Диссертация (1149509), страница 14
Текст из файла (страница 14)
Это позволяет сделать вывод оквантовой природе этих флуктуаций (Рис. 4.9).Дальнейшее увеличение концентрации атомов Fe в соединенииMn1-xFexGe приводит к резкому уменьшению величины волнового векторамагнитной структуры, ks, при x = xc2 ≈ 0.45 (Рис. 4.7а). Можно предположить,что это связано с квантовым переходом от геликоидальной магнитнойсистемы,основаннойнаэффективномвзаимодействииРККИ,кгеликоидальной магнитной системе на основе взаимодействия ДМ. Длясоединений Mn1-xFexGe с x > 0.45 при низких температурах наблюдаетсяустойчивая геликоидальнаяструктура с малым волновым вектороммагнитной спирали ks (Рис.
4.7). Тем не менее, асимметрия брэгговскогорефлекса со стороны больших значений переданного импульса, Q > ks,обнаруженная для соединения Mn0.5Fe0.5Ge (Рис. 4.7), свидетельствует осмешанном состоянии магнитной системы этого соединения при низкихтемпературах. Во-первых, это может быть связано со спинодальнымраспадомобразцасоединенияMn1-xFexGe,поскольку,вдиапазоне0.4 < x < 0.5, величина волнового вектора меняется по степенному закону(Рис. 4.7а). Во-вторых, к асимметрии брэгговского рефлекса может привестиконкуренция взаимодействия ДМ, формирующего магнитную структурусоединения Mn0.5Fe0.5Ge, и эффективного взаимодействия РККИ, которое вданном случае является инструментом для дестабилизации магнитнойсистемы.Таким образом, в результате экспериментов по малоугловому рассеяниюнейтронов, для соединений Mn1-xFexGe с x < 0.45 были определены четырекритические температуры TN, Th, TSRF и TQF.
Для соединений Mn1-xFexGe сx > 0.45 была определена температура магнитного фазового перехода изпарамагнитного в геликоидальное состояние TC. Изменения всех этихтемператур с ростом концентрации Fe отражены на фазовой диаграмметемпература-концентрация (T-x) (Рис.
4.10).Результаты данной главы опубликованы в работах [30, 33].915. МАГНИТНАЯ СТРУКТУРА ПСЕВДОБИНАРНОГОСОЕДИНЕНИЯ Mn1-xCoxGeИсследованиясоединенийMn1-xCoxGeвширокомдиапазонеконцентраций x представляют огромный интерес, поскольку допированиесоединения MnGe атомами Co увеличивает концентрацию носителей зарядавдвое быстрее по сравнению с допированием атомами Fe. СогласноэкспериментальнымисследованияммагнитнойструктурысоединенийMn1-xFexGe и Fe1-xCoxGe методами рентгеновской и нейтронной дифракции[17, 18], а также методом лоренцовской трансмиссионной электронноймикроскопии [17] показали, что киральность магнитной спирали одинаковадля соединений близких к MnGe и CoGe и противоположна для соединенияна основе FeGe.
Также хорошо известно, что чистое соединение CoGe непроявляет магнитных свойств [90].Таким образом, при замещении атомов Mn атомами Co в соединенииMnGe следует ожидать квантовый фазовый переход из стабильнойгеликоидальной структуры к геликоидальной структуре с ближним порядкомпри низких температурах, по аналогии с соединением Mn1-xFexGe. Крометого, возможен двойной переворот киральности магнитной структуры сростом x в случае, если электронная структура соединения являетсяопределяющей для магнитной системы, как показано в работах [27—29],либо отсутствие переворота киральности, если изменение концентрацииносителейнеявляетсяединственныммагнитную структуру.92механизмом,определяющим5.1. Аттестация образцов соединения Mn1-xCoxGe методом СКВИДмагнитометрии.Поликристаллические образцы соединения Mn1-xCoxGe с x = 0.1, 0.2, 0.3,0.4, 0.45, 0.5, 0.6, 0.7, 0.8 и 0.9, были синтезированы методом высокогодавления в Институте Физики Высокого Давления, Троицк, Россия.
