Магнитные свойства германидов редкоземельных металлов и марганца R-Mn-Ge (1103564), страница 4
Текст из файла (страница 4)
8. Изотермы намагниченности соединений DyMn6Ge6 (слева) и DyMn5CoGe6 (справа)(приведен прямой и обратный ход намагниченности)152.52.0121.58Dy0.8Sm0.2Mn6Ge6162.42.0121.681.21.0400.501002003004005006000.0DyMn5CoGe64µB / f.u.160.840.4001002003004005006000.0DyMn5FeGe660.60.830.440.620.210.420.200.0010020030040050060000.00100200300400500600T, KРис. 9. Температурные зависимости намагниченности соединений на основе DyMn6Ge6T=469.4 K1.20x=0.1T=473 K4µ B /f.u.0.80x=0.2T=467.8 KT=460 KH/σσ, Gs*cm3/gH = 5.3 kOeDyMn6Ge620.400x=0.10.000100200300400500600 000200400600T, Kσ2Рис.
10. Температурные зависимости намагниченности (слева) и зависимости Н/σ отσ2 (cправа) для соединений Gd1-xLaxMn6Ge6 (σ -- удельная намагниченность вединицах Гс*см3/г)16магнитные моменты атомов замещения Сo и Fe направлены антипараллельномагнитному моменту подсистемы Mn. Ввиду того, что µFe>µCo, в случаеразбавления железом магнитный момент 3d-подсистемы ослабляется сильнее, чемв случае разбавления кобальтом. Этим можно объяснить, что намагниченность ивосприимчивость Fe-cодержащего соединения выше, чем Сo-содержащего.В п.
3.5 описаны результаты исследования магнитных свойств соединенийGd1-XLaXMn6Ge6 (x=0.1, 0.2, 0.3). На Рис. 10 приведены результатытермомагнитного исследования составов Gd1-XLaXMn6Ge6 с концентрацией лантанаx=0.1 и x=0.2. Эти зависимости снимались в постоянном внешнем магнитном поле2.8 kOe. При охлаждении образцов этих сплавов наблюдается резкий спаднамагниченности при температуре ТА≈200 К, что объясняется магнитным фазовымпереходом из ферримагнитной в спиральную антиферромагнитную фазу. С цельюопределения температур Кюри измерялись изотермы σ(Н) в области температур400-500 K и были построены зависимостиН/σ от σ2 (Рис. 10) в областитемпературы магнитного упорядочения.
Из термодинамической теории фазовыхпереходов второго рода для ферро- и ферримагнетиков следует, что вблизитемпературы Кюри должна наблюдаться линейная зависимость величины Н/σ отσ2. Такая зависимость у исследованных нами составов действительно наблюдается,и для состава с х=0.1 она приведена на Рис. 10. Значения Тс, найденные по методуБелова-Аррота как температура, где прямая Н/σ=f(σ2) проходит через началокоординат, практически не отличаются друг от друга для всех трех составов(Тс≈471 К).
Слабая зависимость Тс от концентрации лантана позволяетпредположить, что за магнитное упорядочение при этой температуре ответственнаподсистема марганца. Обменные взаимодействия между подрешетками гадолинияи марганца значительно слабее и не оказывают заметного влияния на температурумагнитного упорядочения.В п. 3.6 проведено теоретическое рассмотрение кривых намагничиваниясоединенийRMnGe.Целесообразносравнитьполученныенамиэкспериментальные данные по полевым зависимостям намагниченности RMnGe саналогичными данными для РЗ элементов. В результате подробных исследованийредкоземельных металлов и их сплавов [5] было установлено, что во многих из нихреализуется геликоидальная магнитная структура. Для объяснения возникновениятакой структуры были предложены различные теоретические модели.
В настоящейработе используются результаты теории Эрпина и Мериела [6], в которойрассматривается процесс намагничивания геликоидальной магнитной структурыво внешнем магнитном поле. Теория Эрпина и Мериела для слоистых магнитныхструктур базируется на следующем предположении о характере обменныхвзаимодействий между магнитными моментами атомов внутри слоя и между слоев.Обменное взаимодействие внутри слоя -- положительное и приводит кферромагнитному упорядочению моментов внутри слоя. Между ближайшимислоями также действует положительный обмен, в то время как взаимодействиемежду слоями, следующими за ближайшими, наоборот, отрицательное."Конкуренция" обменных взаимодействий разного знака между слоями приводит кповороту магнитных моментов от одного слоя к другому, т. е.
к геликоидальноймагнитной структуре. При этом свободная энергия обменного взаимодействиямежду слоями, приходящаяся на один атом, может быть записана в виде:17F = − µ 2 ( J1 cosα + J 2 cos 2α )(1)Здесь α -- угол между магнитными моментами соседних слоев, µ -- магнитныймомент при насыщении, рассчитанный на один атом, J1 – интеграл обменноговзаимодействия между соседними слоями, J2 – интеграл обменного взаимодействиямежду слоями, следующими за соседними. В соответствии с характером этихвзаимодействий J1>0, J2<0. В этом предположении Эрпин и Мериел рассчиталикривую намагничивания геликоидального магнетика с гексагональной структуройво внешнем магнитном поле, перпендикулярном оси c. При этом предполагалось,что все магнитные моменты лежат в базисной плоскости.В соединениях RMnGe и RMn6Ge6 при низких температурах реализуетсягеликоидальная магнитная структура, имеющая, однако, более сложный характер,чем для чистых тяжелых редкоземельных металлов.
