Автореферат (1024880), страница 3
Текст из файла (страница 3)
В сплаве FeCu1Nb3Si13.5B9 при аннигиляции также появляется компонента, характерная для отожженного железа и крупных пор, но7плотность дислокаций и моновакансий не высока. Компонента со временемжизни, характерным для маленьких дефектов, не выделяется.Рис.4.
ТЭДС сплава FeCr18B150-0,250100150200-0,4E [mV]-0,6-0,8-1-1,2-1,4-1,6-1,8-2T[C]glassann_450ann_500ann_600ann_700Рис.5. ТЭДС сплава FeCu1Nb3Si13.5B9Таблица 2.Результаты разложения спектров времени жизни позитрона в FeCrB на триэкспонентыОбразецτ1инт. 1τ2инт. 2τ3инт. 3[пс][%][пс][%][нс][%]FeCrB amm147±959±3219±2941±5FeCrB_70077.5±517±4175±1880±82.65±38 3±28В Таблицах 3, 4 приведены результаты обработки спектров ПАС.В сплаве Fe-Cr-B выделяется парабола в части образцов, свернутая (уширенная) с гауссианом шириной 4 мрад. Для гауссианов указаны полная ширинана полувысоте (ПШПВ).
Уменьшение интенсивности широкого гауссиана существенно меньше, чем можно было бы ожидать при увеличении эффективногоразмера дефекта, определяемого по временным данным. Это может объяснятьсябольшей концентрацией электронов на d-уровне в аморфном образце. Масштабэтого увеличения – около 1 электрона на атом.Таблица 3.Результаты обработки спектров времени жизни позитрона в FeCu1Nb3Si13.5B9τ1инт. 1τ2инт.
2χ2Образец[пс][%][пс][%]FeCuNbSiB аморфный136±583±5188±13 17±31.45FeCuNbSiB - отжиг 450108±2252±9230±12 48±91.08FeCuNbSiB - отжиг 500106±2753±7234±947±40.99FeCuNbSi-B - отжиг 600110±1641±3229±22 59±51.12FeCuNbSiB - облученный105±1865±5281±18 35±31.09Таблица 4.Результаты обработки спектров УРАФ сплава FeCr18B151 гауссианОбразецFeCrBammFeCrB-450FeCrB-500FeCrB-600FeCrB-700ПШПВ[мрад]инт.[%]2 гауссианПШПВ[мрад]параболаинт.
отсечка ушире[%] [мрад]ние[мрад]3 гауссианинт.[%]3±0.82±310.8±0.5 68±5 5.8±0.4 3.7±13.1±25±29.8±0.43.2±13.5±1.5 10.7±0.7 73±4 6.1±0.7 2.1±0.6 9.5±0.72.9±1.5 4.5±23.4±2ПШПВ[мрад]инт.[%]13.7±0.8 17.7±0.7 16±172±3 6.6±0.2 4.1±0.4 9.7±0.510.1±0.4 69±2 5.4±0.5 4.9±0.9 9.3±0.93.2±0.5 10.4±0.9 76±2 5.4±0.9 4.8±1.5 7.5±0.717.2±0.4 12.8±1.517.8±0.5 13.6±118.2±0.3 11.5±0.717.9±0.8 13.2±1В сплаве FeCu1Nb3Si13.5B9 не удается выделить параболу, характернуюдля электронов металлической связи (Таблица 5).Это основное отличие спектров УРАФ сплавов АМС.
По-видимому, этокоррелирует с качественным различием в изменении наклона ТЭДС. Также наблюдается передача заряда с d-оболочки. Интенсивность широкого гауссианасущественно выше, чем у отожженного образца, притом, что временные спектры не различаются существенно. Это может объясняться выделением преципитатов меди, так как частицы меди имеют более высокую энергию сродства к9позитрону, чем матрица железа, то значительная часть позитронов захватывается ими. Это не проявляется на временных спектрах, но хорошо заметно в спектрах УРАФ и допплеровского уширения.Таблица 5.Результаты обработки спектров УРАФ сплава Fe-Cu-Nb-Si-BОбразецПШПВ 1 инт.ПШПВ 2 инт.ПШПВ 3 инт.[мрад][%][мрад][%][мрад][%]FeCuNbSiB9.4±0.274±217.4±0.526±2FeCuNbSiB – 2.3±42.4±29.2±0.577.6±2 16.4±0.320±1.5отжиг 450FeCuNbSiB – 2.15±1.51.7±1.5 9.4±0.281.9±2 18.1±1.514±3отжиг 500FeCuNbSiB – 2.3±12.2±29.5±0.779.8±2 16.6±0.518±2отжиг 600FeCuNbSiB – 2.5±0.53±19.15±0.379.0±2 15.8±118±1отжиг 700FeCuNbSiB2.4±22±58.6±0.576±215.7±0.722±1.5облученныйНа Рис.
