150457 (732726), страница 2
Текст из файла (страница 2)
. (1.6)
Температурна асимптотика інтенсивності компонентів КРС є наступною. При високій температурі показник експоненти близький до нуля, і інтенсивності AS - і S-компонент стають близькими. При низькій температурі відношення інтенсивностей компонент прямує до нуля: абсолютна інтенсивність AS-компоненти, для якої початковим є збуджений стан молекули, при зниженні температури прямує до нуля, а інтенсивність S-компоненти – до деякого кінцевого значення [6].
З вищевикладеного ясно, що за допомогою спектрів КРС можна вимірювати частоти власних коливань молекул і кристалів. Це відкриває широкі можливості для ідентифікації речовин і дослідження перетворень, що відбуваються в них, під впливом зовнішніх факторів. Приведемо кілька прикладів. Та сама речовина може мати кілька модифікацій, скажемо, вуглець буває у формі графіту, алмаза, аморфної фази. Хімічний чи спектральний аналізи не дають можливості відрізнити ці фази, але спектри КРС для них будуть розрізнятися, оскільки для комбінаційного розсіювання важливий не тільки хімічний склад речовини, але і його структура. C допомогою КРС можна вивчати процеси плавлення кристалів і кристалізації рідин, досліджувати хімічні реакції в розчинах, фіксувати появу на поверхні твердих тіл тонких плівок і характеризувати їхню структуру, і т.д. [6,8]. Зміна температури, тиску й інших зовнішніх факторів приводять до зміни симетрії решітки деяких кристалів (структурні фазові перетворення). Перебудова кристалічних решіток приводить до зміни її коливального спектра, і КРС є хорошим інструментом для аналізу цих перетворень.
3. Мандельштам-бріллюенівське розсіювання світла
Мандельштам-Бріллюенівське розсіювання (МБР) світла – це оптичне розсіювання, яке виникає за рахунок взаємодії оптичних і акустичних хвиль. Вперше цей різновид розсіювання теоретично передбачили Л. Бріллюен і Л.І. Мандельштам. В 1930 році це передбачення було доказано експериментально. При теоретичному дослідженні спектрального розподілу розсіяного світла на статистичних флуктуаціях густини в газах, рідинах і газах виникали дві нових частоти, які розташовані симетрично відносно частоти падаючої хвилі, тобто у розсіяному світлі будуть існувати два сателіти – стоксівський з частотою
та антистоксівський з частотою
. Такий процес називається Мандельштам-Бріллюенівським розсіюванням.
Мандельштам і Бріллюен показали, що світло, розсіяне на теплових акустичних хвилях, повинно бути зсунутим по частоті відносно падаючого світла на величину
, рівну частоті
зв звукової хвилі, що відповідає за розсіювання. В дійсності ця величина повинна задовольняти умову Брегга [3]
,(2.1)
де
– довжина хвилі світла в середовищі,
– довжина хвилі звука,
– кут розсіювання. Оскільки світло відбивається від „гратки” оптичних неоднорідностей з періодом
, що рухається із швидкістю звуку
, воно має допплерівське зміщення
. (2.2)
Тут
– частота світла,
– швидкість звуку, с – швидкість світла у вакуумі, n – показник заломлення середовища; знаки
відповідають двом напрямкам руху звукової хвилі, що задовольняють умову (2.1). З (2.1) і (2.2) слідує, що
.
Експериментально МБР вперше спостерігалося Гроссом в кварці і в рідинах 1930 р. Дослідження МБР до появи лазерних джерел світла представляло собою надзвичайно важку задачу. Зсув частоти світла при МБР малий (
), що змушувало застосовувати газорозрядні лампи низького тиску з вузькими спектральними лініями, котрі відділялися від решти спектру з допомогою монохроматора. При цьому інтенсивність світла, що збуджувало МБР, була дуже малою. З іншого боку, коефіцієнти розсіювання для МБР порядку 10–5 см–1 в рідинах і 10–8 в твердих тілах. Таким чином, інтенсивність МБР, котра реєструвалася, зазвичай, фотографічно, було мізерною, і це потребувало застосування довгих експозицій і відповідної стабілізації температури і тиску.
Зміна енергії оптичних квантів (одержуваних за допомогою лазерів досить високої інтенсивності), зв’язана з розсіюванням на фононах, є малою. Однак, цю зміну вдається виміряти, наприклад, за допомогою інтерференційних методів. Тому внесок однофононних процесів у розсіювання світла можна визначити. При довжині хвилі лазерного випромінювання ~ 1 мкм енергія фотона
~ 1еВ,
,
– стала Планка,
– циклічна частота. Відповідно,
≈ 0.5∙105 см-1,
– швидкість світла, а це менше розмірів першої зони Бріллюена (~108 см-1). Тому інформацію вдається одержати лише про фонони поблизу точки з
. Процес називають мандельштам-бріллюенівським розсіюванням, коли випускається чи поглинається акустичний фонон, і рамановським розсіюванням, коли цей фонон відноситься до оптичної вітки [9].
