Кинетика электронно-возбуждённых и колебательно-возбуждённых молекул в возмущённой атмосфере (1097577), страница 2
Текст из файла (страница 2)
Показано влияние содержания молекулярногокислорода в смеси на полученные распределения по колебательнымуровням для обоих состояний.3. Впервые проведено исследование влияния колебательноговозбуждения молекул-мишеней на скорости гашения метастабильныхмолекул N2(A3u+) иО2*О2,О2*СО,О2(a1g,v), О2(b1g+,v) в столкновениях N2*N2,О2*СО2.Показано,чторостколебательноговозбуждения молекул-мишеней может привести к значительнымизменениям в скоростях неупругого взаимодействия.4. Впервые представлена детальная модель электронной кинетикисостояний b1g+, c1u, A'3u, A3u+ молекулярного кислорода на высотахночного свечения планет земной группы с учетом неадиабатическихпроцессовИсследованывзаимодействияэлектронно-возбужденныхособенностиколебательныхмолекул.населенностейрассмотренных состояний для атмосферы Земли (доминирование N2 и8О2 газов) и Венеры (доминирование СО2 газа) и проведено сравнениерассчитанныхраспределенийпоколебательнымуровнямсрезультатами экспериментальных наблюдений.5.
Впервые детально исследовано влияние столкновительныхмолекулярных процессов на перераспределение энергии электронноговозбуждения между состояниями N2 и О2 на высотах высокоширотнойнижней термосферы и мезосферы во время авроральных высыпаний. Наосновании численных расчетов показано влияние столкновительныхпроцессов на изменчивость колебательного распределения состоянияB3g молекулы азота, что приводит к изменению нижнего края красныхсияний типа Б. Кроме того показано, что столкновения метастабильногомолекулярного азота с молекулами кислорода играют решающую роль ввозбуждении состояний Герцберга c1u, A'3u, A3u+ молекул О2.6.
Впервые проведен расчет скоростей образования колебательновозбужденных молекул N2(X1g+,v>0) и О2(X3g,v>0) при столкновенииэлектронно-возбужденных в триплетные и синглетные состояниямолекул N2*, О2* с молекулами-мишенями N2, О2. Рассчитанныекоэффициентыскоростейиспользуютсяприанализевлиянияэлектронно-возбужденных молекул на колебательную кинетику N2 и О2на высотах высокоширотной нижней термосферы и мезосферы.Достоверностьполученныхрезультатовподтверждаетсярезультатами сравнения рассчитанных величин с многочисленнымиэкспериментальнымиданнымиизмеренийконстантнеупругоговзаимодействия молекул, распределений по колебательным уровнямэлектронно-возбужденных молекул в авроральной ионосфере, сределабораторного разряда, на высотах свечения ночного неба Земли.9Научная и практическая значимость настоящих исследованийсостоит в том, что результаты проведенных исследований расширяютвозможности детального моделирования кинетических процессов сучастием электронно-возбужденных и колебательно-возбужденныхмолекул, химического состава, излучения молекулярных полос вразличных спектральных диапазонах (ультрафиолетовом, видимом,инфракрасном) в таких средах, как ионосферная плазма во времяавроральных возмущений, верхние атмосферы планет земной группы,подвергающиесявоздействиюсолнечногоультрафиолетовогоизлучения, активные среды лабораторного разряда и кислородноиодного лазера.Проведенные в настоящей работе исследования могут бытьрасширены на случай изучения баланса атмосферы в условиях сильногоразогреванейтралов,заряженныхчастиц,чтоможетповлечьзначительный рост внутренней энергии молекулярных составляющих ввозмущеннойатмосфере.Собранныеданныепоскоростяммолекулярных неупругих процессов составляют базу для анализаэкспериментальных данных, полученных как в разреженных, так иплотных средах.На защиту выносятся следующие положения :1.
Результаты теоретических расчетов коэффициентов гашенияэлектронно-возбужденных состояний молекулярного азота и кислороданевозбужденными и колебательно-возбужденными молекулами N2, O2,СО, СО2, позволившие сделать выводы относительно: доминирования межмолекулярных процессов переноса электронноговозбуждения (ЕЕ-процессы) при столкновении синглетного кислородаО2(a1g,v=020) и О2(b1g+,v=015) с молекулами O2(X3g,v=04),10 доминирования межмолекулярных процессов переноса электронноговозбуждения (ЕЕ-процессы) при столкновении метастабильного азотаN2(A3u+,v) с молекулами N2 и O2, причем расчеты показали, чтоскоростьнеупругоговзаимодействияметастабильногоазотазначительно возрастает в случае колебательного возбуждения молекулN2, значительного вклада электронно-колебательных процессов переносаэнергии возбуждения (EV-процессы) в гашение ряда состояниймолекулярного кислорода молекулой углекислого газа.2.
