Диссертация (1104238), страница 18
Текст из файла (страница 18)
Явный видзависимостей, использовавшихся для аппроксимации экспериментальных102кривых, таким образом, описывается выражением:∗∆R (t) =A1el (1T 2 − 2τ1 t T− F())e2τ1 T2 −4τ t14τ12+A2el (1T 2 − 2τ2 t T− F())e2τ1 T2 −4τ t24τ22+(3.2)2tT 2 − 2τl t T 4τ−4τ2 l t+ Al (1 + F ( ) − (1 − F ())e l )T2τl T(3.3)где T - ширина кросс корреляционной функции импульсов накачки и зонRx2дирования, F (x) = −∞ e−y dy - функция ошибок. Аппроксимация экспериментальной зависимости зависимостью (3.2) представлена на рисунке 3.6R/Rx10-3210-1-20510152025(303540)Рис. 3.6.
Аппроксимация экспериментальной кинетики зависимостью (3.2). Пунктирными линиями выделены различные части выражения (3.2).Зависимости характерных параметров электронной и решеточной динамик оптического отклика кристаллов Bi2 Te3 от управляющих параметров, таких как температура образца и мощность излучения, представленыв следующих двух разделах диссертации.3.2.2.Температурные зависимости дифференциального отражения кристаллов Bi2 Te3Как было упомянуто в разделе §3.2.1, динамика дифференциальногоотражения кристаллов Bi2 Te3 представляет собой сложную зависимость,включающую немонотонный апериодический вклад, обусловленный динамикой возбужденных носителей заряда, а также высокочастотный вклад,связанный с когерентным возбуждением оптических фононов центра зо-103ны Бриллюэна.
Для более глубокого анализа кинетики дифференциального отражения, а также подтверждения сделанных ранее предположений оприроде различных вкладов, полезно провести измерения кинетик дифференциального отражения при различных значениях управляющих параметров, в числе которых, в данном случае, выступают температура термостатаи мощность падающего излучения. В данном разделе исследовалась зависимость электронной и решеточной динамики топологического изолятораBi2 Te3 от температуры термостата.Зависимость релаксации электронной подсистемы от температурыНа рисунке 3.7 представлена серия измеренных кинетик дифференциального отражения при различных температурах термостата. Экспериментальные кривые были обработаны с помощью метода, изложенного впредыдущем разделе, для выделения электронного вклада в динамику сигнала дифференциального отражения. Результаты представлены на рисунке3.8.
Можно видеть, что зависимость практически не меняется качественно, однако при увеличении температуры монотонно сдвигается в областьотрицательных значений дифференциального отражения.Определяющим вкладом в сигнал дифференциального отражения навременах больше 10 пикосекунд является вклад, связанный с нагревом кристаллической решетки. Изменение комплексного показателя преломленияdnTl (t) и в первом прив таком случае описываются выражением ∆n(t) = dTближении линейно по температуре решетки. Таким образом, различие конечных значений дифференциального отражения, полученных для разныхначальных температур решетки, можно связать с различными значениямиразности конечной и начальной температур решетки либо с зависимостьюdnвеличины dT- так называемого термооптического коэфициента от температуры.Согласно принятой в литературе модели описания экспериментовнакачка-зондирование в полупроводниках, возбуждаемых светом с энергией фотона больше ширины запрещенной зоны, изменение коэффициентаотражения описывается совокупностью трех вкладов - заполнения оболочек [130], ренормировка запрещенной зоны материала, за счет зависимостизапрещенной зоны от температуры [131] и отклик газа свободных носите-104Рис.
3.7. Зависимости сигнала дифференциального отражения от в времени задержки дляразличной температуры термостата в диапазоне 90-210К.Рис. 3.8. Зависимости электронного вклада в сигнал дифференциального отражения от температуры для различных температур термостата в диапазоне 90-210К.лей заряда, описываемый в соответствии с моделью Друде. Совокупностьтрех указанных процессов приводит к следующему выражению для комплексной диэлектрической проницаемости [132]:∗ (~ω) = 1 + [(~ω + ∆Egap (Tl (t))) − 1]n0 − n(t)(ωp /ω)2−, (3.4)n01 − iωτ (Te (t))105где n0 суммарная электронная плотность в полностью заполненной валентной зоне, оцениваемая согласно электронным конфигурациям внешних оболочек висмутаq (6s2 6p3) и теллура (5s2 5p4) как величина порядка21,6·1023 см−3 , ωp = 4πn(t)e- плазменная частота.
