169681 (625384), страница 2
Текст из файла (страница 2)
Когда частота возбуждающего излучения близка к резонансной частоте атома или молекулы, свечение КР существенно увеличивается вследствие резонансного роста значения тензора поляризуемости. Данный процесс называется резонансным КР, и в это понятие включается не только чисто резонансное, но и происходящее вблизи резонанса взаимодействие. Хотя этот аффект был открыт давно, обсуждался в течение многих лет, количественные измерения стали возможны только после создания перестраиваемых во частоте лазеров. Увеличение сечения от трех до шести порядков величины по сравнению с сечением обычного КР на молекулах N2 наблюдалось при переходе к резонансу для таких молекул, как I2, NO2, О3. Это позволяет дистанционно обнаруживать весьма низкие концентраций атмосферных составляющих, если поглощение не приведет к значительному ослаблению зондирующего излучения.
Флуоресценция представляет собой спонтанное испускание фотона атомом или молекулой после перехода их в возбужденное состояние при поглощении падающего излучения с частотой v0, лежащей в пределах отдельной линии или полосы поглощения. На рис. 1, е схематически показан процесс излучения из возбужденного уровня атома или молекулы при переходах на первоначальный уровень. Этот процесс испускания дает дискретный спектр, обычно его называют резонансной флуоресценцией. Если возбужденные атомы и молекулы испытывают соударения, приводящие к перераспределению по другим возбужденным уровням в результате безизлучательных переходов (рис. 1, д), то наблюдается широкополосная флуоресценция, имеющая почти непрерывный спектр. Возбуждение флуоресценции всегда требует перестраиваемого источника когерентного оптического излучения (перестраиваемые лазеры и оптические параметрические устройства) для настройки частоты возбуждения на резонансную частоту исследуемых молекул и ли атомов. Так как спектр флуоресценции является характеристикой данного сорта атомов или молекул, то с его помощью удается отождествить компоненты атмосферы.
Рис. 2.Диаграмма трехмерного распределения интенсивности комбинационного рассеяния как функции угла: лазерное излучение направлено вдоль оси y и поляризовано в направлении оси х; телесные углы, под которыми собирается рассеянный свет, расположены вдоль осей x и z.
Все виды флуоресценции в атмосфере обычно подвержены тушению, вызванному неупругими соударениями с молекулами воздуха, что снижает ее интенсивность на несколько порядков по сравнению с интенсивностью при низком давлении (условия в верхней атмосфере или в лаборатории). Процессы соударений приводят также к спектральному уширению флуоресценции, увеличению деполяризации и уменьшению анизотропии вследствие «потери памяти» о направлении распространения и поляризации возбуждающего излучения. Флуоресценция является последовательностью двух однофотонных процессов, т. е. двухступенчатым взаимодействием, состоящим в поглощении отдельного фотона частоты v0 с последующим спонтанным испусканием фотонов частотой vp. Интенсивность флуоресценции при высоких давлениях затухает экспоненциально. Рассеяние света на отдельном атоме или молекуле является двухфотонным процессом, описываемом одноступенчатым взаимодействием, которое приводит одновременно к исчезновению фотона с частотой v0 и появлению другого фотона с частотой vp. На рис. 1, е изображен случай, когда возбуждение в области сильного поглощения приводит одновременно к испусканию фотонов с частотой, равной или очень близкой к частоте v0. Такое резонансное рассеяние реализуется для паров атомов, имеющих большое сечение резонансного рассеяния и находящихся на больших высотах.
Трехмерно-угловое распределение интенсивности КР приведено на рис. 2. Минимальные и максимальные радиальные размеры тороида характеризуют процесс рассеяния и определяют поперечное сечение рассеянна и деполяризации рассеянного излучения. Поперечное сечение рассеяния определяется максимальным радиальным размером тороида, деполяризация — отношением минимального размера к максимальному.
1.2 Теория комбинационного рассеяния света
В процессе рассеяния кванта света с энергией hv0 на молекуле, находящейся в переходном состоянии с энергией Е, молекула претерпевает двойной переход, поглощая и испуская фотон. При поглощении фотона энергия молекулы возрастает до уровня Е + hv0 и, если этот уровень энергии не окажется стационарным, молекула возвращается на какой-то другой уровень ЕI с испусканием кванта света. Если ЕI > E, то энергия фотона уменьшается до hv0 -(EI — Е), тогда как внутренняя энергия молекулы увеличивается на(EI - Е). Последний процесс возможен только в случае, когдапереходный энергетический уровень Е не соответствует основному энергетическому состоянию. Рассеянное излучение, возникающее при этом, отличается по частоте от возбуждающего, излучения. При ЕI > Е излучается стоксова, а при ЕI < Е — антистоксова компонента КР. На рис. 3 показана диаграмма энергетических уровней и переходов в молекуле при КР.
Законы КР следующие:
-
спутники сопровождают каждую линию первичного света:
-
различие v в частотах возбуждающей первичной линии v0 и линий каждого из спутников vI, vII, vIII… является характеристикой рассеивающего вещества и равно частотам собственных колебаний vi его молекул;
-
спутники представляют собой две системы линий, расположенных по обе стороны от возбуждающей линии;
-
с повышением температуры интенсивность «фиолетовых» спутников быстро возрастает.
Рис. 3. Диаграмма энергетических уровней и переходов в молекуле при рэлеевском и комбинационном рассеянии слота: — — реальные энергетические уровни; - - - виртуальные энергетические уровни.