Детальная модель кинетики состояний Герцберга c1u, A'3u,A3u+ электронно-возбужденных молекул кислорода и синглетногокислорода О2(b1g+,v) на высотах нижней термосферы и мезосферы вобласти свечения ночного неба атмосферы Земли. Наряду с известнымииз научной литературы скоростями гашения электронно-возбужденныхсостояний О2 при спонтанных излучательных переходах модельучитывает в уравнениях баланса для концентраций следующиепроцессы: скорости образования электронно-возбужденных молекул О2 во времятройных столкновений с участием двух атомов кислорода и молекулыN2 или O2, скорости гашения и квантовые выходы образования электронновозбужденных состояний О2 при неупругих процессах взаимодействия(разрешенных по спину) молекул О2* и N2, О2.3.Детальнаямоделькинетикиэлектронно-возбужденныхсостояний Герцберга c1u, A'3u, A3u+ молекул кислорода в областисвечения ночного неба атмосфер Венеры и Марса, где основнымкомпонентом является углекислый газ.
Наряду с известными из научной11литературы скоростями гашения электронно-возбужденных состоянийО2 при спонтанных излучательных переходах модель учитывает вуравнениях баланса для концентраций следующие процессы: скорости образования электронно-возбужденных молекул О2 вовремя тройных столкновений с участием двух атомов кислорода имолекулы СO2, скорости гашения и квантовые выходы образования электронновозбужденных состояний О2 при неупругих процессах взаимодействия(разрешенных по спину) молекул О2* и СО2, O2,запрещенныйпоспинуEV-процесспереносаэлектронноговозбуждения с триплетного A'3u состояния на c1u состояние пристолкновении с молекулой СО2 и возбуждением симметричнойвалентной моды колебаний молекулы углекислого газа.4.
Детальная модель электронной и колебательной кинетикисостояний N2 и O2 на высотах авроральной ионосферы, гдемолекулярные столкновения играют значительную роль в процессахгашения и образования электронно-возбужденных и колебательновозбужденныхуказанныхмолекул.Модельучитываетполноерассмотрение цепочки деградации энергии возбужденных состояниймолекул N2 и О2 с учетом неупругих столкновений. Наряду сизвестными из научной литературы скоростями процессов возбужденияавроральнымичастицамиипроцессовгашенияэлектронно-возбужденных состояний N2 и О2 при спонтанных излучательныхпереходах модель учитывает: скорости процессов гашения и квантовые выходы образованияэлектронно-возбужденных состояний молекулярного азота и кислородапри неупругих взаимодействиях (разрешенных по спину) молекул N2* иО2* с невозбужденными N2 и О2,12 скорости процессов гашения и квантовые выходы образованияколебательно-возбужденныхN2(X1g+,v>0)иО2(X3g,v>0)принеупругих взаимодействиях (разрешенных по спину) молекул N2* и О2*с невозбужденными N2 и О2,скоростигашенияколебательно-возбужденныхсостоянийN2(X1g+,v>0) и О2(X3g,v>0) при колебательно-колебательных (VV иVV’-процессы)иколебательно-поступательных(VТ-процессы)процессах обмена энергией.Данная модель может быть использована также при исследованииособенностей электронной и колебательной кинетики молекул вусловиях лабораторного разряда в различных смесях газов N2 и O2 приразличных давлениях.Апробация работы.
Результаты работы обсуждались на:ежегодных Апатитских семинарах в ПГИ;ежегодных конференциях по программе отделения физических наукРАН «Физика плазмы в солнечной системе» в Институте космическихисследований в Москве в 2007, 2008, 2009, 2011, 2012, 2013;420-м заседании семинара “Получение, исследование и применениенизкотемпературной плазмы” имени профессора Л.С. Полака ИнститутаНефтехимического Синтеза РАН в Москве в 2013;ежегодных Европейских конференциях по исследованию атмосферыоптическими методами: 1992 (Швеция), 1993 (Россия), 1995(Финляндия), 1996 (Украина), 1997 (Норвегия), 1999 (Германия), 2000(Швеция), 2001 (Финляндия), 2003 (Норвегия), 2006 (Швеция), 2007(Норвегия), 2008 (Ирландия), 2009 (Украина);международной оптической конференции в 1993 (Норвегия);30-ой и 34-ой Ассамблеях КОСПАР в 1994 (Германия) и 2002 (США);13второй международной конференции по проблемам кислорода в 2003(Эстония);международной конференции Института современных исследованийНАТО в 2010 (Украина);8-ой научной конференции «Космос, экология, безопасность» в 2012(Болгария).Публикации.По теме диссертации опубликовано 23 работы в рецензируемыхжурналах, 7 статей в трудах международных конференций, 7 статей всборниках трудов Полярного геофизического института РАН.Личный вклад автора.
Личный вклад А.С. Кириллова состоит впостановке сформулированных в работе научных задач, получении ихрешений, анализу полученных результатов и внедрению полученныхрезультатов в исследования кинетики возбужденных молекул ввозмущенных атмосферах, состоящих из газов N2, О2, СО, СО2. Всерезультаты, представленные в диссертации, получены соискателемсамостоятельно.Структура и объем диссертации.Диссертация состоит из введения, пяти глав, заключения,изложена на 228 страницах, включает 113 рисунков, 4 таблицы и списокцитируемой литературы из 237 наименований.14II. ОСНОВНОЕ СОДЕРЖАНИЕ РАБОТЫВо введении сформулирована цель работы, ее актуальность,научная и практическая значимость, научная новизна полученныхрезультатов, положения, выносимые на защиту, кратко изложеносодержание диссертации.Глава 1.