Диссертация (1104202), страница 12

Просмтор этого файла доступен только зарегистрированным пользователям. Но у нас супер быстрая регистрация: достаточно только электронной почты!

Текст из файла (страница 12)

Подробнее электрические измерения описаны в следующих параграфах.Здесь же будут лишь использованы некоторые их результаты.3.1.1Метод высушивания раствораПроцедура проведения осаждения наночастиц методом высушиваниясравнительно простая. Образец на некоторое фиксированное время помещаетсяв раствор с наночастицами, затем раствор удаляется, а образец высушивается.Отметим, что непосредственно перед процедурой раствор подвергается ультра­звуковому воздействию на протяжении 10 минут для обеспечения его однород­ности. Разработка данного метода состоит в оптимизации параметров процесса62с целью максимизировать вероятность получения нужной конфигурации. Оп­тимизируемыми параметрами в данном случае являются концентрация раство­ра и время выдержки образца в растворе.

Оба параметра влияют на резуль­тат осаждения сходным образом: их увеличение приводит к росту количестваосаждённых на подложке частиц. Поэтому для ускорения эксперимента времяосаждения было зафиксировано на разумной для экспериментальной работыотметке — 15 минут, а варьируемым параметром в ходе описываемых далееэкспериментов была концентрация наночастиц. Более низкие концентрации до­стигались путём разбавления исходного раствора в ксилоле. Ксилол обладаетсхожими с толуолом химическими свойствами, но при этом значительно мень­шей скоростью испарения. Это позволяет проводить процедуру осаждения на­ночастиц из малого объёма раствора без заметного изменения концентрациичастиц в ходе процесса.Исходный раствор наночастиц содержит 2 × 10−2 г наночастиц на милли­литр толуола.

Такая концентрация является излишне высокой. При осаждениис такой концентрацией подложка полностью покрывается слоем или несколь­кими слоями из наночастиц. Это может приводить к ряду нежелательных эф­фектов. Электронный транспорт может проходить через несколько различныхканалов. Наночастицы, окружающие область зазора, представляют из себя за­рядовые ловушки, которые, перезаряжаясь, могут влиять на исследуемый элек­тронный транспорт, приводя к дополнительному шуму.

Равномерный слой нано­частиц может приводить к значительным токам утечки, протекающим междузатвором транзистора и другими электродами. Эти токи будут ограничиватьдиапазон подаваемых на затвор напряжений, что может воспрепятствовать эф­фективному управлению током через транзистор.В то же время, при осаждении со слишком низкой концентрацией веро­ятность попадания наночастицы в зазор чрезвычайно мала. Экспериментальноподобранная оптимальная концентрация раствора составила 7 × 10−6 г/мл. Ре­зультат осаждения наночастиц из такого раствора на поверхность золотой плён­ки представлен на рис. 3.2.

Плотность их расположения — 70 штук на площадку100 × 100 нм2 , то есть примерно 5 – 10 % размера кадра покрыто наночастица­ми), что соответствует поверхностной концентрации 0.07 −2 .Однако вероятность попадания наночастицы в зазор при таком осажде­нии существенно больше. Как видно на рис.3.2 частицы значительно чаще за­крепляются в наноразмерных углублениях в плёнке золота, присутствующих в6320 nmРисунок 3.2 — СЭМ-снимок результата осаждения наночастиц на поверхностьплёнки золота.связи с неидеальной гладкостью поверхности металла. Это явление связано смеханизмом взаимодействия наночастиц.

Они не образуют крепких химическихсвязей с поверхностью, а закрепляются за счёт Ван-дер-Ваальсова взаимодей­ствия. При попадании в углубление площадь соприкосновения увеличивается, азначит, увеличивается и энергия связи. Нанозазор между металлическими элек­тродами в этом смысле ведёт себя подобно такому углублению.