Образцыявляются поликристаллическими с размером кристаллита вдоль каждого изнаправлений не менее одного микрона [23]. Результаты экспериментов,проведенных методом рентгеновской порошковой дифракции, подтвердиликристаллографическую структуру B20 у исследуемых образцов [31, 107].Содержание примесей в образце не превысило 2% объемной доли.Сцельюисследуемыхопределениясоединений,восприимчивостиинтегральныхбылиполученныхмагнитныхпроведеныобразцов.характеристикизмеренияТемпературнаямагнитнойзависимостьвосприимчивости представлена на Рис. 5.1а для образцов соединенийMn1-xCoxGe с x = 0.0, 0.1, 0.2, 0.3, 0.4, 0.45 и на Рис. 5.1б для образцовсоединений Mn1-xCoxGe с x = 0.45, 0.5, 0.6, 0.7, 0.8, 0.9. На Рис. 5.2a показанырезультаты измерений зависимости намагниченности образцов от внешнегомагнитного поля при низкой температуре, T = 0.2∙TC, где температура TCопределялась из максимального значения восприимчивости для каждогосоединения (Рис.
5.1а, Рис. 5.1б).При концентрациях Co, x < 0.5, кривые намагниченности не выходят нанасыщение в полях H < 5 Тл. При увеличении концентрации x в диапазоне0.5 < x < 0.8, на кривых намагниченности наблюдается близкое к насыщениюповедение вблизи максимального значения внешнего поля Hmax = 5 Тл. Приx > 0.8 угол наклона зависимости намагниченности образца от внешнегомагнитного поля вновь уменьшается с ростом x (Рис. 5.2а).93Рис. 5.1. Температурная зависимость магнитной восприимчивости χ(T) образцовсоединений Mn1-xCoxGe с x = 0.0, 0.1, 0.2, 0.3, 0.4, 0.45 (а) и образцов соединенийMn1-xCoxGe с x = 0.45, 0.5, 0.6, 0.7, 0.8, 0.9 (б), полученная после охлаждения образцов дотемпературы 5 K в нулевом внешнем магнитном поле и дальнейшем нагревании образцовдо температуры T = 300 K во внешнем поле H = 10 мТл.Рис.
5.2. (а) Намагниченность образцов соединений Mn1-xCoxGe, нормированная назначение намагниченности в поле H = 5 Тл, измеренная при температуре, T = 0.2∙TC, TCсоответствует максимальному значению магнитной восприимчивости для каждогосоединения. (б) Энергия намагничивания соединений Mn1-xCoxGe, полученная иззависимости намагниченности от внешнего магнитного поля (красные квадраты), иполученная из зависимости намагниченности образцов нормированной на значение в полеH = 5 Тл (синие круги).94Угол наклона зависимости намагниченности образца от внешнегомагнитного поля в области малых полей определяется энергией магнитнойанизотропии, которая связана с энергией намагничивания соотношением:∫где M — это величина намагниченности образца, а H —величина внешнего магнитного поля.
На Рис. 5.2б построена зависимостьэнергии намагничивания от концентрации Co в соединении Mn1-xCoxGe,полученная из абсолютных значений намагниченности и из зависимостинамагниченности от внешнего поля, нормированной на максимальноезначение во внешнем поле Hmax = 5 Тл. Из значений энергии намагничиваниядля различных соединений Mn1-xCoxGe можно определить три различныххарактерных диапазона концентраций x. При x < 0.5 энергия намагничиванияимеет относительно большую величину, но уменьшается с ростомконцентрации Co в соединении (Рис.
5.2б). В диапазоне 0.5 < x < 0.8,величина энергии намагничивания мала и почти не зависит от параметра x. Сростом концентрации x больше 0.8, величина энергии намагничивания,полученной из нормированной зависимости намагниченности от внешнегополя, увеличивается с ростом x, в то время как энергия намагничивания,полученная из абсолютных значений намагниченности, падает из-зауменьшающегося с ростом x магнитного момента системы.
