Диссертация (1104148), страница 18

Просмтор этого файла доступен только зарегистрированным пользователям. Но у нас супер быстрая регистрация: достаточно только электронной почты!

Текст из файла (страница 18)

В последнем случае были измерены треки люминесценциивстречных лазерных импульсов в растворе двухфотонно поглощающего красителя.Интенсивность лазерного импульса при двухфотонном поглощении от продольнойкоординаты зависит, как было показано в п. 3.2.1 (3.5). Эту зависимость нужно уточнить дляслучая данного параграфа работы, учитывая, что треки фотолюминесценции исследуются вколлоидном растворе квантовых точек CdSe/ZnS без пересечения границ раздела сред:S (Z ) S0.1   Z S0(3.8)С помощью этой формулы необходимо построить график зависимости интенсивностифотолюминесценции квантовых точек CdSe/ZnS от продольной координаты I (Z ) .

Однакоформула (3.8) описывает интенсивность прошедшего лазерного импульса, но интереспредставляет энергия не прошедшего, а поглощенного лазерного импульса, так какфотолюминесценция квантовых точек пропорциональна именно поглощенной энергииимпульса лазера. При умеренных интенсивностях возбуждения, когда в одной квантовой точкевозбуждаются менее одной электронно-дырочной пары (менее одного экситона) и процессамизаполнения состояний, безызлучательной Оже-рекомбинацией [34, 37] и штарковским сдвигомэкситонного перехода в наведенном электрическом поле можно пренебречь, интенсивностьлюминесценции I (Z ) пропорциональна числу поглощенных фотонов (то есть поглощеннойэнергии) в слое Z :I (Z) ~  [S0  S(Z)],(3.9)где  - длительность лазерного импульса.C учетом вышесказанного использование формул (3.8) и (3.9) дает, что в слое Z88поглотится величина, пропорциональная следующему выражению:I ( Z ) ~  [ S0  S ( Z )]   S 0 (1 1  Z S02).1   Z S01   Z S0(3.10)В данной работе трек фотолюминесценции представляет собой попиксельноераспределение интенсивности фотолюминесценции, то есть в каждой точке графикаинтенсивностьфотолюминесценцииопределенапоглощениемизлучениянаразмереконкретного пикселя.

При этом в каждом пикселе следует брать разность интенсивностифотолюминесценции, соответствующую текущему пикселю, с вычетом фотолюминесценциивсех предыдущих пикселей. Таким образом, необходимо разбиение графика зависимостиинтенсивности фотолюминесценции от продольной координаты на количество элементарныхинтервалов Z , равное количеству пикселей. Соответственно, для каждого такого интервалаZ выражения для зависимости интенсивности фотолюминесценции квантовых точек откоординаты будет иметь вил:I ( Z )   [ S ( Z )  S ( Z  Z )] ZS02 ( Z  Z ) S021   ZS0 1   ( Z  Z ) S0(3.11)  Z S02.1   (2 Z  Z ) S0   2 Z ( Z  Z ) S02В случае, когда шаг по продольной координате берется очень малым, то есть Z  0 ,выражение для интенсивности люминесценции I ( z ) может быть записано в виде: Z S 02I ( z)  .1  2 zS 0  (  zS0 ) 2Измереннаязависимость(3.12)интенсивностифотолюминесценцииотпродольнойкоординаты I(z) или отношение интенсивности фотолюминесценции на расстоянии z 2 кинтенсивности на расстоянии z1I ( Z 2 ) 1  ( 2 Z1  Z )   S 0  Z1 ( Z1  Z )   2 S 02I ( Z1 ) 1  (2 Z 2  Z )   S 0  Z 2 ( Z 2  Z )   2 S 02позволяют определить значениепоглощения S0(3.13)и соответственно значение коэффициента двухфотонногов случае известного значенияS0 .Стоит отметить, что используемое в данных экспериментах излучение Nd3+:YAG-лазерапредставляет собой цуг импульсов разной энергии (распределение импульсов в цуге по энергии89будет подробно описано ниже), поэтому необходимо учитывать различный вклад этихимпульсов в фотолюминесценцию при двухфотонном возбуждении.

Тогда окончательновыражение будет представлять собой сумму по полному количеству импульсов отвышеприведенных формул (3.11, 3.12), в которых интенсивности возбуждающих импульсовразличны: S 02n  ZI (Z )  221(2ZZ)SZ(ZZ)Sn 10n0n25 S 02n  Z2n 1 1  2 Z S 0 n  (  Z S 0 n )(3.14)25при Z  0.Данное суммирование от 1 до 25 производилось по числу импульсов в цуге ииспользовалось при обработке экспериментальных результатов зависимости интенсивностифотолюминесценции от продольной координаты I(z). То есть произведенные расчеты I(z)происходилисучетомвлияния всех импульсовцуга,двухфотонно возбуждающихфотолюминесценцию в коллоидном растворе квантовых точек CdSe/ZnS.3.3.2.Методикапроведенияэкспериментовпоисследованиютрековрегистрациитрековфотолюминесценции3.3.2.1.Экспериментальнаяустановкадляфотолюминесценции в коллоидном растворе квантовых точекРегистрация и анализ треков фотолюминесценции проводился при двухфотонномвозбуждении односантиметровой кюветы с коллоидным раствором квантовых точек КТ3CdSe/ZnS концентрацией порядка 10 17 см  3 .

