Диссертация (1104148), страница 17

Просмтор этого файла доступен только зарегистрированным пользователям. Но у нас супер быстрая регистрация: достаточно только электронной почты!

Текст из файла (страница 17)

Опорное излучение и излучение, прошедшее черезраствор квантовых точек, с помощью линии задержки одновременно попадали на фотоэлементкоаксиальный ФК-19 и регистрировались на скоростном осциллографе С7-19 с временнымразрешением менее 1 нс. Применение 3 нс оптической задержки между входным и выходнымимпульсами позволило сравнить энергии соответствующих входных и выходных импульсов. Сучетом неизменности длительности импульса в первой половине цугов из отношения цугов82импульсов накачки и прошедших через раствор квантовых точек получалась зависимостьпропускания коллоидного раствора квантовых точек CdSe/ZnS от интенсивности двухфотоннойнакачки.Рис.

3.3. Схема экспериментальной установки для измерения нелинейного пропусканияколлоидных квантовых точек CdSe/ZnS при высоких уровнях двухфотонного возбуждения.3.2.3. Нелинейное поглощение коллоидного раствора квантовых точек CdSe/ZnS вслучае резонансного двухфотонного возбуждения экситонных переходовДля измерения нелинейного поглощения в коллоидном растворе квантовых точкахCdSe/ZnS при резонансном двухфотонном возбуждении экситонных переходов 1S 3 / 2 (h)  1S (e)и 1P3 / 2 ( h )  1S ( e) использовалась схема, описанная выше. Нелинейное пропускание придвухфотонном резонансном возбуждении экситонов в коллоидном растворе квантовых точекКТ0 CdSe/ZnS с концентрацией n≈ 1018 см3 измерялось путем сравнения интенсивностиотдельных ультракоротких импульсов цуга Nd3+:YAG-лазера на входе и выходе из 1-ммкюветы.Зависимость отношения интенсивностипадающих импульсов к интенсивностипрошедших кювету с коллоидным раствором квантовых точек CdSe/ZnSинтенсивности падающих импульсов двухфотонного возбужденииS0S0 / Sот(интенсивностей83импульсов с неизменной длительностью) и результат расчета этой зависимости по формуле(3.4) представлены на рис.

3.4.4,0III3,5S0/S3,02,52,01,51,00510152025302S0, ГВт/смРис. 3.4.Зависимостьотношенияпадающейкпрошедшейинтенсивностиотинтенсивности импульсов накачки при двухфотонном возбуждении 1-мм кюветы с коллоиднымраствором квантовых точек КТ0 CdSe/ZnS (концентрация 1018 см-3).При умеренных интенсивностях накачкиS 0  18 ГВт/см 2(часть I, отделеннаявертикальной пунктирной линией на рис. 3.4) эта зависимость является линейной и такимобразом может быть аппроксимирована прямой (3.4). Проведенные оценки показывают, что приэтих интенсивностях в отдельной квантовой точке возбуждается не более одной электроннодырочной пары. То есть доминирующим процессом можно считать процесс двухфотонногопоглощения света квантовыми точками.Определение наклона прямой для части I рис.

3.4 позволяет получить значение   .Есть основания полагать, что можно пренебречь вкладами линейного поглощения надвухфотонно возбужденных носителяхлазерного излучения 2cи линейного поглощения второй гармоникив суммарное значение коэффициента   . Линейное поглощение навозбужденных носителях становится существенным лишь при значительно более высокихинтенсивностях входного лазерного излучения [136]. В свете последних открытий генерациивторой гармоники в нанокристаллах CdS в силикатном стекле [23] и нанокристаллах CdSe в84толуоле [137, 138] были проведены эксперименты по обнаружению процесса генерации второйгармоники в используемых квантовых точках CdSe/ZnS.

Однако, как видно на спектрефотолюминесценции (рис. 3.2), характерного пика на половинной длине волны лазернойнакачки 532 нм не наблюдается. Так как длина волны второй гармоники лазерного излучения532 нм соответствует однофотонному резонансному возбуждению основного экситонногоперехода используемых квантовых точек, то для учета возможного перепоглощения второйгармоники в коллоидном растворе квантовых точек проводились эксперименты по ееобнаружению в геометрии на отражение. Однако в ходе таких экспериментов обнаружитьгенерацию второй гармоники лазерного излучения при данных условиях так и не удалось. Длясравнения в той же геометрии был проведен дополнительный эксперимент с объемным CdSe, вэтом случае наблюдалась как фотолюминесценция, так и генерация второй гармоники.

Крометого, следует отметить, что даже для объемных полупроводников 2  [84]. Можнозаключить, что в используемых коллоидных растворах квантовых точек генерация второйгармоники несущественна. Таким образом, можно судить том, что вкладомcи 2в можно пренебречь и считать     .Для определения коэффициента двухфотонного поглощениябыли определеныкоэффициента A и B из линейной зависимости (3.4) и наклон линейной зависимостиинтенсивности накачкирис. 3.4).AСначалаS0S0отSпри умеренных уровнях возбуждения S 0  18 ГВт/см 2 (часть I набылонайденобезразмерноезначениекоэффициента1 1,10  0,05 . Входящий в это выражение коэффициент отражения на границе(1  R ) 2воздух-кювета с квантовыми точками при нормальном падении света составляет 4%.Учитывалось, что показатель преломления раствора квантовых точек в основном определяетсяпоказателем преломления растворителя гексана.

