Диссертация (Обменное взаимодействие и коллективные свойства экситонов в наносистемах EuO-SrO), страница 8

Делим систему на две части: свободную молекулу и свободный ион Eu2+. Свободная молекула состоит из центрального иона Eu3+, двенадцати ближайших соседних ионов Eu2+ и добавочного электрона. Спины связаны обменным взаимодействием:Hˆ m  2  J 0 Sc  J1Su  , Su   Sn .(2.9)n, n2Здесь суммирование проводится по спинам ближайших атомов Eu n .

Этивзаимодействия описываются с помощью метода молекулярного поля, а с помощью представления о межъямном магнитном экситоне и модели дополнительного электрона анализируются свойства, образовавшегося магнитного полярона. Но в начале, определим энергетические уровни молекулы. Оптическиактивный магнитный экситон с наинизшей энергией принадлежит к (5d-5d)типу (Рис. 2.10).Собственные значения системы для гамильтонианов (2.8) и (2.9) получим,используя соответствующий базис волновых функций [39]: Sc , Sc 1 ,  2 S c  Sc , Sc 1 ,  S c ,S c , S c 1  Sc , Sc 1,  2 S c ,  S c  1 ,(2.10)(2.11)50SSn , S n 1n , S n 1,  2 S n  S n , S n 1 ,  S n ,,  2 S n  S n , S n 1 ,  S n  1 ,12где Su   S n  42 – сумма спинов ближайших двенадцати соседей, Sc n 1(2.12)(2.13)7– спин2центрального иона европия.

В этом случае значения энергий для состояний(2.10) - (2.13) будут следующие:7E  Sc , Sc 1 ,    J 0  42 J1 ,27E Sc , Sc 1 ,    J 0  43J1 ,29E  Sn , Sn 1 ,   J 0  42 J1 ,29E  Sn , Sn 1 ,   J 0  43J1 .2(2.14)(2.15)(2.16)(2.17)Величина обменного интеграла вычисляется из соотношенияJ df   J ind  57 ,161 мэВ ,nв котором– сумма по ближайшим соседям.nДля нашего случая, когда добавочный электрон попадает в соседнююквантовую яму, гамильтониан имеет вид1ie 2  1  i h 2 Hˆ 2me2mhe2  2 d 2  re  rh12ASe  Sh   p  r 2(2.18)где me,h , re , h , S e , h – эффективные массы, координаты, спин электрона (дырки), – диэлектрическая проницаемость, A – интеграл косвенного обмена;   p  r  –функция Хевисайда.Энергия экситона определяется из уравнений51ij Hˆ 1 nm  E1 ij nm  0,ij Hˆ 2 nm  E2 ij nm  0,(2.19)исходя из условия минимума полной энергии электронной системы, и имеетследующий вид1e 2  2k 2E    J df Se  S h   2 2 2  ,2 1 n  2me  mh (2.20)memhгде   – приведенная масса, величина энергии отсчитывается от днаme  mhзоны проводимости Ec 2 .

Последнее выражение (2.20) указывает на увеличениезначения энергии непрямого экситона на величину энергии обмена.Из этой модели следует, что из-за s – f - обменного взаимодействия спиндополнительного электрона сильно взаимодействует со спином 4f-электроновна центральном ионе Eu3+ и ближайших соседних ионах Eu2+. При низких температурах эти спины ориентируются параллельно друг другу и образуют гигантскую спиновую молекулу (магнитный полярон). В соответствие с формулой (2.20) ширина экситонных магнитных поляронов (ЭМП) становится большеи сдвигается в красную сторону, что связано с наличием внутреннего эффективного магнитного поля в области локализации полярона и эффектом гигантского зеемановского расщепления энергетических состояний электрона. Такжеиз-за деформации решетки, образующаяся потенциальная яма может достигать0,4 эВ [48].

В ней происходит автолокализация электрона, но сутью магнитногополярона является корреляция направлений спинов европия и добавочногоэлектрона. Что касается позиции полосы фотолюминесценции ЭМП, то она определяется внутренним эффективным полем магнитного полярона при температурах ниже точки Кюри для EuO [46].Можно предполагать о двух типах рекомбинационного излучения с различными временами жизни, если учитывать центры локализации дополнительных электронов вблизи интерфейса и в самой квантовой яме соседнего слоя52EuO. Функции распределения носителей для этих двух типов могут существенно различаться, а значит, и различаться времена жизни процессов излучательной рекомбинации из-за различного перекрытия волновых функций электронови дырок.При температурах выше точки Кюри для EuO происходит разрушениемагнитного поляронного состояния и уменьшение энергии связи ЭМП, чтоприводит к фиолетовому сдвигу полосы излучения.

