Диссертация (1104238), страница 21
Текст из файла (страница 21)
Результаты дискретного преобразования фурье осциллирующей части сигнала ВГ вps комбинации поляризаций зондирующего луча и ВГ: (a) При s - поляризованной накачке;(б) При p - поляризованной накачкеную моду или высокочастотную поперечную Eu2 ИК-активную фононнуюмоду, имеющие близкие частоты и потому неразличимые в нашем эксперименте. В то же время остальные две ИК-активные моды, относящиеся ктем же двум неприводимым представлениям точечной группы симметриикристалла (A2u , Eu ), в данном эксперименте не наблюдаются.Помимо этого, достоверно установлена зависимость относительныхамплитуд пиков на частотах 2,9 ТГц и 1,8 ТГц от поляризации излучениянакачки. Данная зависимость была получена с помощью аппроксимациифурье спектров лоренцевыми формами линии с фиксированной шириной,и результат представлен на рисунке 4.6(в). Необходимо отметить, что изза недостаточной стабильности лазера накачки сравнение амплитуд фононных мод, полученных в разных экспериментах, затруднено, вследствиечего мы ограничились анализом их относительных вкладов в кинетику.Аналогичный эксперимент был проведен для двух ортогональных поляризаций излучения накачки в ps комбинации поляризаций зондирующего луча и второй гармоники (Рис.
4.7). При этом наблюдавшиеся ранеедве фононные моды сохраняются, но дополнительно к ним в спектре можно различить низкочастотную моду, соответствующую, согласно литературным данным, по частоте поперечной ИК-активной E1u моде колебаний.Несмотря на то, что подробный анализ зависимости эффективности ее воз-122буждения от поляризации накачки не проводился, набор экспериментальных данных, полученных для двух ортогональных поляризаций луча накачки и различных точек на образце позволяет косвенно утверждать, чтозависимость отношения амплитуды пика на частоте 1,5 TГц к амплитудепика на частоте 1,8 ТГц имеет противоположную зависимость от поляризации накачки по сравнению с отношением амплитуды пика на частоте 2,9к амплитуде пика на частоте 1,8 ТГц.4.1.4.Симметрийный анализ. Идентификация поверхностныхфононных модДля того, чтобы однозначно определить механизм, по которому колебания кристаллической решетки дают вклад в сигнал ВГ, был проведенсимметрийный анализ в рамках теории представлений конечных групп,аналогичный изложенному в разделе §1.6.2 литературного обзора.
Дляэтого в первую очередь необходимо построить приводимое представлениегруппы точечной симметрии кристалла (D53d ), отвечающее тензору квадратичной восприимчивости. При этом априори предполагалась симметрияпо двум последним индексам, соответствующая перестановке полей зондирующего луча: χijk = χikj , что уменьшает количество независимых компонент полярного тензора третьего ранга с 27 до 18, а также перестановочныесоотношения Клеймана χijk = χkij = χjki , еще больше сокращающие количество независимых компонент - до следующих 10:χxxx , χyyy , χzzz .χxyy , χyxx , χxzz , χyzz , χzxx , χzyy , χxyz(4.2)Основанием для использования соотношений Клеймана в наших экспериментальных условиях является то, что и накачка (1300 нм), и ВГ (650 нм),согласно данным эллипсометрии, отстоят от непосредственного резонанса поглощения в теллуриде висмута.
Несмотря на это, данный материалнельзя считать полностью прозрачным на этих длинах волн, что будетприводить к нарушению соотношений Клеймана. Однако и в этом случаепроведенный анализ будет оставаться корректным, так как будут менятьсялишь соотношения между ненулевыми компонентами тензора квадратичной восприимчивости, а не их количество. Поскольку в данном анализенас интересует в первую очередь определение ненулевых компонент индуцированного оптическими фононами тензора χ(2) , для упрощения задачи123построение приводимого представления группы симметрии проводилось наоснове 10 независимых компонент тензора третьего ранга.Для дальнейшего построения приводимого представления воспользуемся теорией характеров, позволяющей получить значение характера дляданного представления, соответствующее определенной операции симметрии [144].
Для этого все возможные движения: тождественное преобразование (I), инверсия (i), отражения (σ), нормальные оси вращения (Cn ) ироторефлекторные оси (Sn ) необходимо представить в едином обобщенномвиде как преобразование со следующей матрицей:cos φ sin φ 0(4.3) − sin φ cos φ 0 ,00 ±1где знак "+” соответствует нормальным осям вращения, а "−” - роторефлекторным, включая инверсию (S2 ) и отражения (S1 ). Преобразоваввсе 10 компонент тензора квадратичной восприимчивости и просуммировав вместе, можно получить, что вклад в значения характера χ для произвольной операции R, будет даваться выражением:χ(R) = 2cos(φ)(4cos(φ)2 ± 2cos(φ) − 1)(4.4)После применения полученного выражения к элементарным операциямсимметрии группы D53d получаются соответствующие значения характеров:RE 2C3 3C2 i 2S6 σdχ(R) 10 1-2 -10 12Используя характеристическую таблицу для группы D53d , можно разложить полученное приводимое представление Γ по неприводимым следующим образом:Γ = A1u + 3A2u + 3Eu(4.5)Следовательно, лишь ИК-активные моды могут наблюдаться в откликеВГ.