С учётом этогоявления, и учитывая примерное соотношение между площадью всей поверхно­сти и площадью углублений (более тёмные участки поверхности на рис.3.2),вероятность попадания наночастицы в зазор в результате одной процедуры оса­ждения должна составлять несколько десятков процентов.Такая оценка примерно соответствует данным последующих наблюденийобразцов с осаждёнными наночастицами в электронный микроскоп. Примернона 10 – 20 % из них была обнаружена частица, расположенная непосредственнов области зазора. На рис.3.3 в качестве примера представлены СЭМ-снимкидвух разных зазоров: со встроенными наночастицами и без них.Однако проведённая оценка и результаты СЭМ-диагностики не являютсяпоказателем для определения выхода годных описанного метода.

Доля образ­цов, демонстрирующих электрические характеристики, свойственные для одно­электронного транзистора, после процедуры осаждения составляет всего лишь1 – 3 %. Такая большая разница может быть связана с двумя основными при­чинами.Основная причина связана с неудачным (несимметричным) расположени­ем наночастицы в области зазора или несоответствием размера закреплённой64а)б)10 nm10 nmРисунок 3.3 — СЭМ-снимки сформированных структур после процедурыосаждения наночастиц: (а) — наночастицы не встроились в зазор, (б) — тринаночастицы в области зазорачастицы с размером зазора.

В таком случае один из туннельных барьеров ока­зывается слишком большим для наблюдения туннельного тока в системе с по­мощью имеющегося в распоряжении измерительного оборудования.Вторая причина связана с возможностью закрепления в области зазорадостаточно большого количества наночастиц. Такая система даже при условиинаблюдаемого туннельного транспорта и Кулоновской блокады может демон­стрировать нетипичную для одноэлектронного транзистора зависимость токаот напряжения на затворе. Подробнее этот случай будет обсуждаться в пара­графе 3 данной главы.3.1.2Метод электротреппингаВ данной части работы будет представлен разработанный метод адресно­го встраивания малых наночастиц золота в область зазора между электродами.Предлагаемый метод электротреппинга использует эффект диэлектрофореза,заключающийся в том, что на незаряженную частицу со стороны неоднородно­го электрического поля действует сила по направлению градиента поля [77].

Вданном случае использовано электростатическое поле, создаваемое путём под­держания на электродах, разделённых нанометровым зазором, постоянной раз­ности потенциалов. Величина электрического поля оказывается максимальнойв области нанозазора, куда и будет направлен градиент поля. Для эффектив­65ного захвата наночастицы электрическим полем необходимо, чтобы диэлектро­форетическая сила превышала силу случайного броуновского воздействия начастицу в растворе. Эти силы можно оценить на основании известных общихвыражений для случая частицы в переменном электрическом поле с произволь­ной частотой [77], [125]:2 = 8 2 0 3 [()]∇(3.1) (3.2) ℎ =2Здесь — диэлектрическая проницаемость среды (для ксилола ≈ 2.3), — среднеквадратичное значение напряжённости электрического поля, —радиус частицы, () — фактор Клаузиуса-Моccотти, который в нашем слу­чае постоянного электрического поля, плохо проводящей среды и хорошо про­водящих частиц близок к единице. Очевидно, что захват частицы может про­исходить только из ограниченной области пространства, с расстояния не болеенекоторого от нанозазора.

Это расстояние можно грубо оценивать для раз­личных значений напряжения между электродами с помощью упрощённоймодели (рис. 3.4), предполагая, что электрическое поле, создаваемое электрода­ми, будет близко к полю диполя, образованного за счёт заряда на их поверх­ности в области нанозазора. Для простоты будем искать в поперечномотносительно электродов направлении.

