Диссертация (Особенности нелинейного поглощения при резонансном одно- и двухфотонном возбуждении экситонов в коллоидных квантовых точках CdSe-ZnS), страница 13

1.2.1)=−1−и нелинейного поглощения,= 1, 7, гдеи α - коэффициенты линейного (начального)= 0,02 - расстройка частоты возбуждения от резонанса.Зависимость пропускания от интенсивности накачки позволила оценить интенсивностьнасыщения=ℏ≈2 МВт/см2, таким образом времена жизни носителей зарядов могут бытьоценены как τ ~ 1 нс. Полученные результаты согласуются с литературными данными: временаизлучательной рекомбинации составляют порядка нескольких наносекунд, однако можетнаблюдаться длинный временной хвост порядка 25 нс (по-видимому, так долго релаксируют те61носители, которые захватились на поверхность) [53]. Для других образцов КТ1, КТ2, КТ2'(которые будут описаны ниже) параметры насыщения S по оценке будут несколько меньше,однако энергии основных переходов у них больше, что дает сопоставимые по порядкувеличины времена релаксации носителей зарядов.

Оцененные времена значительно превышаютхарактерные времена процесса Оже-рекомбинации, порядка нескольких пс [33, 123]. Этоподтверждает сделанное предположение об исключении влияния Оже-распада экситонов вданных условиях эксперимента.Иная зависимость пропускания от интенсивности накачки наблюдается для раствораквантовых точек КТ1 (рис. 2.13а) – после увеличения пропускания наблюдается его спад. Этодальнейшеепадениепропусканияможнообъяснитьописаннымвышезарядово-индуцированным Штарк-эффектом [124]. В отличии от образца КТ0, по спектру пропусканияквантовых точек КТ1 (рис.

2.13б) видно, что при его возможном красном смещении из-заШтарк-эффекта [118] должно происходить уменьшение пропускания. То есть для образцовквантовых точек KT1 замедление роста пропускания может быть связано с эффектом Штарка.Рис. 2.13. (а) График зависимости пропускания квантовых точек CdS/ZnS КТ1 отинтенсивности возбуждающего излучения. (б) Спектр пропускания квантовых точек CdS/ZnSКТ1, пунктиром указан его возможный штарковский сдвиг. Стрелкой указана длина волнывозбуждающего лазерного излучения.Для образцов квантовых точек КТ2 (рис. 2.14а) и КТ2' (рис. 2.15а) наблюдаютсяаналогичные зависимости пропускания от накачки.

В одном случае насыщение выходит наконстанту (рис. 2.14а), а в другом наблюдается дальнейший спад пропускания (рис. 2.15а).Стоит напомнить, что это образцы квантовых точек одинаковых размеров, но различнойконцентрации (у КТ2' она меньше). Таким образом, возбуждение в них происходит одинаковым62образом по отстройке от максимума поглощения, но при этом их спектры отличаютсяколичественно (рис. 2.14б, 2.15б).Рис. 2.14. (а) График зависимости пропускания квантовых точек CdS/ZnS КТ2 отинтенсивности возбуждающего излучения.

(б) Спектр пропускания квантовых точек CdS/ZnSКТ2, пунктиром указан его возможный штарковский сдвиг. Стрелкой указана длина волнывозбуждающего лазерного излучения.Рис. 2.15. (а) График зависимости пропускания квантовых точек CdS/ZnS КТ2' отинтенсивности возбуждающего излучения. (б) Спектр пропускания квантовых точек CdS/ZnSКТ2', пунктиром указан его возможный штарковский сдвиг. Стрелкой указана длина волнывозбуждающего лазерного излучения.Для образца большей концентрации КТ2 с начальным пропусканием 3 % штарковскийсдвиг экситонного перехода не может приводить к изменению пропускания (рис.

2.14б). Такимобразом, с ростом накачки пропускание должно либо расти, либо выходить на насыщение.63Последнее и наблюдается на эксперименте (рис. 2.14а). Для более прозрачного на длине волневозбуждения образца КТ2' с начальным пропусканием 31 % штарковский сдвиг поглощения[118] должен приводить к уменьшению пропускания (рис. 2.15б). И на экспериментальнойзависимости (рис.

2.15а) рост пропускания сменяется его уменьшением. Таким образом, всеполученные результаты хорошо описываются в рамках модели насыщения с учетом влиянияШтарк-эффекта в используемых образцах квантовых точек CdSe/ZnS при создаваемых уровняхнакачки.Подытоживая, экспериментальные результаты указывают на то, что при стационарномвозбуждении коллоидных растворов квантовых точек CdSe/ZnS различных размеров иконцентраций существуют два доминирующих эффекта: эффект насыщения поглощения изарядово-индуцированныйШтарк-эффект,тиндалевскимВлияниярассеянием.жекоторыеэффектовсопровождаютсяфотозатемнения,значительнымОже-процессаитемпературного сдвига линии поглощения не происходит или оно пренебрежимо мало.§2.4.

Самодифракция френелевского и фраунгоферовского видовультракороткихлазерныхимпульсовприформированииканалапрозрачности и наведенной диафрагмы в коллоидных квантовых точкахCdSe/ZnSОдними из интересных и значимых, как с фундаментальной, так и с практической точекзрения, эффектов в нелинейной оптике являются эффекты самовоздействия мощных лазерныхпучков. Под эффектами самовоздействия понимаются изменения характера распространениясвета в нелинейной среде, обусловленные зависимостью свойств среды от свойств падающегосвета.Примеромсамовращениеявляются самофокусировка иплоскостиполяризации,самодефокусировка светового пучка,самодифракциянанаведеннойвнелинейнопоглощающей среде диафрагме. Самодифракция является весьма общим эффектом, которыйпри достаточной мощности излучения может реализовываться во многих оптическинелинейных сильно поглощающих средах.

