Диссертация (1104238), страница 20
Текст из файла (страница 20)
Необходимость в наличии промежуточногослоя Al2 Ox была обусловлена требованием сохранения интерфейса топологически тривиальный/нетривиальный диэлектрик, что гарантировало сохранение поверхностных состояний. Напыление многослойной структурына поверхность кристаллов Bi2 Te3 осуществлялось в НПЦ по материаловедению, Минск, Беларусь, под руководством А.И. Стогния.4.1.1.Установка для измерения динамики генерации ВГСхема экспериментальной установки для измерения динамики генерации ВГ приведена на рисунке 4.2.
В качестве накачки использовалосьизлучение регенеративного усилителя Coherent RegA 9050, выдававшегопоследовательность импульсов с длиной волны 800 нм, длительностью порядка 70 фс, частотой 200 кГц и средней мощностью 0-4 мВт. В качествезондирующего луча использовалось излучение оптического параметрического генератора Coherent OPA, с длиной волны 1300 нм и средней мощностью 0-1 мВт. Оба луча после внесения временной задержки при помощьюавтоматизированной механической линии задержки были пространственносведены вместе, после чего подавались на вход оптической системе со съемными объективами, собранной на базе микроскопа Olympus. Конструкцияустановки позволяла использовать для фокусировки на образец объективы с различным увеличением и числовой апертурой, и проводить измерения как в геометрии на отражение, так и в геометрии на пропускание.Пространственное совпадение для лучей накачки и зондирования контролировалось при помощи камеры.
Отраженное от образца излучение (илипрошедшее сквозь образец) после спектральной селекции посредством полосового фильтра детектировалось при помощи спектрометра Andor, снабженного высокочувствительной ПЗС камерой с охлаждением до -35o С, дляминимизации шумов. Конструкция спектрометра позволяла одновременноизмерять спектр в координатах (λ, k), и детектировать как вторую, таки третью оптическую гармонику зондирующего излучения, а также четырехволновое смешение ωF W M = 2ωP ump − ωP robe при совпадении импульсовнакачки и зондирующего луча во времени. Возникновение данного нелинейного эффекта в эксперименте использовалось для точного определениямомента совпадения импульсов. Для проведения измерений в геометрии на115пропускание для фокусировки излучения накачки и зондирования использовался зеркальный 40X объектив-рефлектор Thorlabs c числовой апертурой 0,51, в то время как для сбора прошедшего излучения использовалсяиммерсионный масляный 100X объектив Olympus с числовой апертурой1,25.
Необходимо отметить, что в данном случае, равно как и в измерениях в геометрии на отражение с использованием 40X объектива Thorlabsширина пучка составляла порядка 100-200 мкм, что составляло малую долю входной апертуры объектива (5,1 мм) и, соответственно, обеспечивало «мягкую» фокусировку на образец. Исходя из параметров объектива,ширины пучка и длины волны излучения, диаметр перетяжки оценивается в величину порядка 40 мкм. Также необходимо отметить, что в силуособенностей экспериментальной установки в данной схеме возможны измерения только плоских образцов, что ограничивало измерения группойобразцов,полученных с помощью микромеханического отщепления. Все измерения проводились при комнатной температуре.Рис. 4.2.
Схема эксперимента накачка-зондирование в нелинейном отклике.4.1.2.Исследования электронной компоненты релаксацииАнализ временных зависимостей интенсивности второй оптическойгармоники, отраженной от поверхности пленок топологического изолятора116Bi2 Te3 , проводился по аналогии с анализом линейного дифференциальногоотклика.Рис. 4.3. Кинетика сигнала отраженной ВГ от поверхности топологического изолятора Bi2 Te3На рис. 4.3 представлена динамика оклика ВГ на масштабах до 100пс и ее аппроксимация биэкспоненциальной затухающей зависимостью.
Поведение сигнала ВГ в зависимости от задержки значительно проще зависимостей дифференциального отражения и представляет собой знакопостоянный затухающий вклад, с несколькими характерными временами затухания. Полученные из аппроксимации константы релаксации составилиτ1 = 2, 0 ± 0, 2 пс и τ1 = 68 ± 23. Короткое время релаксации, согласнолитературным данным [106], может соответствовать как характерным временам релаксацией из объемной зонной структуры в поверхностные состояния топологического изолятора, так и с рекомбинацией носителей зарядав поверхностных состояниях. Наиболее вероятный источник релаксации надлинных временах - динамика приповерхностной области пространственного заряда, возникающего за счет приповерхностного изгиба зон в полупроводниках.
В результате наличия изгиба зон в приповерхностном слоевозникает встроенное нормальное к поверхности электрическое поле, дающее существенный вклад в генерацию как изотропной, так и анизотропнойВГ от поверхности. Наличие такого механизма генерации ВГ наблюдалосьво многих попупроводниках, включая кристаллический кремний [143] и топологический изолятор Bi2 Se3 [31]. После того, как импульс накачки возбуждает значительное число носителей в объемных зонах вблизи поверхности, дополнительные свободные заряды частично экранируют встроенное117электрическое поле, что дает отрицательные вклад в сигнал второй оптической гармоники.
