Автореферат (Аннигиляция позитронов в сплавах железа)

На правах рукописиХмелевский Николай ОлеговичАннигиляция позитронов в сплавах железа01.04.07 – Физика конденсированного состоянияАВТОРЕФЕРАТдиссертации на соискание ученой степеникандидата физико-математических наукМосква – 2016Работа выполнена в Национальном исследовательском центре «Курчатовскийинститут»Федеральномгосударственномбюджетномучреждении«Государственный Научный Центр Российской Федерации - ИнститутТеоретической и Экспериментальной Физики»Научный руководитель:кандидат технических наукГрафутин Виктор ИвановичОфициальные оппоненты:Степанов Владимир Александрович,доктор физико-математических наук,Обнинский институт атомной энергетики –филиал ФГАОУ ВПО «Национальныйисследовательский ядерный университет«МИФИ»,заведующий кафедрой материаловеденияКалашев Олег Евгеньевич,кандидат физико-математических наук,ФГБУН Институт ядерных исследованийРоссийской академии наук,cтарший научный сотрудниктеоретического отделаВедущая организация:Федеральноегосударственноебюджетноеучреждение науки Институт химической физикиим.

Н.Н. Семенова Российской академии наук(ИХФ РАН)Защита состоится « 25 » мая 2016 г. в 14 часов 30 минут на заседаниидиссертационного совета Д 212.141.17 на базе ФГБОУ ВПО «Московскийгосударственный технический университет имени Н.Э.

Баумана» по адресу:248000,г. Калуга, ул. Баженова, д. 2, МГТУ имени Н.Э.Баумана, КалужскийфилиалС диссертацией можно ознакомиться в библиотеке ФГБОУ ВПО «Московскийгосударственный технический университет имени Н.Э. Баумана» по адресу:г. Москва, ул. 2-я Бауманская, д. 5 и на сайтах www.bmstu.ru и www.bmstukaluga.ruАвтореферат разослан «____» ______________ 2016 г.Ученый секретарьдиссертационного советаЛоскутовСергей АлександровичОБЩАЯ ХАРАКТЕРИСТИКА РАБОТЫАктуальность исследования.

Железо и его сплавы активно исследуетсяспециалистами в области физики конденсированного состояния в настоящеевремя. Это связано не только с широким применением этих материалов в технике, но и со сложностью процессов на микроуровне, происходящих в них приизменении фазового и химического состава, при взаимодействии с излучением,при вариации температуры, наложении внешних полей и т.д. Специфика процессов в электронной подсистеме переходных элементов связана с наличиемдвух групп электронов (s и d оболочек), имеющих близкие энергии. Это определяет многообразие свойств материалов, как используемых, так и перспективных, а также приводит к определенным трудностям при проведении экспериментальных и теоретических исследований.Метод позитронно-аннигиляционной спектроскопии (ПАС), начиная спервых работ по аннигиляции позитронов в металлах, оказался весьма информативным средством диагностики электронной и дефектной структуры различных твердых тел.

Определение времён жизни позитронов в среде позволяет получать информацию о размере и концентрации дефектов. Измерения угловыхраспределений аннигиляционных фотонов (УРАФ) и допплеровского уширенияэнергетических спектров аннигиляционных гамма-квантов позволяют судить обимпульсном распределении электронов, на которых происходит аннигиляция,что в свою очередь позволяет определять импульс и энергию Ферми, а такжеконцентрацию электронов в зоне проводимости.

Основываясь на наблюденияхза крыльями допплеровских спектров, оказывается возможным определять химический (элементный) состав вещества, окружающего позитрон. Однако приинтерпретации спектров УРАФ фактически используется только один параметр– угол отсечки инвертированной параболы. Информация о других компонентахспектра отбрасывается. В данной работе показано, что интенсивность гауссовых компонент можно использовать для определения заселенности d-оболочекпереходных металлов. Результаты коррелируют с проведенными на части образцов исследованиями методом рентгеновской фотоэлектронной спектроскопии (РФЭС)В последнее время ПАС широко применяется для исследования облученных материалов.

В первую очередь это связано с проблемой радиационной деградации конструкционных материалов. Проводятся исследования новых материалов с применением ПАС, в том числе аморфных металлических сплавов(АМС). Однако знания о процессах, происходящих в электронной системесплавов переходных металлов, не полны, и исследования не составляют полнойкартины.Целью диссертационной работы было выявление закономерностей изменений транспортных свойств и дефектных характеристик аморфных сплавовFeCu1Nb3Si13.5B9 и FeCr18B15, происходящих под влиянием отжига и ионного облучения, методами позитронно-аннигиляционной спектроскопии, а также подвлиянием пострадиационного отжига в реакторных сталях.1Для достижения поставленной цели решены следующие задачи:- разработана методика выделения вклада аннигиляции на d-электронахметаллов;- проведены исследования сплавов переходных металлов методами ПАС,РФЭС и ТЭДС;- проанализирована электронная структура аморфных сплавов;- определена концентрация и структура дефектов реакторных сталей.Научная новизна работы состоит в следующем:1.