В данной работе была экспериментально полученасамодифракция в полупроводниковых структурах пониженной размерности - коллоидныхрастворах квантовых точках CdSe/ZnS.642.4.1.Экспериментальнаяустановкадляисследованияособенностейраспространения пикосекундных лазерных импульсов через коллоидный растворквантовых точек CdSe/ZnSМетодикаисследования особенностейраспространениялазерногоизлучения вквантовых точках основана на регистрации поперечного сечения пучка одиночного лазерногоимпульса, прошедшего через кювету с коллоидными квантовыми точками CdSe/ZnS прирезонансном однофотонном возбуждении основного экситонного перехода 1S3/2(h)-1S(e).Рис. 2.16.Схемаэкспериментальнойустановкидлянаблюденияособенностейраспространения луча лазера через коллоидный раствор квантовых точек CdSe/ZnS.Установка, блок-схема которой приведена на рис. 2.16, собрана для изученияособенностей распространения ультракороткого лазерного излучения в коллоидном раствореквантовых точек CdSe/ZnS.

Для резонансного возбуждения основного экситонного перехода1S3/2(h)-1S(e) в квантовых точках CdSe/ZnS использовались мощные 30-пикосекундныеодиночные импульсы цуга Nd3+:YAG-лазера, работающего в режиме синхронизации мод.Длина волны излучения лазера - 1064 мкм. С помощью системы выделения одиночногоимпульса (использующей эффект Керра) из цуга выделялся одиночный импульс. Затем он внесколько раз усиливался в однопроходном усилителе. Проходя через нелинейный кристаллКДП (кристалл удвоения частоты излучения) он удваивал свою частоту (коэффициентпреобразования ~ 10 %). На выходе из кристалла с помощью фильтра СЗС21 исключалосьизлучение на основной частоте, и пропускалась только вторая гармоника, соответствующаядлине волны 532 нм (видимый свет). Далее находился набор нейтральных светофильтров,который позволял регулировать энергию одиночных пикосекундных импульсов и также65отводить небольшую часть излучения на измеритель энергии OPHIR, таким образом позволяяизмерять энергию импульсов накачки.

Для уменьшения засветки от ламп вспышки усилителя илазера использовалась диафрагма. Излучение второй гармоники фокусировалось с помощьюсобирающей линзы на кювете толщиной 1 мм с раствором квантовых точек CdSe/ZnS КТ0. Закюветой с раствором квантовых точек устанавливался непрозрачный экран.

Изображениелазерного пучка, прошедшего через кювету, на этом экране фотографировалось фотоаппаратом,работающем в линейном режиме (с линейной зависимостью выходного сигнала отинтенсивности света на входе).Первоначальнобылизмеренпрофильвозбуждающеголазерногоизлучения(распределение интенсивности луча лазера в поперечном направлении). При прохождениилазерного импульса накачки через кювету с чистым гексаном без квантовых точек, егоизображение на экране имело форму круга (рис.

2.17а), а распределение интенсивности впоперечном сечении (рис. 2.17б) было близко к гауссовой форме, то есть интенсивностьизлучения плавно спадает от центра к периферии. Небольшое отклонение от гауссовой формыпри наибольшей интенсивности, видимо, связано с насыщением приемника.Рис. 2.17. Профиль (а) и распределение (б) интенсивности луча лазера вдольвыделенного направления в поперечном сечении на выходе из кюветы с гексаном.Начальное пропускание 2 мм кюветы с коллоидным раствором квантовых точек КТ0CdSe/ZnS на длине волны возбуждающего импульса 532 нм составляло около 1-3 %. То естьпроводились исследования образцов квантовых точек, обладающих очень сильным линейнымпоглощением.

Концентрации квантовых точек в растворе составляли порядка 1017 см-3.Профиль интенсивности лазерного луча на входе и на выходе из кюветы измерялся присильной (линза с фокусным расстоянием 25 мм - рис. 2.18) и слабой фокусировке (линза с66фокусным расстоянием 100 мм - рис. 2.22) излучения в кювете (схема установки).

Во всехэкспериментах фокус линзы находился за кюветой с квантовыми точками: F > a на рис. 2.18 и25. При изменении расстояния между линзой и кюветой (а на рис. 2.18 и 2.22) площадь сечениялазерного пучка в кювете, а, значит, уровень возбуждения (параметр насыщения S) изменяются(рис. 2.18). Изменение уровня возбуждения возможно так же осуществлять подборомнейтральных светофильтров. Таким образом, измерения проводились при различных уровняхвозбуждения: различных комбинациях нейтральных светофильтров и расстояний от линзы, нопри одинаковых параметрах фотоаппарата. Также контролировалась энергия падающих накювету с квантовыми точками импульсов.При относительно малых уровнях возбуждения (малых расстояниях между линзой икюветой a на рис.

2.18 и 2.22) распределение интенсивности в поперечном сечении пучка,прошедшего через кювету с квантовыми точками, оставалось близким к гауссовой форме.Дополнительноеуменьшениеинтенсивностивозбужденияспомощьюнейтральногосветофильтра НС7 приводило к полному поглощению света в квантовых точках. Этоподтверждает сильное линейное поглощение в используемых растворах квантовых точек КТ0CdSe/ZnS.2.4.2. Самодифракция Френеля ультракоротких лазерных импульсов в коллоидныхквантовых точках CdSe/ZnSНа рис.