Диссертация (1104148), страница 19

Просмтор этого файла доступен только зарегистрированным пользователям. Но у нас супер быстрая регистрация: достаточно только электронной почты!

Текст из файла (страница 19)

Таким образом, благодарявременному разрешению измерительного тракта менее 1 нс определялось распределениесуммарной генерируемой лазером энергии по отдельным импульсам цуга. В этом случаеамплитуды отдельных пикосекундных импульсов пропорциональны их энергии.Из осциллограммы цуга пикосекундных импульсов Nd3+:YAG-лазера получено93распределение энергии и интенсивности по импульсам в цуге для суммарной энергияимпульсов в цуге Е = 3,5 мДж, оно имеет вид, показанный на рис. 3.8а, б. Из него былорассчитано не только распределение энергии и интенсивности по импульсам для конкретнойэнергии цуга, но и их процентное соотношение (рис. 3.8в). Окончательно, зная это процентноераспределение энергии по импульсам в цуге, а так же контролируя суммарную энергию цугалазерных импульсов для каждого полученного трека фотолюминесценции с помощьюизмерителя энергии OPHIR, можно использовать выражение (3.14) для построения расчетнойзависимости интенсивности фотолюминесценции квантовых точек I(z) от расстояния z.Рис.

3.8. Распределение энергии и интенсивности по импульсам в цуге Nd3+:YAG-лазера,суммарная энергия которого 3,5 мДж.943.3.2.3. Регистрация и обработка треков фотолюминесценцииНапервомэтапеэксперимента,происходилофотографированиетрекафотолюминесценции коллоидного раствора квантовых точек CdSe/ZnS КТ3, как описано в п.3.2.1. и показано на рис. 3.5. Пример полученной фотографии представлен на рис. 3.9.Рис.

3.9. Фотография трека фотолюминесценции квантовых точек КТ3 CdSe/ZnS.Пунктиром показаны направления поперечных сечений.ДалееспомощьюпрограммыImageJпроисходилаобработкатрековфотолюминесценции: строились распределения интенсивностей по сечениям вдоль трекафотолюминесценции.

Так как фотография трека фотолюминесценции имеет толщину внесколько пикселей, то для повышения точности распределение интенсивности вдоль трекастроилось для нескольких поперечных пикселей, а затем усреднялось в программе Origin. Дляисключения радиального распределения интенсивности лазерного луча на выходе (он имеетгауссово распределение) зависимость интенсивности люминесценции от расстояния измерялисьтолько для центральной части трека фотолюминесценции.

После этого строились графикираспределения интенсивности фотолюминесценции в треке I(z) от продольной координаты z.На рис. 3.10 представлен такой график зависимости интенсивности фотолюминесценцииквантовых точек CdSe/ZnS КТ3 от продольной координаты.Получаемые из эксперимента графики зависимости интенсивности фотолюминесценцииот продольной координаты сравнивались с расчетными зависимостями (3.14). Из ихсоотношения определялся коэффициент двухфотонного поглощения β.3.3.3.

Зависимость интенсивности фотолюминесценции квантовых точек CdSe/ZnSот продольной координаты3.3.3.1. Треки фотолюминесценции квантовых точек CdSe/ZnS при различныхинтенсивностях возбуждающих импульсовНа рис. 3.10 приведены измеренные и рассчитанные интенсивности фотолюминесценцииI ( z ) при двухфотонном возбуждении коллоидного раствора квантовых точек CdSe/ZnS КТ3концентрацией n≈1017 см-3 от продольной координаты (то есть вдоль трека люминесценции) для95серии возбуждающих импульсов с умеренной максимальной интенсивностью импульса S0 = 2ГВт/см2.

Рассчитанное при использовании выражения (3.14) продольное уменьшениеинтенсивности фотолюминесценции хорошо согласуется с экспериментально измеренным прикоэффициенте двухфотонного поглощения коллоидного раствора в квантовых точек CdSe/ZnSИнтенсивность ФЛ, отн.ед.равном   (0, 23  0,02 ) см/ГВт .1,00,90,80,70,60,00,20,40,60,81,0Z, см.Рис. 3.10. Измеренные (точки) и расчетные (линии) зависимости интенсивностифотолюминесценции квантовых точек CdSe/ZnS КТ3 (концентрация 1017 см-3) от продольнойкоординаты для цуга импульсов с максимальной интенсивностью импульса S0 = 2 ГВт/см2.Теоретическаязависимостьинтенсивностифотолюминесценцииотпродольнойкоординаты при большей максимальной интенсивностью импульса S0 = 2,4 ГВт/см2,построенная на всем интервале от 0 до 1 см не совпадает с экспериментально полученнымграфиком на рис.

3.11 ни при каких значениях коэффициента двухфотонного поглощения β. Нарис. 3.11 построенынесколькорасчетных графиковдля различных областейтрекафотолюминесценции (были предприняты дополнительные попытки описать зависимостьинтенсивности фотолюминесценции от координаты на всем интервале от 0 до 1 см путемпродления аппроксимации по трем отдельным участкам трека).