6 и 7 приведены РФЭС спектры валентной зоны сплава FeCr18B15.Спектры РФЭС валентной зоны переходных металлов позволяют исследовать3d-оболочку образца, т.к. электроны 4s оболочки, электроны зоны проводимости имеют широкое распределение и сливаются с фоном.
Спектры исследованного аморфного сплава демонстрируют уменьшение счета при кристаллизациина 14.6%, с учетом нормировки по 2р писку железа. Обнаружено смещениеэлектронов в состояния с более высокими энергиями связи, в соответствии слитературными данными относящимися к связанным состояниям.Рис.6. Спектр РФЭС аморфного сплава FeCr18B1510Рис.7. Спектр РФЭС отожженного аморфного сплава FeCr18B153. Исследование облученных реакторных сплавовДанная часть посвящена исследованию методами позитронной спектроскопии корпусных сталей, используемых в действующих реакторах ВВЭР-440.Во время эксплуатации реакторов происходит радиационная деградация материалов корпуса реактора.
Основной проблемой продления ресурса реакторовявляется охрупчивание как самого материала стенки реактора, так и сварныхшвов между кольцевыми отливками. В рамках международной программыPRIMAVERA проведены комплексные исследования материала корпусов реакторов ВВЭР-440 с использованием различных физических методик. Реактортипа ВВЭР-440 имеет несколько кольцевых сварных швов. Именно их состояние в настоящее время считается наиболее критичным для продолжения эксплуатации реакторов. Их размеры предполагают значительную неоднородностьсвойств (толщина стенки 140 мм).Исследования, проведенные в рамках проекта, показали, что химическийсостав образцов достаточно постоянен.
Наибольшим изменениям подвергаетсяконцентрация фосфора и меди. Концентрация фосфора изменяется по глубинеот 0.027% до 0.038%. Образцы размером 10 х 10 х 18 мм 3 с различным содержанием фосфора подвергались облучению в каналах наблюдателях РовенскойАЭС в 2002-2003 годах с интенсивностью 2 х 1012 см-2с-1 при температуре 270˚С. Часть образцов после трехлетнего облучения отжигалась в режиме, аналогичном отжигу корпуса АЭС, – 470 ˚С в течение 100 часов.
Для проведения исследования методом ПАС были вырезаны образцы 10 x 10 x 1 мм3. Состав сталей приведен в Таблице 6, параметры облучения – в Таблице 7.Таблица 6.LPMPHPС0.040.040.05Si0.040.390.36Mn1.121.151.09Состав сталейPSCr0.027 0.013 1.420.031 0.013 1.420.038 0.014 1.54Ni0.130.130.13Mo0.490.500.51Cu0.160.160.16V0.190.180.1911Таблица 7.МаркировкаобразцовLP1MP1HP1LP2MP2HP2LP3MP3HP3LP4MP4HP4Маркировка образцовСодержание P[% весовые]0.0270.0310.0380.0270.0310.0380.0270.0310.0380.0270.0310.038Флюенс ×1018 н/cм2(E>0.5 МэВ)00011.312.412.753.163.957.356.659.457.3Образцы облученных сталей исследовались методами ПАС. Изменения воблученных образцах происходят ожидаемым образом – при облучении возрастает концентрация и размер дефектов, что приводит к повышению вероятностианнигиляции на валентных электронах.Спектры отожженных образцов сходны со спектрами меди.
