Диссертация (1149509), страница 15
Текст из файла (страница 15)
5.5a и со значениями параметра 0.5 < x < 0.9 на Рис. 5.5б. Узкиекольца интенсивности, типичные для рассеяния нейтронов на порошковомобразце получены для соединений с концентрациями x = 0.0 и 0.1(Рис. 5.4a, Рис. 5.4б). Как и в случае образцов соединений Mn1-xFexGe,результатыэкспериментов,проведенныхметодомрентгеновскойпорошковой дифракции высокого разрешения, показали, что все образцыимеют характерный размер кристаллита порядка 10 мкм [31, 107].Дальнейшее увеличение параметра x до значения 0.4 приводит к размытию99кольцаинтенсивностирассеяниявбольшойобластипереданныхимпульсов Q (Рис.
5.4в, Рис. 5.4г, Рис. 5.5a). Это свидетельствует обуменьшении корреляционной длины магнитной структуры с ростомконцентрации Co. При x > 0.4 величина волнового вектора магнитнойспирали ks быстро уменьшается (Рис. 5.4д-з, Рис. 5.5б). Для соединенияMn0.1Co0.9Ge волновой вектор от геликоидальной магнитной структуры ks небыл обнаружен, то есть ks < 0.02 нм-1 для этого соединения. Тем не менее,при низких температурах было обнаружено диффузное рассеяние нейтроноввблизи прямого пучка, что позволяет утверждать, что магнитная системасоединения Mn0.1Co0.9Ge упорядочивается ферромагнитно (Рис.
5.5б).Анализ температурной зависимости магнитной структуры соединенийMn1-xCoxGe разбит на два концентрационных диапазона, 0.0 < x < 0.45, сотносительно большим значением параметра ksa1, где a — параметркристаллической решетки, и 0.45 < x < 1.0, где ksa ⪡ 1 (Рис. 5.5a).
Параметркристаллической решетки a падает с ростом параметра x от 0.48 нм приx = 0.0 до 0.46 при x = 1.0 [99].Рис. 5.4. Карты малоуглового рассеяния нейтронов на образцах соединений Mn1-xCoxGe сx = 0.0 (a), 0.1 (б), 0.3 (в), 0.4 (г), 0.5 (д), 0.6 (е), 0.7 (ж) и 0.8 (з), полученные притемпературе T = 10 K в нулевом внешнем магнитном поле.100Рис. 5.5. Зависимость интенсивности рассеяния нейтронов от переданного импульса I(Q)для соединений Mn1-xCoxGe с 0.0 < x < 0.50 (a) и 0.50 < x < 0.90 (б) полученные притемпературе T = 10 K в нулевом внешнем магнитном поле.1015.3.
Эволюция магнитной структуры соединений Mn1-xCoxGe с ростом xпри x < 0.45.Профиль рассеяния нейтронов на образцах соединения Mn1-xCoxGe вдиапазоне концентраций x < 0.45 состоит из брэгговского рефлекса ианомального вклада, предположительно вызванного неупругим рассеяниемнейтронов. Неупругий вклад в рассеяние хорошо описывается сверткойфункцииХэвисайда(ступенчатойфункцией)ифункцииЛоренца.Интенсивность неупругого рассеяния растет при низких температурах сростом концентрации Co, достигая своего максимального значения приx = 0.4, а затем убывает и обращается в ноль при x = 0.5 (Рис. 5.5a).Аппроксимациябрэгговскогорефлексафункциейпсевдо-Войтапозволяет определить четыре различных параметра: позиция рефлекса ks,полная ширина на половине высоты (ПШПВ) рефлексаинтенсивности( )⁄( ( )магнитнойфункцийГаусса( ))позволяетструктурыI(G)и и интегральныеЛоренцаоценитьстепеньI(L).Параметрнестабильностиисследуемого соединения, поскольку вкладвбрэгговский рефлекс от функции Лоренца соответствует рассеяниюнейтронов на геликоидальных флуктуациях, а вклад в рефлекс от функцииГаусса—рассеяниюнейтроновнаустойчивойгеликоидальнойструктуре [3, 7].Как и в случае чистого соединения MnGe, для всех соединенийMn1-xCoxGe с x < 0.45 удалось определить критические температуры TN, Th,TSRF и TQF.
Зависимость этих температур от концентрации атомов Co всоединении Mn1-xCoxGe представлена на фазовой диаграмме (T-x) на Рис. 5.6.Параметр α соответствует объемной доле флуктуирующей фазы магнитнойструктуры соединения. Устойчивая геликоидальная структура с α < 0.1ограничена области малых полей и концентраций Co в соединении (Рис.
5.6).Линия α = 1.0 определяет температуру перехода к флуктуирующемугеликоидальному состоянию магнитной системы, TN. Температура Th102ограничивает область диаграммы, в которой может быть проанализированбрэгговский пик от геликоидальной структуры (Рис. 5.6). Критическаятемпература TSRF соответствует переходу магнитной структуры к фазеферромагнитных нано-областей. Температура TQF ограничивает областьгеликоидальных флуктуаций квантовой (нетепловой) природы.
