ВГ по измерению динамики нелинейного оклика, а также свойства образцов накладывали существенные ограничения на метод измерения.
В частности, измерения динамики нелинейного отклика в структурах Bi2 Te3 проводилось с использованием объектива-132рефлектора Thorlabs с числовой апертурой 0.51 и позволяло фокусироватьизлучение зондирующего луча в пятно порядка 40 мкм в диаметре. Уголпадения света на образец и ориентация электрического поля зондирующейволны и волны ВГ выставлялись для достижения максимально возможного сигнала ВГ, при котором не происходило необратимого поврежденияобразца. Опытным путем установлено, что данная комбинация параметровэксперимента соответствовала максимально возможному соотношению сигнал/шум при измерении динамики ВГ. При этом, благодаря анизотропииповерхности (111) теллурида висмута и в общем случае наклонного паденияизлучения на образец, всегда наблюдалась интерференция кристаллографической и магнитоиндуцированной ВГ.
Здесь и далее под кристаллографической ВГ понимается независящий от магнитного поля вклад в ВГ отповерхности топологического изолятора, поверхностей кобальта и золота,включающий в себя, как обсуждалось ранее поверхностную ВГ, электроиндуцированную ВГ в приповерхностном слое, ВГ индуцированную оптическими фононами. В общем случае суммарная измеренная интенсивностьВГ в экваториальной геометрии нелинейного магнитооптического эффектаКерра может быть представлена в виде:22~ ) = |E~ cr + E~ M |2 = EcrI(±M+ EM± 2Ecr EM cos ∆φ,(4.9)где Ecr - электрическое поле кристаллографической ВГ, EM - электрическоеполе магнитоиндуцированной ВГ. ∆φ - разность фаз между вкладами. Всоответствии с феноменологической теории в прозрачных средах даннаяразность фаз должна быть равна π/2, что делает невозможным наблюдение нечетного по магнитному полю вклада в генерацию ВГ.