Из рис. 3.11 видно, что это неудалось. Таким образом, при интенсивности возбуждающего лазерного излучения смаксимальной интенсивностью импульса более S0 = 2,4 ГВт/см2, описание процессов,происходящих в коллоидном растворе квантовых точек CdSe/ZnS только с учетомдвухотонного поглощения становится невозможным. Стоит обратить внимание, что наиболеесильно от экспериментальных данных отличается синяя кривая, построенная по начальным96Интенсивность ФЛ, отн.ед.точкам трека фотолюминесценции от 0,1 до 0,3 см. Об этом речь пойдет ниже.1,00,90,80,7началосередина0,60,0конец0,10,20,30,40,50,60,70,80,91,0Z, см.Рис.

3.11. Измеренные (точки) и расчетные (линии) зависимости интенсивностифотолюминесценции квантовых точек CdSe/ZnS КТ3 (концентрация 1017 см-3) от продольнойкоординаты для цуга импульсов с максимальной интенсивностью импульса S0 = 2,4 ГВт/см2.Отрезками показаны области, по которым строились теоретические графики зависимостиинтенсивности фотолюминесценции от продольной координаты.При дальнейшем увеличения интенсивности возбуждающего излучения получен графикзависимости интенсивности фотолюминесценции от продольной координаты для цугаимпульсов с высокой интенсивностью максимального импульса S0 = 3 ГВт/см2, показанный нарис. 3.12.

В этом случае теоретическая кривая зависимости интенсивности фотолюминесценцииот продольной координаты, построенная по всей длине трека, тоже не совпадает сэкспериментальной зависимостью. То есть в этом случае экспериментальный результат длятрека фотолюминесценции снова не удалось объяснить, использовав уравнение (3.14), ни прикаких значениях коэффициента двухфотонного поглощения. Поэтому теоретическиезависимости построены для разных интервалов. Деление графика зависимости интенсивностифотолюминесценции от продольной координаты происходило на две части с учетомзамеченного на предыдущем рис.

3.10 значительного отклонения от теоретической зависимостиименно на начальном этапе трека фотолюминесценции.97Рис. 3.12. Измеренные (точки) и расчетные (линии) зависимости интенсивностифотолюминесценции квантовых точек CdSe/ZnS КТ3 (концентрация 1017 см-3) от продольнойкоординаты для цуга импульсов с максимальной интенсивностью импульса S0 = 3 ГВт/см2.Из рис. 3.12 видно, что в начальной части I (отделенной вертикальной пунктирнойлинией) трека фотолюминесценции в интервале координат от 0 до 0,23 см теоретическаязависимостьинтенсивностифотолюминесценции,построеннаяпоэтомуинтервалу,«проседает» по сравнению с теоретической кривой, построенной по оставшемуся интервалукоординат от 0,23 до 1 см.

Это можно быть объяснено тем, что для больших интенсивностейвозбуждения в начальной части трека фотолюминесценции (части I) происходит уменьшениеинтенсивности (тушение) фотолюминесценции. Оно характеризуется конкуренцией другихсопутствующих процессов, помимо излучательной рекомбинации. Прежде чем описать этивозможные процессы, необходимо оценить уровень возбуждения для случая, показанного нарис. 3.12.Изграфиканарис. 3.12видно,чтосильноепадениеинтенсивностифотолюминесценции происходит в самом начале трека при высокой максимальнойинтенсивностью импульса цуга S0 = 3 ГВт/см2 на слое толщиной порядка 0,1 см. Из этихсоображений, в соответствии с формулой (3.10) можно оценить, какое количество энергиипоглощается в данном слое:W  W0  WZ  s ( S0 S0 ZS02)  s ,1   ZS01   ZS0(3.17)98где для оценок берутся S0 = 3 ГВт/см2, Z  0,1 см,   301012 с , а из аппроксимации трекафотолюминесценциипри  (0, 23  0,02 ) см/ГВтумеренныхуровняхвозбуждения(рис.

3.10)(коллоидный раствор использовался тот же, а значит и егокоэффициент двухфотонного поглощения должен остаться неизменным). Таким образомW  1,5  105 Дж . Тогда число электронно-дырочных пар, рожденных при двухфотонномпоглощении лазерного излучения, равно N W.2wБудем следовать приближению, что каждая пара фотонов рождает одну электроннодырочную пару, так как времена жизни на возбужденном состоянии порядка доли наносекунды,а длительности импульсов цуга лазера составляют десятки пикосекунд, и поэтому релаксациейносителей можно пренебречь. Далее оценим число квантовых точек в этом слое, концентрацияквантовых точек в кювете с которыми n  1017 см 3 как N QD  n  V  n  s  Z .

Таким образом,плотность поглощенных квантовыми точками фотонов составляет N / N QD W. Из2w  n  s  Zприведенных расчетов следует, что в исследуемом случае при высокой максимальнойинтенсивностью импульса цуга S0 = 3 ГВт/см2 на отдельные квантовые точки приходится однаили более одной возбужденной электронно-дырочной пары.3.3.3.2.Процессы,сопутствующиедвухфотонномупоглощениюнатрекахфотолюминесценции квантовых точек CdSe/ZnSИтак, основными из сопутствующих процессу нелинейного двухфотонного поглощенияв коллоидном растворе квантовых точек CdSe/ZnS, по-видимому, являются следующиепроцессы.1.Вероятно, при высоких уровнях возбуждения при двухфотонном поглощении,когда на одну квантовую точку приходится более одной электронно-дырочной пары, возможнопроявление эффекта заполнения экситонных состояний.

Характеристики

Список файлов диссертации