Кроме того,для соединений Mn1-xCoxGe сбыла определена температура TC,котораямагнитногосоответствуеттемпературепереходаотфазывысокотемпературных ферромагнитных корреляций к фазе парамагнитныхфлуктуаций ферромагнитной природы.Начиная с самых низких температур T и концентраций x, устойчиваягеликоидальнаяструктураразрушаетсяирастетобъемнаядолягеликоидальных флуктуаций (Рис. 5.6).
Область, где фазой геликоидальныхфлуктуаций можно пренебречь, ограничена на фазовой диаграмме (Рис. 5.6)кривой α = 0.1. Увеличение параметра x, либо температуры, T, приводит кплавномузамещениюстабильнойгеликоидальнойструктурыфазойгеликоидальных флуктуаций. На Рис.
5.6 область существования устойчивойгеликоидальной структуры ограничена кривой α = 1.0, которой соответствуеттемпература магнитного фазового перехода от дальнего порядка к ближнемуTN. Как видно из Рис. 5.6, температура TN уменьшается с ростом параметра xот 130 K для x = 0.0 и обращается в ноль при xc1 ≈ 0.25. Область на фазовойдиаграмме (T-x), ограниченная температурой TQF, которая была определенадля соединений Mn1-xCoxGe с 0.20 < x < 0.45 (Рис. 5.6), соответствует областигеликоидальных флуктуаций квантовой природы.
То есть корреляционнаядлинагеликоидальных флуктуаций, обнаруженных при температурахT < TQF, не меняется с температурой и зависит только от величины параметраx. Аналогичный результат был получен для соединений Mn1-xFexGe с0.25 < x < 0.40 (Рис. 4.8).103Рис. 5.6. Фазовая диаграмма температура-концентрация (T-x) магнитной структурысоединений Mn1-xCoxGe с x < 0.45.Как и в случае чистого соединения MnGe, брэгговский рефлекс отгеликоидальной магнитной структуры в соединении Mn1-xCoxGe может бытьразличим во всем диапазоне температур T < Th. При T > Th в магнитнойсистеме возникает высокотемпературная фаза ферромагнитных корреляций схарактерным размером порядка 1 нм. Поскольку при температурах выше TSRFпрофиль рассеяния хорошо описывается функцией Гаусса с центром приQ = 0 нм-1, можно сделать вывод, что эта фаза полностью формируетмагнитную структуру. Следует также отметить, что для соединенийMn1-xCoxGe с 0.20 < x < 0.45 удалось определить критическую температуруTC, выше которой наблюдается рассеяние на парамагнитных флуктуацияхферромагнитной природы, то есть профиль рассеяния хорошо описываетсяфункцией Лоренца с центром при Q = 0 нм-1 (Рис.
5.6). Поскольку эта104температура не была обнаружена ни для чистого соединения MnGe, ни длясоединений Mn1-xFexGe с x < 0.40, следует ожидать, что для этих соединенийтемпература TC больше 300 K.Относительно большое значение волнового вектора магнитной спиралиksa1[25, 85],атакжеотносительномалоезначениеконстантывзаимодействия ДМ [27—29], свидетельствует о том, что основным дляформирования магнитной структуры соединений на основе MnGe, являетсяэффективное взаимодействие РККИ [93]. Поскольку объемная долягеликоидальных флуктуаций растет с концентрацией x, начиная с x = 0.0, иполностью доминирует над фазой устойчивой геликоидальной магнитнойструктуры при xc1 ≈ 0.25 (α = 1.0), а волновой вектор геликоидальнойструктуры ks падает практически на порядок с ростом x в диапазоне0.25 < x < 0.45(Рис. 5.5a),можноутверждать,чтонеустойчивостьгеликоидальной магнитной структуры при низких температурах связана сизменением баланса между эффективным взаимодействием РККИ ивзаимодействием ДМ, формирующими магнитную структуру.
Во-первых,разрушениеустойчивойгеликоидальнойструктурыприxc1 ≈ 0.25свидетельствует об увеличении влияния обменного взаимодействия ДМ намагнитнуюсистемусоединения.Во-вторых,уменьшениевеличиныволнового вектора с увеличением параметра x от ks = 2.0 нм-1 для x = 0.3 доks = 0.2 нм-1 для xс2 = 0.45, указывает на ослабление взаимодействия междумагнитнымиатомамииихсоседями,находящимисявовторойкоординационной сфере, то есть ослаблении влияния эффективноговзаимодействияРККИнаформированиегеликоидальноймагнитнойструктуры [93].
Таким образом, можно предположить, что при x = xс2наблюдается переход от геликоидальной магнитной структуры, основаннойна эффективном взаимодействии РККИ к геликоидальной структуре,основанной на взаимодействии ДМ.1055.4. Эволюция магнитной структуры соединений Mn1-xCoxGe с ростом xпри x > 0.45.Не меньший интерес представляет изменение магнитной структурысоединенийMn1-xCoxGeстемпературойвдиапазонеконцентраций0.45 < x < 0.9.