Это не сильно скажется на точностиоценки. Рассчитывая заряд на концах электродов исходя из модели плоскогоконденсатора = 40 /, где и — это длина и площадь зазора, получимследующую зависимость напряжённости поля от расстояния до нанозазора:= 3(3.3)340 На основании выражений (3.1), (3.2) и (3.3) нетрудно получить следую­щую оценку на максимальное расстояние, на котором эффект диэлектрофорезапреобладает над случайным броуновским движением частицы:≈(︁ 96 2 4 2 2 )︁1/70 (3.4) ( ) ≈ Все входящие в это выражение параметры являются в нашем случае за­данными за исключением напряжения. Перед началом экспериментов с контро­лируемым встраиванием частиц в нанозазоры было экспериментально найдено66+ +–––+++– –xmaxРисунок 3.4 — Схематичное изображение распределения зарядов наэлектродах при приложенном к ним напряжении.

Зелёным выделена область вкоторой диэлектрофоретическая сила, действующая со стороны электродоа нананочастицы превосходит среднюю случайную силу, действующую на неё состороны среды.максимальное напряжение , не приводящее к заметным изменениям в геомет­рии электродов, находящихся в жидком растворителе. Оно составляет 3 В.

Притаком напряжении из (3.4) получаем радиус действия диэлектрофоретическихсил ≈ 20 нм. При использовании раствора с концентрацией, подобраннойво время экспериментов со случайным осаждением ( = 7 × 10−6 г/мл), веро­ятность обнаружения наночастицы в растворе на расстоянии не более отнанозазора в произвольный момент времени составляет ≈ 5 × 10−5 .

Учитывая2диффузию частиц, связанную с их броуновским движением ( 2 = 6[126]),можно грубо оценить характерное время захвата частицы из раствора. Оценкадаёт время ∼ 10 с. Такое значение является удовлетворительным, поэтомубыла использована указанная выше концентрация.Для реализации метода был создан экспериментальный стенд на основеисточника постоянного напряжения и пикоамперметра, интегрированных в еди­ное устройство Keithley 6487. На подключенный к измерительному стенду обра­зец, помещалась капля раствора, содержащего наночастицы золота. Поочерёднона каждую находящуюся на образце пару электродов с нанозазором подавалосьнапряжение , а с помощью показаний пикоамперметра отслеживалось сопро­тивление системы = / , показания считывались с устройства примерно 267раза в секунду.

После проведения процедуры встраивания для всех нанозазоровна образце, капля раствора удалялась с образца потоком воздуха.Типичная зависимость от времени в ходе подобного процесса представ­лена на рис. 3.5 а. Плавный рост R, отчётливо заметный на первых секундахпроцесса, наблюдался даже при отсутствии экспериментального образца в из­мерительном стенде. Поэтому он не представляет особого интереса. Вызван этотрост переходными процессами в электрической цепи, которые становятся замет­ными на временных масштабах порядка нескольких секунд с учётом большогозначения параметра нашей электрической цепи.а)б)10 nmПопадание частицы в зазорРисунок 3.5 — (а) — типичная зависимость проводимости от времени в ходепроведения процесса электротреппинга, (б) — СЭМ снимок структуры послепроведения процесса электротреппинга, на снимке видно нескольконаночастиц в области зазора.Интересным же является резкое падение сопротивления, имеющее местона представленной на рис.

3.5 а зависимости в момент времени ≈ 17 с. Подоб­ное падение значения R на 1 — 3 порядка наблюдалось более чем для 50 % нано­зазоров в различные моменты времени. При этом примерно в половине случаевподобное падение являлось необратимым, то есть сопротивление не возвраща­лось к исходному значению ∼ 100 ГОм в течение десятков секунд. Такое пове­дение сигнализирует о попадании и закреплении в области нанозазора некоегообъекта. Таким объектом может быть одиночная наночастица золота, группатаких наночастиц или же посторонняя примесь из использованного раствора.Данные последующего СЭМ анализа зазоров, демонстрирующих такое поведе­ние, показывают, что в большинстве случаев в область зазора встраиваютсяодна или несколько наночастиц золота.

Характеристики

Список файлов диссертации