Диссертация (Самодифракция и нелинейно-оптические свойства экситонов в коллоидных квантовых точках CdSe-ZnS), страница 2

Вполупроводниковых КТ в качестве основныхэффектов, ответственных зазависимое от интенсивности возбуждающего света изменение поглощения ипреломления, выделяют эффект заполнения состояний и штарковский сдвигэкситонного перехода [13-18], в то время как в объемных полупроводникахмножество различных процессов (заполнение зоны, перенормировка ширинызапрещенной зоны, экранирование экситонов и т.д.) могут вносить вклад внелинейный показатель поглощения и преломления. Благодаря зависимости7энергетического спектра КТсоответствующеговозбужденияразмераосновногоот их размера возможно подобрать КТдлярезонансногоодно-электронно-дырочногоидвухфотонного(экситонного)перехода,используя импульсы Nd+3:YAG лазера с пассивной синхронизацией мод и еговторой гармоники.Цели работы1.

Выявить нелинейные оптические и электрооптические процессы,ответственные за самодифракцию двух лазерных лучей на наведеннойодномерной динамической дифракционной решетке в случае однофотонногорезонансного возбуждения основного электронно-дырочного (экситонного)перехода в коллоидных квантовых точках CdSe/ZnS. Установить влияниесопутствующего процесса образования наведенного канала прозрачности,приводящего к самодифракции на наведенной диафрагме. Методом накачки изондирования наведенной нестационарной дифракционной решетки определитьпроцессы релаксации возбужденных экситонов.2. Выявитьнаведеннойособенностиодномернойсамодифракциидинамическойдвухлазерныхдифракционнойлучейрешеткенапридвухфотонном резонансном возбуждении основных разрешенных экситонныхпереходовиопределитьфизическиеявления,ответственныезасоответствующее нелинейное изменение преломления и поглощения вколлоидных квантовых точках CdSe/ZnS.3.

Создать двумерную динамическую дифракционную решетку (режимдинамическогодвумерногофотонногокристалла)приоднофотонномрезонансном возбуждении основного экситонного перехода в коллоидныхквантовых точках CdSe/ZnS тремя лазерными лучами. Установить особенностисамодифракции трёх лучей лазера на наведенной динамической дифракционнойрешетке.8Научная новизна работы1. Впервые обнаружена самодифракция двух мощных ультракороткихлучей лазера на сформированной ими нестационарной дифракционной решеткепри однофотонном резонансном возбуждении экситонов в коллоидныхквантовых точках CdSe/ZnS, сопровождаемая самодифракцией на наведенномканале прозрачности.

Образование канала прозрачности и наведеннойдифракционной решетки в коллоидном растворе квантовых точек объясненососуществующими и конкурирующими процессом насыщения основногоэлектронно-дырочного(экситонного)переходаидлинноволновымштарковским сдвигом спектра экситонного поглощения.2. Выявлены особенности самодифракции двух лазерных лучей придвухфотонном резонансном возбуждении экситонов в коллоидных квантовыхточках CdSe/ZnS при изменении уровня возбуждения. Кубическая зависимостьинтенсивностисамодифрагированныхимпульсовотинтенсивностивозбуждающих импульсов при двухфотонном возбуждении квантовых точекCdSe/ZnSобъясненапроцессомчетырехволновоговзаимодействия.Обнаруженная зависимость интенсивности самодифрагированных импульсовот интенсивности возбуждающих импульсов выше 5-ой степени объясненаростом двухфотонного поглощения и поглощения на возбужденных носителях,штарковским сдвигом спектра поглощения в длинноволновую область,приводящими к образованию не только фазовой, но и наведенной амплитуднойдифракционной решетки.3.

Обнаружена самодифракция трех лазерных лучей, пересекающихся вкювете с коллоидными квантовыми точками CdSe/ZnS, при однофотонномрезонансномнаведеннойвозбуждении экситоновдинамическойдвумернойиобъяснена их дифракцией надифракционнойрешетке(режимдвумерного фотонного кристалла), возникающей за счет сосуществующих иконкурирующих процесса насыщения основного экситонного перехода идлинноволнового штарковского сдвига спектра экситонного поглощения.9Практическая значимость работыВ данной работе представлены результаты исследований, раскрывающиеособенности нелинейно-оптических и электрооптических свойств экситонов вполупроводниковых коллоидных КТ CdSe/ZnS.

Впервые получены научныерезультаты, отражающие ряд новых характерных черт фундаментальныхфизических явлений, возникающих при резонансном одно- и двухфотонномвзаимодействии мощных лазерных импульсов с экситонами в коллоидных КТCdSe/ZnS.Болеетщательноевыявлениеоптическихособенностейвколлоидных КТ, несомненно, будет способствовать дальнейшему развитиюнауки и техники. Полученные результаты указывают на необходимость учетаряда важных особенностей фундаментальных процессов в полупроводниковыхнаноструктурах при их внедрении во многие области науки и техники, а такжеопределяют направления возможных дальнейших исследований оптических,нелинейно-оптическихиэлектрооптическихсвойствколлоидныхКТ,необходимых для создания и повышения эффективности новых приборов.На защиту выносятся следующие положения:1.