Возможны также обероны, равные 2vi, 3vi, и т.д., а также составные колебания. На рис. 4 изображены сдвиги колебательно-вращательных линий КР типичных молекул, содержащихся в атмосфере, по отношению к линии возбуждающего излучения. На рисунке приведены также линии молекул азота, кислорода и водяных паров, присутствующих в атмосфере в больших количествах. Оценку абсолютной концентрации каждой молекулярной компоненты можно получить, сравнивая интенсивность КР «назад» от этой компоненты с интенсивностью сигнала на линии молекул N2, находящихся в том же объеме.
Рис. 4. Частотные сдвиги Q-ветвей колебательно-вращательных спектров КР относительно частоты возбуждающего лазерного излучения для молекул
Правила отбора переходов КР для двухатомных линейных молекул имеют вид v = 0, 1 и j = 0, ± 2, где v и j – колебательное и вращательное квантовое числа. Переходы с v = 0, j = ± 2 соответствуют вращательному спектру КР, переходы с v = 1 и j = ± 2 - колебательно-вращательному спектру КР, переходы с v = 0, j = 0 – рэлеевскому рассеянию.
2. Принцип работы лидара и характеристики лидарного метода с использованием спонтанного комбинационного рассеяния
Принцип работы лидаров состоит в следующем: и атмосферу посылается, как правило, дополнительно коллимированный лазерный пучок и ведется наблюдение за светом, рассеянным в обратном направлении. При этом спектральное смещение сигнала СКР обеспечивает избирательность метода и делает, результаты определений независимыми от состояния атмосферы (наличия в ней частиц аэрозоля, флуктуации температуры). В этом заключается решающее достоинство лидара, основанного на явлении СКР (комбинационного лидара).
Типичный прибор состоит из импульсного лазера, способного генерировать мощные моноимпульсы или последовательность импульсов (что важно для осуществления непрерывного слежения за атмосферой и повышения чувствительности метода); телескопа, расширяющего возбуждающий световой пучок, а значит, и уменьшающего его расходимость; телескопа, собирающего рассеянное излучение на входной щели спектрального аппарата или на блоке подобранных узкополосных и отсекающих интерференционных фильтров; системы приема, регистрации и обработки информации. Установка монтируется стационарно в помещении либо в кузове автомашины.
Различают моностатические и бистатические лидарные системы. Моностатические системы основаны преимущественно на использовании рассеяния (лидар на КР, резонансных эффектах, дифференциальном поглощений рассеянного излучения), их лазерный источник и приемный телескоп расположены рядом. Бистатические (разнесенные) системы характеризуются тем, что имеют либо раздольно расположенные лазерный передатчик и приемный телескоп, либо лазер и телескоп, расположенные в одном месте, но разнесенные на некоторое расстояние. Схема бистатического комбинационного лидара показана на рис. 5. Основное уравнение комбинационного лидара для мощности возвращенного сигнала записывается следующим образом:
где Рл — мощность возбуждающего излучения лазера; и — длительность импульса; пк — число рабочих импульсов; k1 — общий коэффициент пропускания оптики; Т0 и Тс коэффициенты потерь излучения при его однократном прохождении через атмосферу в области возбуждающей и смещенной линии соответственно; Апу — коэффициент, суммарно учитывающий параметры приемно-усилительной системы; Афп — эффективная площадь приемника; k2 —коэффициент, учитывающий перекрывание возбуждающего и возвращенного пучков; N (R) — плотность атмосферы; с — сечение рассеяния в обратном направлении; R — расстояние (высота).
Одним из основных требований к исследованию спектров КР является возможность измерения отношений J / J0 и (J / J0)0. Относительная интенсивность рэлеевского рассеяния составляет 10-3 – 10-4 от интенсивности возбуждающего излучения, в то время как интенсивность спектров КР в 10-3—10-4 раз слабее. Следовательно, по сравнению с ЛДА для излучения спектров КР требуются более интенсивные лазерные источники света преимущественно с длиной волны излучения в видимой и ультрафиолетовой области спектра, так как интенсивность линии КР пропорциональна -4. Для выделения в спектре КР нужных линий используется монохроматор с очень высокой избирательностью, чтобы максимально ослабить сигнал от сравнительно интенсивной линии, обусловленной рэлэевским рассеянием, и паразитного рассеяния внутри прибора. Простой монохроматор ослабляет этот свет до уровня 10-4, а двойной – до уровня 10-10 – 10-12. Возможно также использование интерференционных фильтров с узкой полосой пропускания.
Рис. 5. Схема (а) и внешний вид (б) типичного лидара: 1 – импульсный рубиновый лазер; 2 – кристалл — удвоитель частоты; 3 – фотодиод для измерения импульса; 4 – полупрозрачное зеркало; 5 – зеркало приемного телескопа; 6 – диафрагма; 7 – осветительная оптика; 8 – двойной монохроматор с ФЭУ, усилительной и регистрирующей системами.
2.1 Преимущества и недостатки схемы лазерных локаторов, основанных на КР
1. В отличие от методов резонансного рассеяния не требуется применения определенной частоты лазерного излучения. Поэтому можно работать на частоте, слабо поглощаемой в атмосферных газах, хотя для повышения чувствительности предпочтительнее работать на более коротких длинах волн.















