Диссертация (1104148), страница 14
Текст из файла (страница 14)
2.18 представлена схема сильной фокусировки излучения второй гармоникиNd3+:YAG-лазера короткофокусной линзой F = 25 мм в кювету с квантовыми точкамиCdSe/ZnS. Так как кювета с квантовыми точками расположена до фокуса линзы лазерноеизлучение внутри кюветы имеет вид сходящегося пучка.Рис.
2.18. Схема фокусировки лазерного излучения 25 мм линзой в кювету с квантовымиточками.На рис. 2.19 и 2.20 представлены результаты измерения профиля интенсивностилазерного луча на выходе из кюветы с сильно поглощающим коллоидным раствором квантовых67точек CdSe/ZnS при резонансном возбуждении основного экситонного перехода прифокусировке излучения линзой F = 25 мм. При интенсивностях лазерного импульса на входе вобразец I0 = 1 ГВт/см2 и I0 = 1,2 ГВт/см2 получены изображения профиля пучка (рис. 2.19а,2.20а) и распределение (рис.
2.19б, 2.20б) интенсивности луча лазера вдоль выделенногонаправления в поперечном сечении на выходе из кюветы с коллоидным раствором квантовыхточек CdSe/ZnS. На выходе из кюветы обнаружено кольцевое распределение интенсивности смаксимальным или минимальным значением интенсивности в центре (рис.
2.19, 2.20): в центрепроявляется яркое или темное пятно в зависимости от уровня возбуждения, сопровождающеесяконцентрическими кольцами.Рис. 2.19. Профиль (а) и распределение (б) интенсивности луча лазера вдольвыделенного направления в поперечном сечении на выходе из кюветы с коллоидным растворомквантовых точек CdSe/ZnS при интенсивности лазерного импульса на входе в образец I0 = 1ГВт/см2 и фокусировке падающего лазерного излучения 25 мм линзой.При I0 = 1 ГВт/см2 (рис. 2.19) профиль пучка, прошедшего через кювету с квантовымиточками, состоит из нескольких отчетливо различимых колец (рис.
2.19а). Распределениеинтенсивности по поперечному сечению (рис. 2.19б) состоит из центрального максимума(центральное яркое пятно на рис. 2.19а, диаметр которого меньше диаметра луча в отсутствииквантовых точек на рис. 2.17) и нескольких дополнительных максимумов. Таким образом,можно судить, что линейного пропускания квантовых точек не наблюдается. С увеличениеминтенсивности возбуждающего импульса (увеличением расстояния a между фокусирующейлинзой и кюветой с раствором квантовых точек) профиль пучка и распределениеинтенсивности поперечного сечения пучка значительно изменяются при I0 = 1,2 ГВт/см2(рис. 2.20). В центре пучка отчетливо наблюдается темное пятно (рис.
2.20а), пик68интенсивности сменяется минимумом (рис. 2.20б). Эти изменения также сопровождаютсяобразованием темных и светлых колец.Рис. 2.20. Профиль (а) и распределение (б) интенсивности луча лазера вдольвыделенного направления в поперечном сечении на выходе из кюветы с коллоидным растворомквантовых точек CdSe/ZnS при интенсивности лазерного импульса на входе в образец I0 = 1,2ГВт/см2 и фокусировке падающего лазерного излучения 25 мм линзой.Важно отметить, что распределение интенсивности прошедшего света в виде колец приинтенсивности одиночного возбуждающего импульса I0 = 1 ГВт/см2 с максимальной (рис.
2.19),а при I0 = 1,2 ГВт/см2 с минимальной (рис. 2.20) интенсивностью в центре наблюдается толькопри большой интенсивности возбуждающих лазерных импульсов на входе. А так как на входе вкювету распределение интенсивности в поперечном сечении луча лазера имело гауссову форму(рис. 2.17),то можноутверждать,что кольцевое распределение приобретается припрохождении высокоинтенсивных лазерных импульсов через коллоидный раствор квантовыхточек. То есть наблюдается эффект самовоздействия.Таким образом, дифракционные кольца, типичные для дифракции Френеля, обнаруженыдля лучей, прошедших через сильно линейно поглощающую кювету и сохраняющихнаправление распространения лучей на входе в кювету (рис.