Обнаружена самодифракция двух ультракоротких импульсов лазера насформированнойиминестационарнойдифракционнойрешеткеприоднофотонном резонансном возбуждении экситонов в коллоидных квантовыхточках CdSe/ZnS, сопровождаемая самодифракцией на наведенном каналепрозрачности.При однофотонном резонансном возбуждении экситонов в коллоидныхквантовых точках CdSe/ZnS канал прозрачности и наведенная дифракционнаярешетка возникают за счет сосуществующих и конкурирующих процессовнасыщения основного электронно-дырочного перехода и длинноволновогоштарковского сдвига спектра экситонного поглощения.2.

Обнаруженнаяимпульсовприсамодифракциядвухфотонномдвухрезонансномультракороткихвозбуждениилазерныхэкситоноввколлоидных квантовых точках CdSe/ZnS объяснена дифракцией на наведенной10ими нестационарной фазовой дифракционной решетке, возникающей за счетзначительного нелинейного изменения коэффициента преломления в полевозбужденной стоячей волны при четырехволновом взаимодействии впрозрачной нелинейной среде с большим значением кубической нелинейности,что,по-видимому,связаносеёувеличениемвслучаедостиженияпромежуточного резонанса (достижения экситонного резонанса в квантовыхточках для суммарной энергии двух фотонов).Кубическая зависимость интенсивности самодифрагированных импульсовот интенсивности возбуждающих импульсов при двухфотонном возбужденииквантовыхточеквзаимодействия.CdSe/ZnSобъясненаОбнаруженнаяпроцессомчетырехволновогозависимостьинтенсивностисамодифрагированных импульсов от интенсивности возбуждающих импульсоввыше 5-ой степени может быть объяснена ростом величины двухфотонногопоглощения, сопровождающегося поглощением на двухфотонно возбужденныхносителях,приводящимкобразованию,помимофазовой,наведеннойамплитудной дифракционной решетки.1.

Обнаруженная самодифракция трех лазерных лучей, пересекающихся вкювете с коллоидными квантовыми точками CdSe/ZnS, при однофотонномрезонансном возбуждении экситонов объяснена их дифракцией на наведеннойдинамическойдвумернойдифракционнойфотонного кристалла), котораярешетке(режимдвумерногообразуется за счет сосуществующих иконкурирующих процессов насыщения основного электронно-дырочногоперехода и длинноволнового штарковского сдвига спектра экситонногопоглощения, ответственных за нелинейное изменение поглощения.Достоверность и надежность результатовГлавные положения диссертации подкреплены и обоснованы тщательной имногосторонней экспериментальной работой, результаты которой находятся всогласиисбазовымипродемонстрированотеоретическимивысокоесогласиеположениями.полученныхВработеэкспериментальных11результатов и выводов, сделанных на их основании, с рядом теоретическихпредсказаний и выводов,представленных в работах других авторов,опубликованных в российских и зарубежных реферируемых журналах.Достоверность и надежность результатов мотивирована подробнойдетальнойпроработкойметодикиэкспериментов,точнойиюстировкойэкспериментальных установок, что подтверждается их воспроизводимостью.Результатыисследованийопубликованывреферируемых журналахидокладывались на российских и международных конференциях и симпозиумах.Апробация работы.

Результаты, полученные в ходе работы над даннойдиссертацией, докладывались на научной конференции «Ломоносовскиечтения. Секция Физика» (Москва, 2012), международной конференции«Ломоносов.СекцияФизика»(Москва,2012),21-оймеждународнойконференции «Week of Doctoral Students» (Czech Republic, Prague, 2012),международнойконференции«ICONO/LAT»(Russia,Moscow,2013),международной конференции «SPIE Optics and Optoelectronics» (Czech Republic,Prague, 2013), XI Российской конференции по физике полупроводников (СанктПетербург, 2013), международной конференции «SPIE Photonics Europe»(Belgium, Brussels, 2014), международном симпозиуме “Nanostructures: Physicsand Technology” (Санкт-Петербург, 2014).Публикации и личный вклад автораПо основным результатам исследований, представленным в диссертации,опубликовано 3 работы в реферируемых журналах и 7 работ в сборникахтрудов международных и российских конференций.Личный вклад автора заключается в разработке экспериментальнойметодики,проведенииэкспериментальныхинтерпретации полученных результатов.измерений,расчетови12Основные публикации по теме диссертации1) V.S.