Однако возможный захватэлектронов примесями снова приведет к красному сдвигу. Это и определяетособенности конкуренции магнитной локализации и спектральной диффузииносителей по примесным ловушкам.53ГЛАВА 3. ОБМЕННОЕ ВЗАИМОДЕЙСТВИЕ В НАНОСЛОЯХ EuO3.1. Зеемановское расщепление энергетических уровней электронов молекулярным полем в нанослоях EuOПри температурах ниже точки Кюри ( T  Tk ) полупроводник EuO переходит в ферромагнитное состояние благодаря возникновению обменного взаимодействия между спинами электронов проводимости и спинами ионов европияEu2+.

Это приводит к тому, что дно зоны проводимости в ферромагнитном полупроводнике EuO лежит ниже всего при ферромагнитном (ФМ) упорядочении,а энергия электронов проводимости уменьшается (Рис. 3.1).6peg5d10Dq6st2gEg4f7p6Рис. 3.1.Схема энергетических уровней EuO: 5d – уровни расщепляются на eg- и t2g –уровни в кристаллическом поле; ионы европия Eu2+ соединены t2g – орбиталями, что понижает энергию 5d – состояния на 0,5 эВ; щель между 4f7 – и 5d t2 gсостояниями определяет край поглощения Eg =1,1 эВ; p6 – потолок валентнойзоныВозникновение ферромагнитного катион-катионного обмена и красноесмещение связано с симметрией низших 5d – орбиталей [104].

Орбитали с сим-54метрией t2g в структуре типа NaCl (Fm3m- Oh5 ) располагаются между соседнимиионами Eu2+ и приводят к катион-катионным взаимодействиям, а красное смещение отражает кинетическое уширение и стабилизацию t2g – уровней за счетперекрытия с соседними ионами европия. Оптические экситонные состояниярасполагаются ниже пустых состояний d – зоны и смещаются вместе с ними[48].Обратим внимание на фундаментальные аспекты экситонных эффектов внанослоях EuO. Важно отметить, что у магнитных (триплетных) экситонов основное и возбужденное состояние являются магнитными, а когерентное движение экситона возможно при низкой температуре ( T  Tk ) c установлением дальнего порядка. Тогда вырождение снимается молекулярным полем H мол , котороепоявляется благодаря обменному взаимодействию ионов европия.

Здесь важнорассмотреть возбуждения, которые соответствуют переходам из низшего состояния зеемановского мультиплета, возникшего из-за расщепления основногосостояния, в состоянии (низшее) мультиплета, появляющееся из возбужденногосостояния. Это возбуждение передается с иона на ион благодаря мультиполь –мультипольному взаимодействию. За этот перенос между ближайшими соседями ответственно недиагональное обменное взаимодействие.Обменное взаимодействие играет большую роль в проблеме триплетныхэкситонов благодаря зависимости электрического дипольного момента от спина, когда рождается два экситона или два магнона.

Это дает дополнительныесведения о законе дисперсии экситонов и магнонов.До анализа переноса возбуждения выясним, как магнитные взаимодействия проявляются на одноионных состояниях и энергетических уровнях. Пустьвеличина спина возбужденного состояния на единицу меньше спина основногосостояния S, а влияние обменного взаимодействия между спинами запишем как H обм   2 J ( je)S j S e . Это можно учесть при введении молекулярного поля, коj eторое действует на S j (спин j–го иона):55H мол (i)   2 J ( je) Se / 2 B ,(3.1)eгде S e - средние значения спина S e соседних ионов в наинизшем состоянии; B - магнетон Бора; J ( je) - обменный интеграл между 4f – электронами ионаEu2+ и электронами проводимости (параметр d–f-взаимодействия) имеет вид: e2       J ( K , K )     * (r , K )4 f (r1 , r2 ,...,ri ,...,rn )   (ri , K )4 f (r1 , r2 ,...,r ,...,rn )dr dr1 ...drnri  r i,(3.2)где  (r , K )- волновая функция Блоха электронов проводимости, 4 f - волноваяфункция 4f электронов имеет вид определителя из волновой функции в полецентральных сил R4 f (ri )Y3m (rˆi ) .

Обменная энергия (3.2) приводит к параллельнойориентации спинов 4f – электронов и электронов проводимости. Спиновое вырождение основного состояния j – го иона европия снимается полем H мол (i)вследствие зеемановского расщепления Hˆ ( j )  2 B S j H мол ( j ) ,(3.3)а для возбужденного состояния обменный интеграл имеет другую величину: Hˆ ( j )  E0 j  2 B S j H мол ( j ) .(3.4)В (3.4) H мол ( j )   J ( je) S e / 2 B , E 0 j - энергия возбуждения экситона в паe2 B H мол больше спинорбитального взаимодействия (Рис. 3.2). Когда H мол ( j) и H мол ( j) дают одно на-рамагнитнойфазе.Зеемановскоерасщеплениеправление, то зеемановское расщепление основного и возбужденного состояний j – го иона европия можно изобразить схемой (Рис.