2.16). Их симметричноепоперечное распределение интенсивности и число колец зависит от интенсивности входноголуча. Обнаруженное распределение интенсивности излучения на выходе из кюветы сколлоидным раствором квантовых точек CdSe/ZnS можно объяснить распространениемограниченного по сечению мощного лазерного луча в нелинейной среде с локальнымипараметрами, зависящими от интенсивности света. По-видимому, можно выделить несколькососуществующих процессов.691)Как уже отмечалось выше, кювета с коллоидным раствором квантовых точекCdSe/ZnS обладает значительным поглощением при малых уровнях возбуждения. Процессзаполнения состояний (эффект насыщения поглощения) и возможный штарковский сдвигпоглощения при высоких уровнях возбуждения приводят к просветлению коллоидногораствора квантовых точек, практически оптически непрозрачного при малой интенсивностисвета для длины волны используемого лазерного излучения.
Как показано в п. 2.2.2, даже приуменьшениивременижизниэкситоновпривысокихуровняхвозбужденияиз-забезызлучательной Оже-рекомбинации пропускание остается значительным (рис. 2.8). Когдаодновременно велики значения коэффициента поглощения α и параметра насыщения S,мощный 30-пикосекундный импульс излучения на удвоенной частоте Nd3+:YAG-лазера,соответствующей резонансному возбуждению электронно-дырочного перехода 1S3/2 (h) 1S(e)в квантовых точках CdSe/ZnS, инициирующий уменьшение экситонного поглощения,формирует в среде наведенный канал прозрачности, внутри которого из-за сильного насыщенияпоглощение мало.
Интенсивный импульс может проникать вглубь коллоидного раствораквантовых точек с сильным линейным поглощением на гораздо большие расстояния, чемненасыщающий слабый импульс в линейном режиме.2)Так как лазерный луч неоднороден вдоль своей радиальной координаты r и имеетгауссову форму по сечению (более интенсивный в центре и менее на периферии на рис. 2.17),то параметр насыщения зависит от r как ~ ~~−, где– характерный радиуспучка.
По мере проникновения в коллоидный раствор квантовых точек луч света насыщаетосновной экситонный переход в квантовых точках только в области наибольшей интенсивностипучка (в его центре) и теряет свои внешние слои малой интенсивности из-за гораздо большегопоглощения на периферии луча, чем в центре (только центр пучка насыщает коллоидныйраствор квантовых точек и проходит насквозь). Происходит «обдирание» луча [28, 125] –стрип-эффект (strip-effect), приводящий к изменению профиля луча, края которого из плавныхстановятся резкими. Возникает наведенная «жесткая» диафрагма - круглая апертура с резкимикраями.3)Таким образом, в случае сильной фокусировки из-за эффекта насыщения,штарковского сдвига поглощения и стрип-эффекта в коллоидном растворе квантовых точекCdSe/ZnS может происходить френелевская самодифракция лазерного луча на наведеннойдиафрагме, аналогично дифракции на круглом отверстии.
Дифракцией Френеля на круглом«отверстии»можнообъяснитьобразованиеколецсмаксимумомилиминимумоминтенсивности в центре (рис. 2.19 и 2.20), так как диаметр наведенной диафрагмы зависит от70интенсивности входного импульса света. Таким образом, поперечное сечение распределенияинтенсивности на выходе зависит от диаметра наведенной диафрагмы и, соответственно, отчисла открытых зон Френеля.Рис. 2.21.Схемараспространениявкюветепучковслабойинтенсивности,испытывающих только линейное поглощение (штриховые линии), и пучков большойинтенсивности, создающих канал прозрачности (сплошные линии).Итак, обнаруженное распределение интенсивности в поперечном сечении для лазерныхлучей может быть отнесено к френелевской самодифракции луча лазера на круглой апертуре(на круглом «отверстии»), возникающей из-за возбуждения наведенного канала прозрачностивследствие уменьшения (просветления) экситонного поглощения в квантовых точках CdSe/ZnSпри резонансном возбуждении мощными пикосекундными импульсами второй гармоникиNd3+:YAG-лазера.
Полученные результаты позволяют измерить диаметр возникающейапертуры (образуемого канала прозрачности) при различной интенсивности возбуждающеголуча (рис. 2.21). По известной формуле теории дифракции диаметр отверстия Dm 2 mab,a bгде m – число открытых зон Френеля, а - расстояние между линзой и кюветой, b – расстояниемежду кюветой и экраном. Гауссов лазерный луч с измеренным диаметром на входе в кюветуD0 = 0,6 мм (ширина на уровне полувысоты интенсивности) по расчетам создает апертуры прирасстоянии от линзы до кюветы a = 2,2 см, от кюветы до экрана b = 19,5 см:1) для дифракционной картины с максимумом в центре m - нечетное, при m = 1D max 0 , 2 мм .712) для дифракционной картины с минимум в центре m - четное, при m = 2D min 0,3 мм .Оба значения оцененных диаметров образуемого канала прозрачности Dm < D0.