Возбуждение проводилось двухфотоннымпоглощением цуга импульсов Nd3+:YAG-лазера с синхронизацией мод, описание которогоприведено в п. 4.3.2.Для измерения нелинейного поглощения в коллоидном растворе квантовых точекCdSe/ZnS была собрана установка, показанная на рис. 3.5, позволяющая регистрировать трекифотолюминесценцииквантовыхточекиизмерятьзависимостиинтенсивностифотолюминесценции от продольной координаты и от интенсивности возбуждающих лазерныхимпульсов на входе в кювету.

Двухфотонное возбуждение квантовых точек происходилоизлучением основной частоты пикосекундного Nd3+:YAG-лазера (λ = 1064 нм). Выходноеизлучение лазера представляет собой цуг, состоящий из порядка 25 импульсов с временныминтервалом между ними 7 нс. Длительность отдельного импульса 30 ± 5 пс. Предварительно90излучение лазера усиливалось в однопроходном усилителе, затем фокусировалось на образце50-см собирающей линзой. Перед усилителем ставился фильтр на насыщающемся поглотителе,необходимый для отрезания несинхронизованного фона лазерного излучения.

Кювета сколлоидным раствором квантовых точек CdSe/ZnS помещалась в фокальную перетяжку линзы.Это было необходимо, чтобы падающий на кювету лазерный пучок был практическипараллельным. Далее в работе будут приведены оценки расходимости пучка в фокальнойперетяжке линзы. Для регистрации треков фотолюминесценции с торцевой стороны кюветы сквантовыми точками использовалась специальная фотокамера Nikon D70 с линейнойвосприимчивостью. Параллельно измерялась суммарная энергия цуга возбуждающих лазерныхимпульсов с помощью измерителя энергии OPHIR systems PE25.

Светофильтры ИКС-5 и СЗС24 использовались для отрезания видимого света на входе в кювету и рассеянной накачки навыходе из нее соответственно.Рис. 3.5.Схемаэкспериментальнойустановкидлярегистрациитрековфотолюминесценции в коллоидном растворе полупроводниковых квантовых точек CdSe/ZnS.В данном параграфе работы излучение лазера фокусировалось с помощью собирающейдлиннофокусной линзы с фокусным расстоянием F = 50 см. Длиннофокусная линза выбираласьдля того, что можно было поместить кювету с квантовыми точками в перетяжку линзы длядостижения сильной фокусировки в параллельном, а не сходящимся пучке. При этомнеобходимо учитывать, что для обеспечения параллельности пучка на всем протяжении кюветыс квантовыми точками надо было расположить данную кювету в том месте, где у линзы91находится перетяжка (рис.

3.6). Для этого сначала оценивалась величина перетяжки, а точнееконфокальный параметр для 50-см линзы при данном лазерном излучении с λ = 1064 нм [141].Рис. 3.6. Схема фокусировки лазерного излучения в кювете с квантовыми точками(фокальная перетяжка линзы и расположение кюветы).Для сферической линзы и гауссового светового пучка формула для радиусасфокусированного пучка в точке z имеет вид [141]: 2 ( z )   02 (1  z / f ) 2  ( z / k 0 ) 2 ,(3.15)где k  2 /  , z – координата, в точке z = 0 расположена линза,  0 - радиус пучка на входе влинзу, f - фокусное расстояние линзы.Конфокальный параметр – область, где площадь сфокусированного пучка меняется в 2раза, относительно площади пучка в фокальной перетяжке линзы (рис. 3.6).

Для нашего случаяоценки конфокального параметра b дают [141]:b2f2 7 см.k 02(3.16)Кювета же имеет ширину 1 см, следовательно, можно считать, что ее удается поместитьв область перетяжки линзы. Дополнительно по формуле (3.15) оценивались размерысфокусированного лазерного пучка в центре кюветы и на ее краях. Оценки показывают, чторазмеры сфокусированных пучков на краях кюветы отличаются от размера сфокусированногопучка в центре кюветы не более чем на 2 %.

Значит, можно считать лазерный пучок в кюветепрактически параллельным (рис. 3.6).923.3.2.2. Распределение энергии по импульсам в цуге Nd3+:YAG-лазераКак было сказано выше, для построения расчетной зависимости интенсивностифотолюминесценции квантовых точек от координаты будет учитываться то, что лазерноеизлучение имеет вид цуга импульсов, с распределением энергии по всем импульсам в цуге.Поэтому был проведен дополнительный эксперимент для определения распределения энергиипо пикосекундным импульсам в цуге лазерного излучения. Для этого использовалась установка,показанная на рис.

3.7.Рис. 3.7. Схема экспериментальной установки для определения распределения энергиипо импульсам цуга Nd3+:YAG-лазера.Аналогично основной экспериментальной установке лазерное излучение проходилофильтр на насыщающемся поглотителе. Затем после прохождения через рассеивающую линзуформацугаимпульсовизмеряласьспомощьюбыстродействующегокоаксиальногофотоэлемента ФК-19, подключенного к скоростному осциллографу С7-19. При этом энергияцуга параллельно измерялась с помощью измерителя энергии OPHIR. Изображение цугалазерных импульсов фотографировалось на экране осциллографа и сохранялось на компьютере,где затем оцифровывалось с помощью программы Gr2Digit.

Характеристики

Список файлов диссертации