Диссертация (1104238), страница 17
Текст из файла (страница 17)
Образцы получены расщеплением одиночного монокристалла, изготовленного влаборатории химии и физики полупроводниковых и сенсорных материалов Химического факультета МГУ имени М.В. Ломоносова под руководством д.х.н., проф. А.М.Гаськова. Наличие защищенных проводящих поверхностных состояний в кристаллах, полученных аналогичным методом,было подтверждено методами спектроскопии фотоэлектронной эмиссии сугловым разрешением [127]. Для характеристики образцов теллурида висмута в видимой и ближней инфракрасной области спектра были проведеныисследования эллипсометрии. При анализе кривых Ψ(λ) и ∆(λ) использовался итерационный алгоритм, не требующий априорной задачи модели.Результаты восстановленных таким образом значений n и k представленына рисунке 3.1.95Рис.
3.1. Спектры действительной и мнимой частей показателя преломления Bi2 Te3 .Можно видеть, что зависимость n(λ) является немонотонной функцией длины волны излучения c характерной особенностью в районе 800 нм(энергии 1,5 эВ), которая соответствует резонансу межзонных переходовв объемной зонной структуре теллурида висмута и согласуется с литературными данными [128].
В дальнейших измерениях длина волны накачкивыбиралась, в том числе, и исходя из данных спектральных зависимостей.3.1.2.Установка для измерения динамики оптического отраженияСхема экспериментальной установки для изучения динамики оптического отражения приведена на рисунке 3.2. В качестве накачки использовалось излучение фемтосекундного оптического параметрического генератора света Spectra Physics TOPAS на длине волны 1,3 мкм, в то времякак для зондирования использовалось излучение регенеративного усилителя Spectra Physics Spitfire на длине волны 800 нм.
Длительность импульсов в обоих каналах была порядка 70 фс, с частотой повторения 1 кГц.Излучение накачки дополнительно модулировалось с частотой 500 Гц, чтопозволяло синхронно измерять отраженный сигнал как в присутствии из-96лучения накачки, так и в отсутствии такового. Зондирующее излучениедополнительно разделялось на сигнальный канал и канал сравнения, измеряемая в сигнальном канале интенсивность нормировалась на значениеинтенсивности света в канале сравнения.
Детектирование осуществлялосьс помощью кремниевых фотодиодов, задержка между импульсами накачкии зондирования осуществлялась с помощью механической линии задержки,автоматизированной с помощью программы, написанной в среде LabView.Образцы в процессе измерений помещались в проточный азотно-гелиевыйкриостат RTI OptCryo 105, работавший в режиме заполнения гелиевыхрезервуаров жидким азотом, что позволяло проводить измерения в режиме термостабилизации с точностью порядка 0,1 К в диапазоне 77,4 К 250 К. Внутри криостата образец фиксировался на вставке, позволяющейвращать его вокруг оси, перпендикулярной плоскости вставки, что, совместно с вращением всей вставки вокруг своей оси, позволяло проводитьюстировку плоскости поверхности образцов, в которых она не совпадала сплоскостью вставки.Рис. 3.2. Схема экспериментальной установки по измерению динамики дифференциальногоотражения кристаллов Bi2 Te3 .97§ 3.2.Измерения динамики отклика линейного отражения отобъемных образцов Bi2 Te33.2.1.Измерения динамики дифференциального отраженияпри температуре 90КНа рисунке 3.3 представлена типичная зависимость сигнала дифференциального отражения на длине волны 800 нм, измеренная при накачкев инфракрасной области спектра на длине волны 1,3 мкм и температуреобразца 90 К.