Последний, в свою очередь, примерно равенпоказателю преломлению стекла n = 1,5. При толщине кюветы с коллоидном растворомквантовых точек z = 1 мм было получено В линейной зависимостиS0отSS0z 0,1  0,01 см. Из аппроксимации1 Rв части I рис. 3.4 с учетом фиксированного значениясм 2. Таким образом,параметра A был получен наклон линейной прямой B    0,1  0,02ГВт85рассчитанный коэффициент двухфотонного поглощения коллоидных квантовых точек КТ0CdSe/ZnS (концентрацией 10 18 см 3 ) составил     (1,0  0,2) см/ГВт , полученныезначения согласуются с литературными данными [64, 79, 130, 136].

Мнимая часть нелинейнойвосприимчивоститретьегопорядкабылаполученапоформуле(3.7)равнойIm (3)  c2n2 /(32 2)  4 1013 см3эрг1 .3.2.4. Особенности нелинейного двухфотонного поглощения коллоидного раствораквантовых точек CdSe/ZnS при высоких уровнях возбужденияS0 / SОтклонение экспериментальной зависимостиS 0  18 ГВт/см2отS0от линейной при(часть II, отделенная вертикальной пунктирной линией на рис. 3.4), то естьнелинейное увеличение пропускания при возбуждении более одной электронно-дырочной парына отдельную квантовую точку, может быть связано, по меньшей мере, с тремясосуществующими процессами.1. Основным процессом предполагается насыщение дискретных экситонных переходовза счет эффекта заполнения состояний квантовых точек CdSe/ZnS при резонансномдвухфотонном возбуждении мощными лазерными пикосекундными импульсами (рис.

3.1).Насытившаяся двухуровневая система теряет способность поглощать прежним образом, чтоприводит к увеличению пропускания. Стоит отметить, что такой процесс будет происходитьтолько при высоких уровнях возбуждения (и происходит по результатам экспериментальныхданных при S 0  18 ГВт/см 2 ), так как процесс двухфотонного поглощения света квантовымиточками является многочастичным.2.

Низкочастотный (красный) сдвиг спектра поглощения (то есть смещение экситонногоперехода),обусловленныйзарядово-наведеннымШтарк-эффектом[53]вколлоидныхквантовых точках КТ0, также может вызывать уменьшение поглощения [118]. Постоянноеэлектрическоеполе,возникающеепризахватеносителей(электроновилидырок)поверхностными изоэнергетическими состояниями в коллоидных квантовых точках [19],приводит к разделению зарядов в квантовых точках. Для использованных в экспериментаквантовых точек КТ0 длинноволновый сдвиг спектра пропускания может приводить (рис.

2.5)только к увеличению пропускания, то есть просветлению.3. Кроме того, уменьшение поглощения может быть вызвано тепловым краснымсмещением спектра при высоких уровнях возбуждения, происходящим вследствие нагрева86наноструктур. Для определения зависимости положения основного экситонного перехода оттемпературы были измерены спектры пропускания коллоидного раствора квантовых точекCdSe/ZnS в гексане при различной температуре в диапазоне от 23 до 50 °C с шагом в 1° [119,120].

Положение основного экситонного перехода определялось из минимумов спектровhпропускания, которые соответствуют энергии низшего экситонного перехода1S 3 / 2  1S e .Показано, что положение минимума спектра пропускания при различных температурахсмещается с ростом температуры в длинноволновую, то есть менее энергетичную область, ипри этом изменение температуры на 27° приводит к сдвигу основного экситонного уровня на 10мэВ.

Таким образом, измеренный красный тепловой сдвиг спектра экситонного поглощенияколлоидных квантовых точек CdSe/ZnS составляет около 0,5-1 Å на 1°.Оцененный возможный нагрев образца квантовых точек CdSe/ZnS при используемыхэнергиях возбуждающих пикосекундных импульсов второй гармоники лазера может составлять~ 10°, поэтому красный тепловой сдвиг может составлять порядка 5 мэВ [120]. Эквивалентныйсдвиг спектра поглощения менее нанометра мал и значительно перекрывается широкимнеоднородным уширением за счет дисперсии в образце квантовых точек по размерам.

Такимобразом, этот инертный эффект, вероятно, не доминирующий, что позволяет исключить его какнесущественный. Последнее подтверждается тем, что с уменьшением интенсивностивозбуждающих импульсов цуга с аксиальным периодом 7 нс (для второй части цуга импульсов)пропускание быстро восстанавливалось. Поэтому тепловым смещением, по-видимому, можнопренебречь.87§3.3 Треки фотолюминесценции при двухфотонном возбужденииэкситонных переходов в коллоидных квантовых точках CdSe/ZnS3.3.1. Изменение интенсивности фотолюминесценции с расстояниемВторым удобным методом для исследования двухфотонного поглощения экситонов вполупроводниковыхквантовыхточкахбылпредложенметодизмерениятрековфотолюминесценции (зависимости интенсивности люминесценции от продольной координаты,то есть пройденного светом пути z). Этот метод был использован, например, для исследованияэффекта самоиндуцированной прозрачности в случае двухфотонного возбуждения объемныхполупроводников[139]иопределениядлительностиультракороткихимпульсовкорреляционным методом [140].

Характеристики

Список файлов диссертации