Время релаксации данной дополнительной экранировкив литературе обычно связывается с временем рекомбинации электронов идырок в объемных зонах, которое ожидаемо превосходит время внутризонного охлаждения за счет испускания некогерентных оптических фононоввозбужденными горячих носителями заряда в зоне проводимости. В частности, для топологического изолятора Bi2 Te3 данное время было измерено в работе [23] и составило 21 пс, что по порядку величины согласуетсяс полученными результатами. Таким образом, на начальном этапе послеРис. 4.4.
Кинетики сигнала оптической ВГ от пленок Bi2 Te3 в геометриях на пропускание ина отражение.оптического возбуждения, как было показано в работе [55], наблюдаетсябыстрый отрицательный вклад в дифференциальный сигнал ВГ с насыщением на временах порядка десятков-сотен фемтосекунд, соответствующийхарактерному времени разделения зарядов в припроверхностном слое полупроводника интерфейсным электрическим полем, что соответствует полученным результатам (Рис. 4.4) В то же время наши измерения сигналаВГ в пленках теллурида висмута в геометрии на пропускание (черная кривая на рис.
4.4), демонстрируют дополнительную задержку на начальномэтапе эволюции с насыщением в районе 2 пс, что может быть интерпретировано как результат дополнительного транспортного вклада в динамику,связанного с диффузией носителей заряда поперек пленки [111].1184.1.3.Фурье-анализ высокочастотной компоненты сигнала.Идентификация колебательных мод оптических фононовДля анализа решеточной динамики, наблюдаемой в нелинейнооптическом отклике топологического изолятора Bi2 Te3 , был применен подход, аналогичный использованному в главе 3 при анализе динамики линейного дифференциального отклика топологического изолятора.
Для этогоиз зависимости, аналогичной изображенной на рисунке 4.4, исключалсявклад электронов, после чего проводился фурье анализ оставшейся периодической зависимости с помощью быстрого преобразования Фурье. Всилу ограниченности экспериментальной установки к вращениям образцавокруг c-оси, все измерения проводились при одинаково поляризованномизлучении ВГ- перпендикулярно плоскости падения, что, как было проверено независимо с помощью измерения анизотропии синхронным вращением поляризаций зондирующего излучения и ВГ, соответствовало направлению электрического поля перпендикулярно поворотной оси второгопорядка C2 кристаллической решетки теллурида висмута, или, что то жесамое, параллельно плоскости симметрии σv для поверхностной пирамидальной группы симметрии С3v (3m).
Данная геометрия эксперимента соответствовала максимуму анизотропного сигнала отраженной оптическойвторой гармоники, в согласии с феноменологической теорией. Таким образом, возможные ненулевые компоненты квадратичной восприимчивости,дающие вклад в стационарный сигнал ВГ (ось ox || σv , oz ⊥ нормали кповерхности):χxxx = −χxyy = −χyyx = −χyxy , χxzx = χyzy , χxzz = χyyz , χzxx = χzyy , χzzz(4.1)В соответствии с перечисленным набором компонент квадратичной восприимчивости в фиксированном азимутальном положении можно ожидать наличие сигнала ВГ в ps и ss комбинациях поляризаций зондирующего лучаи второй оптической гармоники и отсутствия сигнала в pp и sp геометриях,что и наблюдалось в эксперименте.
В дальнейшем все временные зависимости сигнала ВГ измерялись для первых двух комбинаций поляризаций.На рисунке 4.5 представлены кинетики сигнала ВГ в ss комбинации поляризаций зондирующего луча и луча второй гармоники при различных поляризациях луча накачки от s до p. Легко видеть, что вклад электронной119Рис. 4.5. Зависимости интенсивности ВГ на длине волны 650 нм и ss комбинации поляризаций зондирующего лучи и луча ВГ от задержки между накачкой и зондирующим лучом приразличных поляризациях накачкиподсистемы в динамику отклика ВГ не меняется, в то время как в решеточной динамике наблюдаются биения нескольких колебаний с различнымичастотами, эффективность возбуждения которых зависит от поляризациинакачки.Фурье спектры осциллирующей части сигнала для ss комбинации поляризаций зондирующего луча и ВГ и двух ортогональных линейных поляризаций луча накачки (s и p) представлены на рисунке 4.6. Линиямиотмечены частоты известных рамановски- и ИК-активных фононных мод вцентре зоны Бриллюэна (по работам [67,111]).
Аналогично линейному дифференциальному отклику, наиболее интенсивная фононная мода наблюдается вблизи частоты полносимметричной рамановски-активной A11g моды(1,8 ТГц). Тем не менее, высокочастотная полносимметричная мода A21g , наблюдаемая во всех экспериментах по измерению динамики линейного дифференциального отражения, в нелинейном отклике не наблюдается. Также не наблюдаются низкосимметричные поперечные рамановски-активныемоды E1,2g . В то же время, в отклике ВГ наблюдается четкое возбуждениеИК-активной моды в окрестности частоты 2,9 ТГц, которую можно идентифицировать как низкочастотную продольную A12u ИК-активную фонон-120Рис. 4.6. Результаты дискретного преобразования фурье осциллирующей части сигнала ВГ вss комбинации поляризаций зондирующего луча и ВГ: (a) При s - поляризованной накачке; (б)При p - поляризованной накачке; (в) Зависимость относительных амплитуд фурье компонентот поляризации накачки121Рис. 4.7.
![](https://s.studizba.com/z.php?f=/templates/si/i/noavatar.png&w=100&h=100&t=1"){kind=avatar}