Необхідно мати на увазі, що хвильові вектори фотонів всередині кристалу відрізняються від своїх значень у вакуумі множником
, де
– показник заломлення кристалу. Тобто закони збереження виглядають таким чином [2]:
, (2.3)
(2.4)
де
– довільний вектор оберненої гратки,
– хвильові вектори падаючого і розсіяного фононів.
Знак "+" відноситься до поглинання фонона (антистоксова компонента), знак "-" зв’язаний з випромінюванням фонона (стоксова компонента). Оскільки
і
малі по величині в порівнянні з зоною Бріллюена, для хвильових векторів фононів
, що лежать у першій зоні Бріллюена, закон збереження квазіімпульсу може бути виконаний за умови
. Оскільки енергія фононів не перевищує
≈ 10-2 еВ, то енергія фотона міняється мало і тому трикутник "
" є практично рівнобедреним. Звідси випливає, що абсолютна величина
хвильового вектора фонона зв’язана з кутовою частотою світла і кутом розсіювання
співвідношенням [2, 7]
. (2.5)
У випадку мандельштам-бріллюенівського розсіювання в процесі бере участь акустичний фонон із хвильовим вектором поблизу початкової точки в
-просторі, а залежність
. Тоді співвідношення (2.5) можна переписати у виді залежності швидкості звуку від кута розсіювання і зсуву частот:
, (2.6)
або
. (2.7)
Приклади спектрів мандельштам-бріллюенівського і раманівського розсіювання приведені на рис.2.1
Рис.2.1 Спектри мандельштам-бріллюенівського (а) і раманівського розсіювання (б)
Поява лазерів привела до швидкого росту числа робіт по МБР, оскільки лазер є ідеальним джерелом світла для даних досліджень. Дякуючи великій інтенсивності випромінюваного лазера, час реєстрації скоротився із декількох годин до декількох хвилин, а внаслідок надзвичайно вузької ширини лінії його випромінювання точність вимірювання зсуву частот при МБР різко зросла. Стало можливим також вимірювати ширину компонентів Мандельштама-Бріллюена і відповідно затухання гіперзвуку в різних речовинах.
Підвищення точності вимірювання і зменшення часу реєстрації привело до того, що МБР стало зручним методом вимірювання пружних і фотопружних констант середовища. Цей метод також застосовується для дослідження фазових переходів, акустоелектричного ефекту, фононного “вузького горла” при парамагнітній релаксації. При застосуванні багатопрохідного інтерферометра Фабрі-Перо можна отримувати спектри МБР в оптично недосконалих середовищах з інтенсивністю паразитного світла, що перевищує інтенсивність МБР в 105 - 109 раз, і навіть в непрозорих матеріалах.
Resümee
Die Brillouin-Streuung ist eine Art der optischen Streuung, die auf einer Wechselwirkung optischer Wellen mit akustischen Gitterschwingungen (akustische Phononen) oder magnetischen Spinwellen (Magnon) beruht. Leon Brillouin hat diese Art von Streuung zum ersten Mal theoretisch vorhergesagt. 1930 wurde diese Vorhersage experimentell bestätigt.
Wenn ein Photon mit einem Festkörper oder einer Flüssigkeit wechselwirkt, kann es zum Energieübertrag an akustische oder optische Phononen kommen. Die inelastische Streuung von Photonen an akustischen Phononen bezeichnet man als Brillouin-Streuung. Die inelastische Streuung an optischen Phononen wird Raman-Streuung genannt.
Maximale Streuung in Rückwärtsrichtung tritt dann auf, wenn sich die reflektierten Lichtanteile phasenweise überlagern, was nur bei exakter Anpassung von Licht - und Schallwelle erfolgt. Die Brillouin-Streuung hat daher einen extrem frequenzselektiven Effekt von 20 bis 100 MHz (Frequenz des Schalls). Das reflektierte Licht hat aufgrund der Dopplerverschiebung eine Verringerung der Frequenz von circa 1-15 GHz (etwa 1-10 ppm Veränderung).
Der Effekt spielt eine Rolle in optischen Verstärkern, die in der Lage sind, optische Signale zu verstärken, ohne das optische Signal vorher in ein elektrisches zu wandeln. Die Stimulierte Brillouin-Streuung (SBS) kann zur optischen Phasenkonjugation verwendet werden.