Интерпретация изотермнамагниченности соединений R-Mn-Ge затруднена тем, что суммарный вклад внамагниченность обусловлен как подсистемой R, так и подсистемой Mn. Всоединениях RMnGe при низких температурах в пределах одного слоя,параллельного плоскости (001), магнитные моменты R и Mn упорядоченынеколлинеарно. Однако исследованные соединения TbMnGe и DyMnGe обладаютопределенными особенностями кристаллической и магнитной структур, которыепозволяют обосновать применимость к ним выводов теории Эрпина и Мериела.Все магнитные моменты -- тербия, диспрозия и марганца -- в соединениях TbMnGeи DyMnGe лежат в одной плоскости (a, b). Слои магнитных атомов R и Mn ворторомбической кристаллической структуре типа TiNiSi ориентированыперпендикулярно с-оси в следующей последовательности: Dy3-Mn4-Mn2-Dy1-Dy4Mn3-Mn1-Dy2, где нижний индекс соответствует номеру атома, занимающего однуиз 4(с) кристаллографических позиций.
При низких температурах в соединенияхTbMnGe и DyMnGe магнитные моменты, лежащие в плоскостях (001), образуютнеколлинеарную магнитную структуру. Угол поворота ϕi (в градусах) магнитногомомента каждого атома может быть определен из соотношения: ϕi=(xiqx360)+αi,где xi – координата i-ого атома, qx – волновой вектор, αi – некоторая постояннаявеличина.
Значения этих параметров для соединений DyMnGe и ТbMnGe былиопределены нейтронографическим методом в работах [1], [3]. Таким образом,магнитные моменты поворачиваются на определенный угол ϕi при переходе отодной элементарной ячейки к другой вдоль а-оси. Данную структуру можнорассматривать как искаженный геликоид, в котором направления магнитныхмоментов поворачиваются при переходе от одного слоя к другому приодновременной трансляции вдоль а и с-осей кристаллической решетки.В предположении, что магнитная анизотропия в направлении оси сдостаточно велика, учтем действие на магнитные моменты кристаллита толькосоставляющей поля, перпендикулярной с-оси Н⊥=Нsinθ, θ -- угол между Н и осьюс.
В рассматриваемых соединениях с орторомбической кристаллическойструктурой типа TiNiSi вращение магнитных моментов происходит в плоскостимагнитных слоев перпендикулярно с-оси вследствие большой магнитнойанизотропии относительно этой оси. По этим причинам теоретические кривыенамагничивания можно рассчитать по формулам Эрпина-Мериела.18Введем обозначения: NA – число Авогадро, A – атомный вес, σs – удельнаясамопроизвольная намагниченность, n2 – обменный параметр, соответствующийобменному взаимодействию между слоями, следующими за ближайшими, α -- угол,на который поворачивается магнитный момент слоя, χ -- начальнаявосприимчивость, µ -- магнитный момент, приходящийся на формульную единицу,HК – поле, при котором начинается разрушение геликоида.
При Н>HК происходитпереход в веерную фазу, которая разрушается при Н>H0. В предположении, чтокристаллиты ориентированы беспорядочно, намагниченность поликристаллическогообразца σ (H) для трех интервалов значений Н согласно расчетам Эрпина-Мериеларавна:1. Ecли H<HK, тоσ=χN AAπ /2H2 χN A3∫ sin ϑdϑ = 3 A H .(2)02. Если HK<H<H0, тоσ=χN A HAarcsinHkHπ /23∫ sin ϑdϑ + σ s0∫Harcsin KHH − H sin ϑ ⎞ 2⎛⎟ sin ϑdϑ .⎜⎜1 − 04 f (α ) ⎟⎠⎝(3)3. Если H>H0, тоσ=χN A HAarcsinHKHarcsin3∫ sin ϑdϑ + σ s0∫arcsinH0HHKHH − H sin ϑ ⎞ 2⎛⎜⎜1 − 0⎟⎟ sin ϑdϑ +()4fα⎝⎠. (4)π /22∫ sin ϑdϑ+σsarcsinH0HЗдесьf (α ) =χ =−()H02 + (1 + 2 cosα )2 ,8µ232n2 sin 4 (α / 2)(1 + 2 cosα (1 + cosα ))(5).(6)Последовательные члены суммы в формуле (4) представляют собой вклады, которыевносят в намагниченность три группы кристаллитов.
Для первой группы Н⊥<HK, длявторой группы HK<Н⊥<H0, для третьей группы Н⊥>H0. В настоящей работе,измерения на монокристаллах (Tb, Dy)MnGe не проводились ввиду значительныхтрудностей при их изготовлении. Значения магнитных параметров HK и H019определялись экспериментально, по излому на кривых σ(Н) при Н = HK дляполикристиллических образцов. Значения χ были найдены из экспериментальныхкривых намагничивания, значения α были взяты из литературных данныхнейтронографических исследований [1], [3].Интегралы, стоящие в формулах 2-4, допускают представление в видеаналитических функций. Сравнение кривых намагничивания соединений TbMnGe иDyMnGe, измеренных в температурной области существования спиральноймагнитной структуры, с построенными по формулам 2-4 теоретическими кривымииллюстрируют Рис.