Автореферат (1149605), страница 3
Текст из файла (страница 3)
При возрастании степени спекания до 10% длина перемычек увеличивается до190 нм. Степень спекания может быть задана в процессе синтеза образцов. Величина спеканияобразцов ИО, исследованных экспериментально, составляет 2%.9Рис. 1. Элементарная (а) и примитивная ячейки ИО (б), квазитетраэдр (в) (степень спеканиясоставляет 2%). Элементарная ячейка в случае степени спекания равной 10% (г).
Квадратоми треугольниками отмечены соответственно квазикуб и квазитетраэдры, эллипс обозначаетперемычку между ними.Задача проверки гипотезы о принадлежности ИО к классу искусственных трехмерныхспиновых льдов состоит из двух основных этапов. Во-первых, необходимо определить являютсяли перемычки однородно-намагниченными (изинговскими).
Во-вторых, требуется установитьпределы справедливости правила спинового льда в квазитетраэдрах. В случае выполненияправила спинового льда магнитные моменты в двух перемычках каждого квазитетраэдранаправлены внутрь него, а в двух других наружу (состояние 2-in-2-out). Аналогичное правилоописывает магнитную структуру атомных спиновых льдов. Выгодность конфигурации 2-in-2-outдля минимизации зеемановской энергии квазитетраэдров зависит от направления внешнегомагнитного поля.
Например, при приложении поля вдоль кристаллографического направления[100] конфигурация 2-in-2-out минимизирует зеемановскую энергию в каждом квазитетраэдре (впредположении изинговского характера магнитных моментов в перемычках). Напротив, даннаяконфигурация невыгодна для зеемановской энергии при подаче внешнего поля вдоль оси [111].В этом случае минимум зеемановской энергии доставляют конфигурации 3-in-1-out (магнитныемоменты в трех перемычках направлены внутрь квазитетраэдра, а в четвертой перемычкенаружу) или 3-out-1-in. В результате, в больших полях, приложенных вдоль направления [111],правило спинового льда должно нарушаться. Однако оно может восстановится при уменьшениивеличины поля. Таким образом, данное направление приложения поля наилучшим образомподходит для оценки пределов применимости правила спинового льда в ИО.На рис.2(а) представлено распределение намагниченности в элементарной ячейке ИО наоснове никеля в состоянии остаточной намагниченности (оси координат здесь соответствуюттрансляциям ГЦК структуры).
Можно видеть, что в квазикубе присутствует вихрь. Вихрьнаблюдается во всем диапазоне полей между точками схождения ветвей кривой гистерезиса.Распределения намагниченности в квазикубе крайне неоднородно и его вклад в общуюнамагниченность элементарной ячейки мал.10В то же время результаты микромагнитных расчетов свидетельствуют об однородностираспределения намагниченности в перемычках в широком диапазоне значений внешнего поля.Зависимости намагниченности ( проекции средней намагниченности на соответствующие оси<111>, рис.
1(в) ) перемычек от величины внешнего поля для типичного квазитетраэдраэлементарной ячейки показаны на рис.2(б). В больших полях (состояния (а) и (d) на рис. 2(б))правило льда нарушается. Однако оно реализуется во всех квазитетраэдрах при уменьшениивеличины поля (состояния (b) и (c) на рис. 2(б)). Установлено, что при переходе в данныеРис. 2. Распределение намагниченности в элементарной ячейке ИО на основе никеля всостоянии остаточной намагниченности (а).
Проекции намагниченности перемычектипичного квазитетраэдра на соответствующие направления типа <111> для ИО на основеникеля, имеющих степень спекания 2% (б) и 6% (г). Буквами (a), (b), (c), (d) обозначеныконфигурации, соответствующие изображениям (a)-(d) на рис. (в). Поле убывает.состояния общая магнитная энергия квазитетраэдров резко уменьшается. Возрастание величиныспекания и соответственно анизотропии формы перемычек приводит к сужению диапазонаполей, в котором квазитетраэдры находятся в 2-in-2-out состояниях, вследствие увеличенияэнергетического барьера, который необходимо преодолеть для перемагничивания перемычки(рис.
2(г)). Анизотропия формы перемычек, выполненных из кобальта, меньше, чем у контактовна основе никеля. Правило льда перестает выполняться для степеней спекания, больших 8% и6% для ИО на основе кобальта и никеля соответственно. В случае ИО, выполненных из кобальтаи имеющих степень спекания, равную 2%, возможно перемагничивание перемычек собразованием магнитного вихря. Однако вихрь существует в узком диапазоне полей (менее 2011мТл). Увеличение величины спекания до 4% позволяет устранить возникновение вихрей вперемычках.
Оптимальная с точки зрения выполнения правила спинового льда степень спеканиясоставляет 2% и 4% для ИО, выполненных из никеля и кобальта соответственно.Установлено, что в случае приложения внешнего магнитного поля вдоль направления[121] ГЦК структуры магнитные моменты в перемычках перпендикулярных полю (направление[111]) располагаются одинаковым образом вследствие выполнения правила спинового льда всистеме.