В соответствии с литературными данными сигнал дифференциального отражения представляет собой комбинацию высокочастотного осциллирующего вклада, интерпретируемого как вклад когерентно возбуждаемых оптических фононов, и экспоненциально затухающего сигнала,соответствующего релаксации электронной подсистемы. В соответствии спринятыми в литературе механизмами генерации когерентных оптическихфононов, лишь фононы в окрестности Г точки зоны Бриллюэна (нераспространяющиеся возбуждения с нулевым волновым вектором) могут бытьнепосредственно возбуждены под действием лазерного импульса, такимобразом вместо рассмотрения всех деталей дисперсионных зависимостейоптических фононных ветвей достаточно ограничиться их частотами приk=0. При этом определения частоты достаточно для однозначной идентификации оптического фонона (при условии отсутствия вырождения).
Какможно видеть из вставки к рисунку 3.3, в наших экспериментах присутствуют как минимум две различные фононные моды, что приводит к наличию биений в сигнале дифференциального отражения.Фурье-анализ высокочастотной компоненты сигнала. Идентификация колебательных мод оптических фононовДля идентификации наблюдаемых когерентных оптических фононовбыл проведен фурье анализ экспериментальных данных, типичные результаты которого представлены на рисунке 3.4. Два наиболее интенсивных пика на частотах 1,82 и 4,05 ТГц составляют типичную картину, наблюдавшуюся многими группами в аналогичных образцах.
Долгоживущее колебаниес частотой 1,82 ТГц в соответствии с данными спектроскопии рамановского рассеяния света и моделирования молекулярной динамики [67] интер-98Рис. 3.3. Зависимость сигнала дифференциального отражения от задержки. Вставка - биениямежду различными фононными модами на начальном этапе эволюцииРис. 3.4. Фурье спектр высокочастотной компоненты сигнала дифференциального отражения.Вставки соответствуют увеличенным особенностям в окрестности частот Eg1,2 фононных модпретируется как низкочастотная полносимметричная A11g мода колебанийрешетки, возбуждение которой принято связывать с механизмом смещения(DECP) [63], в то время как наблюдаемую моду на частоте 4,05 ТГц, интерпретировавшуюся в ранних работах как вторая гармоника A11g [110], принято связывать со второй, более высокочастотной полносимметричной модой99A21g , обладающей той же симметрией и соответствующей тому же неприводимому представлению группы точечной симметрии кристалла A1g [112](Направления движения атомов в решетке и вид рамановских тензоров длядвух данных мод представлены на рисунке 1.5).
Поскольку обе данные моды являются «продольными» по отношению к поверхности кристалла, атакже отвечают единичному неприводимому представлению группы симметрии, их возбуждение ожидаемо как при накачке попадающей в полосупрозрачности (за счет внутриимпульсного рамановского процесса), так ипри накачке, попадающей в полосу поглощения (за счет механизма смещения (DECP), объясняющего когерентное возбуждение полносимметричныхфононных мод [62, 112]).
В то же время в нашем спектре дифференциального отражения наблюдаются две дополнительные моды колебаний, соответствующие, согласно сравнению с данными спектроскопии рамановскогорассеяния света [67] и моделирования молекулярной динамики [111], двум«поперечным» модам более низкой симметрии Eg (E1g , E2g ) на частотах 1,5ТГц и 2,5 ТГц, соответственно, не наблюдавшимся ранее в аналогичномэксперименте.
Возбуждение фононных мод низкой симметрии не описывается механизмом смещения и может быть рассмотрено как следствие механизма внутриимпульсного рамановского рассеяния, применимого для описания прозрачных сред. Согласно нашим данным эллипсометрии (рис. 3.1)длина волны накачки (1300 нм) попадает в диапазон большей прозрачностителлурида висмута по сравнению с длиной волны 800 нм, использовавшейсядля экспериментов по динамике кристаллической решетки теллурида висмута во всех предыдущих работах [110, 111]. Таким образом, можно предположить, что наблюдение низкосимметричных Eg мод в наших экспериментах стало возможным благодаря использованию более длинноволновойнакачки, что облегчило их возбуждение.