Для выделения вклаm∗дов данных процессов в наблюдаемые эффекты использовалось численное решения двухтемпературной модели (1.14) с учетом явных зависимостей материальных параметров от температуры. Выражение для теплоемкости кристаллической решетки получалось с помощью линейной интерполяции экспериментальных данных [133] (для значений температур, превышающих диапазон интерполяции, теплоемкость задавалась константой124 Дж/моль·К, соответствующей пределу Дюлонга-Пти), в то время какэлектронная теплоемкость была принята равной Ce = 0.026T Дж/моль·К,согласно тем же экспериментальным данным. Спектральные зависимостидействительной и мнимой частей диэлектрической проницаемости, необходимые для расчета изменения коэффициента отражения, индуцированногоимпульсом накачки, были взяты из результатов измерений эллипсометрииdE= 1, 5 · 10−4 эВ/К взята из литературных дан(рис.
3.1), величина dTgaplных [134]. Таким образом, единственным неизвестным параметром в выражении (3.4) остается коэффициент в зависимости константы затухания оттемпературы электронного газа, который подбирался при расчете.Для получения зависимостей n(T), Te (t), Tl (t) решалась системауравнений двухтемпературной модели совместно с уравнением для электронной плотности в форме, аналогичной использовавшейся в работе [135].(1−R)F −(t/T )2 −z/ξ∂n∂2n=De− n/τ2 +∂t∂zξT q e2Ce dTe /dt = λe ∂∂zT2e − Gel (Te − Tl ) +(1−R)F −(t/T )2 −z/ξeξT e(3.5)2Cl dTl /dt = λl ∂∂zT2l − Gel (Tl − Te )Начальная концентрация электронов задавалась согласно [136] значениемn0 = 1 · 1019 .
Характерное время рекомбинации задавалось равным τ =69пс, в соответствии с нашими измерениями динамики встроенных электрических полей в теллуриде висмута, изложенными в 4-й главе диссертации(что также по прядку величины совпадает с литературными данными позначению констант рекомбинации в висмуте [137] и Bi2 Se3 [23]). Коэффициент диффузии задавался равным D=6 cм2 /c [110], констаты теплопроводности для электроной и решеточной подсистем λe и λl задавались равными 0,6106Вт/м·К и 1,7 Вт/м · К, соответственно [135].
Значение константы электронфононного взаимодействия Gel подбиралось при расчете. Полученное значение комплексной диэлектрической проницаемости для каждой задержкиподставлялось в выражение для коэффициента отражения в соответствиис формулами Френеля.Система уравнений (3.5) была решена численно с помощью пакетадля решения систем дифференциальных уравнений в частных производных FiPy [138] и программы, написанной на языке Python. Результатырасчета для приведенных выше параметров и различных начальных температур термостата приведены на рисунке 3.9.
Таким образом, из сравненияс экспериментальными данными (рис. 3.8) следует, что для больших значений задержки наблюдается качественное соответствие температурных зависимостей дифференциального коэффициента отражения с экспериментальными данными. Наблюдаемые с изменением температуры измененияявляются следствием сильной зависимости термооптического коэффици∂nот температуры, а микроскопически описываются сильной завиента ∂Tсимостью зонной структуры материала от температуры.
Дополнительнымподтверждением справедливости данной интерпретации является тот факт,что кремний - полупроводник с схожей зависимостью ширины запрещенной зоны от температуры [139], также демонстрирует сильную зависимостьзначения термооптического коэффициента от температуры в исследуемомдиапазоне температур [140].0.2T0 =T0 =T0 =T0 =T0 =0.0∆ R/R × 10−3−0.290.0 K120.0 K150.0 K180.0 K210.0 K−0.4−0.6−0.8−1.0−1.20510152025Задержка (пс)Рис. 3.9. Расчитанные по модели (3.4-3.5) кинетики дифференциального отражения в зависимости от начальной температурыБолее нетривиальным фактом является сильная зависимость сиг-107нала дифференциального отражения от температуры на начальном этаперелаксации, когда кристаллическая решетка остается холодной.