Этот результат является следствием центральной симметрии среды ихорошо известен для некогерентного процесса гиперрамановского рассеяния света, феноменологическое описание которого эквивалентно описаниюгенерации второй оптического гармоники индуцированной когерентно возбуждаемыми колебаниями кристаллической решетки [145].124Также следует заметить, что неприводимое представление A1u , хоть иприсутствует в разложении построенного нами неприводимого представления группы симметрии, тем не менее отсутствует в разложении механического представления для кристаллической решетки (1.23) и таким образомне соответствует каким-либо из возбуждаемых колебаний.
В то же время, рамановски-активная мода на частоте 1,8 ТГц, наблюдаемая нами какнаиболее интенсивный пик в спектре, не может наблюдаться в центральносимметричной среде в отклике второй оптической гармоники.К этому результату можно прийти и проще, если обратить внимание на направления смещения атомов кристаллической решетки в данноймоде, изображенные на рис. 1.5.
Хорошо видно, что такое колебание является центросимметричным и не снимает центральной симметрии объемасреды, что и символизирует индекс "g” у рамановки-активных фононныхмод. Набор индуцированных компонент тензора квадратичной восприимчивости для разрешенных объемных мод представлен в таблице 4.1.(2)Таблица 4.1. Набор ненулевых компоненты χijk для группы симметрии D53dПредставлениеA2uEu (x)Eu (y)ijkxxx=-xyy=-yyx, yyz=zyy=zxx=xxz, zzzxxx=3xyy=3yyx, xyz=yxz=zyx, zzx=xzzyyy=3xxy=3yxx, yyz=zyy=-zxx=-xxz, yzz=zzyДля объяснения возможности наблюдения колебания с частотой1,8 ТГц в отклике второй оптической гармоники необходимо рассмотретьмеханизм нарушения симметрии в приповерхностном слое топологического изолятора Bi2 Te3 .
Механизмов такого нарушения два - наличие обрывасвязей на границе, что является типичным механизмом для феноменологического объяснения возможности генерации поверхностной ВГ [15], либонарушение, индуцированное поперечным полем, существующим в областинеоднородного распределения заряда вблизи поверхности, вклад которогов наблюдаемые эффекты уже обсуждался в разделе §4.1.2. В любом случае, в тонком приповерхностном слое симметрия кристаллической решеткипонижается до пирамидальной C3v , что уменьшает количество возможныхфононных мод и делает все поверхностные моды рамановски-активными (вследствие снятия инверсной симметрии).
Аналогичное проведенному вышепостроение приводимого представления для группы симметрии поверхности дает значение характеров:125RE 2C3 σvχ(R) 10 12и разложение по неприводимым представлениям:Γ = A1 + A2 + 3E(4.6)среди которых лишь A1 и E представления входят в разложение для механического представления кристаллической решетки и потому соответствуют реальным колебаниям. Таким образом, можно заключить, что наблюдаемый пик на длине волны 1,8 ТГц следует скорее интерпретироватькак A1 поверхностную моду, возникающую за счет нарушения симметриив приповерхностном слое топологического изолятора Bi2 Te3 .
Соответствующий набор поверхностных ненулевых компонент тензора квадратичнойвосприимчивости представлен в таблице 4.2:(2)Таблица 4.2. Набор ненулевых компонент χijk для группы C3v .ПредставлениеA1E(x)E(y)4.1.5.ijkxxx=-xyy=-yyx, yyz=zyy=zxx=xxz, zzzxxx=3xyy=3yyx, yyz=zyy=-zxx=-xxz, zzx=xzzyyy=3xxy=3yxx, xyz=yxz=zyx, yzz=zzyОбсуждение результатовВ данном разделе была исследована динамика отклика второй оптической гармоники в тонких пленках топологического изолятора Bi2 Te3 вгеометриях на пропускание и на отражение. Наблюдаемый вклад в сигналВГ можно разделить на экспоненциальную динамику релаксации электрондырочной плазмы и набор когерентно возбуждаемых оптических фононных мод.
В то же время, описанные результаты содержат ряд интересныхособенностей, пока не получивших подробного обсуждения. К числу такихособенностей относится различие между электронной динамикой в зависимости от геометрии эксперимента и механизмы возбуждения и наблюденияразличных фононных мод. Рассмотрим данные эффекты поподробнее.Моделирование электронной динамикиКак было упомянуто в разделе §4.1.2, форма кривой, полученной вгеометрии на отражение, хорошо описывается моделью быстрой экрани-126hРис. 4.8. Зависимость глубины проникновения излучения в Bi2 Te3 от длины волны.
Стрелкамиотмечены длины волн накачки, зондирующей волны и ВГ.ровки интерфейсного электрического поля в области изгиба зон и последующего восстановления начального поля за счет электрон-дырочной рекомбинации в поверхностных или объемных зонах. Для того, чтобы понять,какие дополнительные эффекты дают вклад в форму кривой в геометриина пропускание, необходимо оценить, какие части образца задействованыа процессе генерации ВГ. Используя значения мнимой части коэффициента преломления, полученные из данных эллипсометрии (рис. 3.1), можнорасcчитать зависимость глубины проникновения излучения в зависимостиот длины волны, представленную на рисунке 4.8.Как можно видеть, лишь излучение зондирующего луча (1300 нм) внаших экспериментальных условиях достигает задней поверхности пленкителлурида висмута (при толщине примерно 30-50 нм), в то время как и накачка (800 нм), и ВГ (650 нм) эффективно поглощаются пленкой. Это позволяет утверждать, что в отличие от измерений в геометрии на отражение,когда основной вклад в сигнал ВГ дает передняя поверхность пленки, в геометрии на пропускание весь сигнал ВГ идет от задней поверхности.
![](https://s.studizba.com/z.php?f=/templates/si/i/noavatar.png&w=100&h=100&t=1"){kind=avatar}