При захватепозитрона в вакансии вероятность аннигиляции на валентных электронах увеличивается, а на d и коровых – уменьшается. Это должно проявляться в увеличении счета в области малых углов и увеличении счета на “хвостах”. Увеличение вероятности аннигиляции на атомах меди приводит к обратному эффектуиз-за более широкого спектра меди. Вид спектров облученных образцов определяется этими двумя конкурирующими эффектами.Спектры УРАФ обрабатывались при помощи программы Acarfit. Таблица 8 демонстрирует, что при увеличении доли позитронов, захватываемых дефектами типа вакансий, уменьшается вероятность аннигиляции на d-электронахи электронах ионных остовов, что должно приводить к уменьшению счета в области высоких углов. Эта тенденция хорошо заметна. В образцах с высокой дозой облучения и отожженных происходит резкое уменьшение угла отсечки, меняется параметр “broadening” (уширение), коррелирующий с размером дефектов.
Это может объясняться увеличением вероятности аннигиляции на выделениях меди, имеющим интенсивную узкую компоненту и широкий гауссиан, вто время как железо проявляется в среднем диапазоне углов.Интенсивность широкого гауссиана падает при высокой дозе облучениядля всех образцов. Интенсивность широкого гауссиана для образцов со средним и низким содержанием фосфора (Таблица 8) растет с отжигом – это соответствует уменьшению концентрации дефектов, однако интенсивность такогогауссиана для образца с высоким содержанием фосфора – падает. Причем величины этих изменений заметно превышают возможные эффекты в результате12изменения дефектной структуры. То же можно заключить из наблюдения зашириной узкого гауссиана.
Это позволяет предположить, что при облучениипроисходит образование комплексов вакансия-медь, а при отжиге образуютсявыделения меди. Доля позитронов, захваченных такими дефектами, растет сконцентрацией фосфора.Таблица 8.Результаты обработки спектров УРАФ сталейОбразецLP1MP1HP1LP2MP2HP2LP3MP3HP3LP4MP4HP42χПШПВ1 инт.[мрад] [%]ПШПВ2[мрад]инт.[%]1.511.301.650.431.431.201.450.381.220.731.161.269.1±0.39.0±0.79.1±0.58.8±0.99.3±0.49.2±0.28.1±0.78.2±0.58.3±0.48.1±0.37.6±0.37.7±0.213.4±0.713.7±0.514.1±0.314.4±0.413.2±0.314.0±0.613.5±0.515.3±0.714.1±0.212.3±0.615.4±0.515.7±0.360±356±459±655±464±153±462±546±355±448±454±347±424±227±431±329±511±223±120±342±438±321±423±528±2уголотсечки[мрад]5.9±0.26.1±0.56.0±0.45.1±0.55.8±0.35.9±0.45.73±15.73±0.45.65±0.55.35±0.65.37±0.55.61±0.5уширение[мрад]2.9±0.12.9±0.43.6±0.32.8±0.52.6±0.32.9±0.63.2±0.53.7±0.54 ±12.5±12.4±0.52.7±0.5инт.[%]ПШПВ3[мрад]инт.[%]8±0.910±1.56±0.10±213±115±111±27±12±1.517±114±111±0.527.3±0.823.4±0.422.7±0.627.2±0.526.9±0.923.3±0.526.5±0.622.6±0.224.8±0.522.8±0.922.0±0.722.6±0.88±0.97±24±26±0.812±0.99±0.97±34±15±0.514±1.59±214±1Измерялось время жизни позитрона в сталях.
Результаты обработки этихспектров приведены в Таблице 9.Таблица 9.Результаты измерений времени жизни в сталяхАннигиляционные компоненты образцовОбразецχLP1LP2LP3LP4MP1MP2MP3MP4HP1HP2HP3HP41.121.031.060.991.021.041.021.041.031.021.031.022τ1[пс]82±1074±3055±3075±1558±3077±3046±2082±1569±1551±1531±3067±50инт. 1[%]7±810 ± 97±518±34±56±13±213±79±43±25±115±2τ2[пс]170170170170170170170170170170170170инт. 2[%]61±654±647±338±1064±554±555±1544±358±1057±151±847±2τ3[нс]222±50235±40237±50230±20226±40235±60234±50263±70270±15278±40298±40инт.
3[%]0.9±120.009 ±73±51±55±44±42±10.6±34±56±30.6±3инт.комп.60Co02.2 %3.9 %9%009.37%8.4 %01.3 %6.6 %7.4 %13На Рис. 8 и 9 приведены скорости захвата позитрона дефектами.14Рис.8. Скорость захватапараметера Т1позитроновдефектамирассчитаннаяизРис.9.
![](https://s.studizba.com/z.php?f=/templates/si/i/noavatar.png&w=100&h=100&t=1"){kind=avatar}