Данное предположение также косвенно подтверждается оценками начальных фаз поперечных оптическихфононных мод E1,2g , показавшими значения, близкие к π/2, однако малаяамплитуда вклада данных фононных колебаний в отклик дифференциального отражения кристаллов Bi2 Te3 не позволили провести данные измерения с достаточной точностью. Следует также отметить, что значительнуюроль в возможности наблюдения низкосимметричных Eg фононных мод,вероятно, сыграла низкая температура образца (90К), за счет увеличениявремени жизни фононных колебаний.
В то же время, как будет показа-100но в дальнейшем, низкая температура не является единственной причинойнаблюдения низкосимметричных фононных мод, поскольку в наших экспериментальных условиях они наблюдались и при повышении температурыкак минимум до 150К.Исследования электронной компоненты релаксацииАнализ электронной компоненты релаксации в наших экспериментахзатруднен тем, что он скрыт за высокодобротными решеточными колебаниями. Для выделения апериодического вклада в сигнал дифференциального отражения использовался подход, состоящий из последовательногоприменение Фурье фильтрации и сглаживания методом усреднения по 20соседним точкам. Полученная электронная компонента релаксации сигнала дифференциального отражение в кристаллах теллурида висмута имеетвид, представленный на рисунке 3.5.Рис.
3.5. Зависимость электронной компоненты релаксации сигнала дифференциального отражения от задержки, полученная при температуре термостата 120К (Температура выбранаиз соображений наглядности)Данную зависимость можно условно разделить на несколько временных диапазонов, схематично отмеченных на рисунке 3.5 римскими цифрами I, II, III и IV. На первом этапе (диапазон I, τ <1 пс), сразу после прихода импульса накачки происходит быстрое возбуждение горячих носителейзаряда из валентной объемной зоны в объемную зону проводимости с ихдальнейшей термализацией и формированием равновесного фермиевскогораспределения с некоторой электронной температурой Te за счет неупругого электрон-электронного рассеяния.
Суммарно эти два процесса занимают101время от сотен фемтосекунд до 1 пикосекунды и не проявляются четко внаших результатах, несмотря на достаточную разрешающую способностьустановки по времени за счет того, что маскируются возбуждением когерентных оптических фононов на начальном этапе эволюции. Тем не менееданный механизм является универсальным, а также хорошо описанным вполикристаллических пленках теллурида висмута, в которых когерентноговозбуждения оптических фононов не наблюдается [129].На втором этапе происходит уменьшение дифференциального вклада в значение коэффициента отражения, которое, согласно литературнымданным [52,111,129] связано с проявлением амбиполярной диффузии носителей заряда вглубь образца. На третьем этапе происходит обратное увеличение сигнала дифференциального отражения за счет электрон-фононноговзаимодействия, приводящего к остыванию электронного газа за счет излучения некогерентных фононов и, соответственно, нагреву самой кристаллической решетки.
Окончание этого процесса в районе задержки 20 псозначает достижение термодинамического равновесия между решеточнойи электронной подсистемами. Наконец, на последнем, пятом этапе происходит охлаждение поверхности образца за счет теплопроводности. Такимобразом, суммарный вид сигнала дифференциального отражения можнопредставить в виде следующей зависимости:∆R(t) = (Rel (t) + Rl (t))θ(t),(3.1)где Rel и Rl вклады электронной и решеточной подсистемы, соответственно, θ(t) - функция Хевисайда. Явный вид указанных вкладов определяетсявыражениями [129]:Rel (t) = A1el e−t/τ1 + A2el e−t/τ2Rl (t) = Al (1 − e−t/τl )Для учета конечной ширины импульсов накачки и зондирования необходимо провести свертку указанных выражений с кросс корреляционной функцией импульсов накачки и зондирования ∆R∗ (t) = ∆R(t) ⊗ G(t), представpляющей собой в общем случае гауссову функцию с шириной T = T12 + T22 ,где T1 и T2 - длительности импульсов накачки и зондирования.
![](https://s.studizba.com/z.php?f=/templates/si/i/noavatar.png&w=100&h=100&t=1"){kind=avatar}