Была рассчитана величина, появляющейся в системе компоненты намагниченности(рис.3(а)). Максимальное значение данной компоненты достигается в случае величины спеканияравной 4%. Увеличение степени спекания приводит к подавлению перпендикулярнойкомпонентынамагниченностивследствиенарушенияправиласпиновогольдавквазитетраэдрах.В четвертой главе проведено сопоставление результатов микромагнитных расчетов иэкспериментальных данных, полученных при помощи SQUID магнитометрии и SANS. Былииспользованы модели, позволяющие учесть размагничивающее поле, связанное с формойобразцов. Образцы представляли собой тонкие пленки. Расчеты были проведены для двухважнейших направлений приложения поля – [111] и [121] . В качестве примера на рис.3(б)представлены вычисленные и измеренные кривые гистерезиса для ИО на основе кобальта. Былополучено количественно согласие между экспериментальными и расчетными данными.Рис. 3. Зависимость компоненты намагниченности перпендикулярной внешнему полю отвеличины магнитного поля, приложенного вдоль [121] для ИО на основе никеля (а) (полеубывает).
Экспериментальные и расчетные петли гистерезиса для ИО на основе кобальта (б)(поле приложено вдоль [111]).12Для моделирования SANS был вычислен Фурье-образ распределения намагниченностиM r в элементарной ячейке:M q unit cellM r exp iqr dr(рис.4(б)). Сопоставлениерассчитанных и измеренных зависимостей интенсивности брэгговских магнитных рефлексов отвеличины поля позволило определить состояние образцов в характерных полях. Так, например,точка С на рис.4(в, г) соответствует максимальному значению перпендикулярной полюкомпоненты намагниченности. При переходе из состояния С в D данная компонентапретерпевает существенное уменьшение.
В состоянии А система полностью размагничена.Расчеты и эксперименты были проведены для трех направлений приложения внешнего поля:[100], [121] и [111].Рис. 4. Экспериментальные (а) и рассчитанные (б) карты интенсивности SANS (поле приложеновдоль [121] ) в состоянии насыщения для ИО на основе кобальта. Стрелкой показано направлениеполя. Измеренные (в) и вычисленные (г) зависимости интенсивности дифракционныхмаксимумов q022 от величины поля.В пятой главе представлены результаты исследований структурных и магнитныхсвойств ИО при помощи поверхностно-чувствительных методов.
Аттестация поверхности былавыполнена посредством атомно-силовой микроскопии (АСМ) и GISAXS. Карта интенсивностиGISAXS рассеяния состояла из параллельных полос, ориентированных вдоль компоненты q zвектора рассеяния q (рис. 5(а)). Для объяснения природы промежуточных слабых максимумовбыло проведено моделирование GISAXS экспериментов. Установлено, что данные максимумы13связаны с форм-фактором полостей, находящихся на поверхности ИО (рис.5(в)). Рассчитанные иэкспериментальные кривые зависимости интенсивности рассеяния от величины q y приведенына рис.5(б). В случае ИО на основе кобальта промежуточные максимумы практически исчезаютвследствие более высокой степени шероховатости поверхности.
Небольшой сдвиг междукривыми, полученными для ИО на основе никеля и кобальта, связан с различными периодамиданных структур. Выделение вкладов форм-фактора и структурного фактора в картинурассеяния позволило провести анализ структуры поверхности ИО. Было установлено, чтоповерхность ИО представляет собой монодоменную гексагональную решетку полостей,образованных микросферами исходного коллоидного кристалла. Размер области когерентногорассеяния, определенный при помощи аппроксимации интенсивности в поперечном сечениидифракционной полосы распределением Лоренца, составил 6 1 мкм.
GISAXS сигнал ненаблюдался от образцов, толщины которых превосходили 4 монослоя микросфер исходногоопала, что указывает на деградацию качества поверхности с ростом толщины. РезультатыGISAXS и АСМ экспериментов находились в количественном согласии. При помощикомплементарного применение методов SAXS и GISAXS установлена слабая (менее 5%)деформация поверхности относительно объема. Использование техники GISAXS позволилоопределить наиболее подходящие для дальнейших исследований методом МСМ образцы – ИОна основе никеля толщиной до 4 монослоев.Рис. 5.
Картина GISAXS рассеяния на ИО, выполненном из никеля толщиной 0.5 монослоя(а). Экспериментальная (верхний график) и вычисленная (нижний график) зависимостьинтенсивности рассеяния от компоненты вектора рассеяния q y (б), АСМ изображениеповерхности ИО на основе никеля толщиной 3.5 монослоя (в).14С помощью МСМ были получены изображения фазового контраста для образцов ИО наоснове никеля толщиной 3.5 монослоя при различной величине и направлении внешнегомагнитного поля. Для интерпретации результатов измерений было проведено микромагнитноемоделирование распределения намагниченности в части поверхности ИО, состоящей изквазикуба и трех ближайших к нему квазитетраэдров (рис.
6(а)). На рис.6(б) приведенырезультата экспериментов и вычислений в случае приложения поля вдоль направления [121] . Навставке на рис.6(б) показано рассчитанное распределение магнитных моментов в перемычкахИО. Во всех случаях в расчетах было выполнено правило спинового льда. Согласие результатоврасчетов и данных моделирования позволяет считать, что и в реальной системе магнитныемоменты в перемычках упорядочиваются аналогичным образом.Рис. 6.
Модель области поверхности ИО на основе никеля толщиной 3.5 монослоя (а).Измеренные и вычисленные профили фазового контраста вдоль направления [121] (показанострелкой на рис.(а)) (б). Величина поля составляет 70 мТл. На вставке на рис.(б) приведенорасположение магнитных моментов в перемычках ИО, соответствующее наблюдаемомуконтрасту.В заключении сформулированы основные результаты и выводы:1. Вследствие деформации (спекания) микросфер исходного коллоидного кристаллав структуре ИО образуются перемычки, связывающие между собой октаэдрические(квазикубы) и тетраэдрические (квазитетраэдры) участки ГЦК структуры.