предложен новая интерпретация спектров УРАФ, основанная на выделении компонентов спектра отвечающих аннигиляции позитронов наd-электронах, что позволяет, как показано, диагностировать изменения заселенности d-оболочек переходных металлов;2. обнаружены различия в импульсном спектре электронной системыаморфных сплавов FeCr18B15 и FeCu1Nb3Si13.5B9 при частичной кристаллизацииметодами ПАС и изменениях термоэлектродвижущей силы (ТЭДС); обнаруженперенос заряда между d-оболочкой железа и другими электронными оболочками в процессе кристаллизации; обнаружены выделения меди при облученииионами аргона в сплаве FeCu1Nb3Si13.5B9; обнаружено изменение интенсивностипика d-электронов по данным РФЭС;3.

получена оценка концентрации образующихся радиационных дефектоввакансионного типа под действием облучения сталей материала сварных швовкорпусов реакторов ВВЭР-440 методами ПАС в широком диапазоне флюенсовнейтронов; обнаружено образование комплексов вакансия-медь при облучениии медных преципитатов после пострадиационного отжига.Практическая значимость работы состоит в:1.

исследовании накопления и последующего отжига радиационных дефектов вакансионного типа в корпусных реакторных сталях (материале сварного шва) - эти данные важны для оценки и возможности дальнейшего продленияресурса работы реактора;2. применении метода УРАФ для определения изменений заселенностиd-оболочки переходных металлов с использованием параметра спектра - интенсивности широкой гауссовой компоненты спектра;3.

получении данных об изменениях электронной структуры аморфныхсплавов при кристаллизации, позволяющих наметить пути модифицированиясвойств аморфных сплавов.Положения, выносимые на защиту:1. Измерены спектры ПАС, РФЭС и ТЭДС аморфных сплавов разногосостава. Проанализированы наиболее характерные модификации спектров привариации состава сплавов. Показано, что в спектрах УРАФ сплаваFeCu1Nb3Si13.5B9 (индексы - процентное содержание) отсутствует инвертированная парабола, а также наблюдается большое время жизни позитронов. Величина ТЭДС уменьшается при увеличении степени кристаллизации.

Узкая частьспектра УРАФ и временные спектры сплава FeCr18B15 аналогичны таковым дляметаллических сплавов железа. ТЭДС растет при кристаллизации. Исследова2нием методом РФЭС подтверждено перераспределение электронов при кристаллизации.2. Экспериментальнозарегистрированоизменениезаселенностиd-оболочки железа в аморфных сплавах в процессе кристаллизации и переходных металлов в ряду от титана до меди.3. В облученном ионами аргона образце аморфного сплаваFeCu1Nb3Si13.5B9 (энергиия 30 кэВ, интенсивность 50 мкА/см2, скорость создания смещений 1014 сна/см2, флюэнс 1.5.1018 ион/см2) при температурe 400 ºC обнаружены преципитаты меди.4. Обнаружены комплексы медь-вакансия и преципитаты меди в отожженных образцах облученных сталей корпуса ВВЭР-440 при флюенсе нейтронов 6×1019 см-2.Личный вклад автора состоит в проведении экспериментов, интерпретации результатов, обработке спектров углового распределения аннигиляционных фотонов и временных аннигиляционных спектров в рамках стандартногоподхода, а также с использованием нового подхода, предложенного в работе.Объем работы.

Диссертационная работа включает в себя введение, триглавы, заключение и список цитируемой литературы из 138 наименований. Работа изложена на 143 страницах текста, содержит 61 рисунок и 22 таблицы.Результаты настоящей работы докладывались на конференциях:1. VII Курчатовская молодежная научная школа (РНЦ «КурчатовскийИнститут») (Москва, 2009).2. Семинар МНТ-XI «Структурные основы модифицирования материалов» (Обнинский институт атомной энергетики Национального Исследовательского Ядерного Университета (ИАТЭ НИЯУ МИФИ)) (Обнинск, 2011).3. IV международная конференция «Деформация и разрушение материалов и наноматериалов» (ИМЕТ РАН) (Москва, 2011).4.