Уже отсюдаследует, что механизмы, которые приводят к формированию магнитнойструктуры соединения Mn1-xCoxGe в различных диапазонах значенийпараметра x, отличаются друг от друга. Значения концентрации атомов Co всоединенииMn1-xCoxGe,концентрационногосоответствующиедиапазонакдругомувертикальными пунктирными линиями при xпереходупоказаны0.5 и xотнаодногоРис. 5.2б0.8.Согласно теории среднего поля Гинзбурга-Ландау, из выражения длясвободной энергии для ферромагнитного материала можно получитьвыражение для зависимости величины намагниченности от внешнегомагнитного поля [110]:95( )где A и B — это постоянные, которые определяются исследуемымматериалом, а()⁄— мера близости температуры T ктемпературе фазового перехода порядок-беспорядок TC.
Однако, какпоказано Арротом в работе [111], данное соотношение не всегда верно иследуетпользоватьсяболееобщимвыражениемдляопределениякритической температуры магнитного материала:⁄⁄( )()где T1 и M1 — это параметры, определяемые образцом, а параметры β и γмогут быть получены из температурных зависимостей намагниченностинасыщения, MS, и обратной магнитной восприимчивости, χ-1, соответственно,следующим образом:()()Таким образом, для соединений Mn1-xCoxGe с различными значениямипараметра x, были определены значения критических экспонент β и γ, равные0.31 и 1, соответственно, для всех исследуемых соединений.
В результате,удаѐтся построить зависимость⁄от⁄при различных температурах(построения по методу Аррота), представленную на Рис. 5.3 для соединенийMn0.3Co0.7Ge (Рис. 5.3а), Mn0.7Co0.3Ge (Рис. 5.3б) и Mn0.1Co0.9Ge (Рис. 5.3в).96Рис. 5.3.Построения по методу Аррота при β = 0.31, для соединений Mn0.3Co0.7Ge (а),Mn0.7Co0.3Ge (б) и Mn0.1Co0.9Ge (в).97Как видно из Рис. 5.3, только в диапазоне концентраций 0.5 < x < 0.8,построения по методу Аррота имеют линейную зависимость (Рис. 5.3а), и,как следствие, только в этом диапазоне концентраций может бытьопределена критическая температура фазового перехода порядок-беспорядокTC, равная 75 K, 70 K, 55 K и 45 K для x = 0.5, 0.6, 0.7 и 0.8, соответственно.При значениях параметра x < 0.5, зависимость намагниченности образца отвнешнего магнитного поля меняется таким образом, что построения,выполненные по методу Аррота, не могут быть экстраполированы к началукоординат на фазовой диаграмме (Рис.
5.3б). Причиной отклоненияпостроения, выполненного методом Аррота, от линейного поведения могутслужить геликоидальные флуктуации вблизи точки фазового перехода,обнаруженные для чистого соединения MnGe. В диапазоне концентрацийx > 0.8, определение критической температуры TC из построений методомАррота также оказывается невозможным (Рис. 5.3в).Тем не менее, магнитная структура и переход порядок-беспорядок всоединениях Mn1-xCoxGe во всем диапазоне исследуемых концентраций, x,могут быть исследованы методом малоуглового рассеяния нейтронов.985.2.ИсследованиеобразцовсоединенияMn1-xCoxGeметодоммалоуглового рассеяния нейтронов.Измерения методом малоугловой дифракции нейтронов на образцахсоединений Mn1-xCoxGe с x = 0.1, 0.2, 0.3, 0.4, 0.45, 0.5, 0.6, 0.7, 0.8 и 0.9,проводились на инструментах D11 на реакторе Института Лауэ-Ланжевена(ILL), Гренобль, Франция, а также на малоугловом дифрактометре SANS-1расположенном в нейтроноводном зале исследовательского реактора FRM-IIв Мюнхене, Германия [103].
Длина волны падающих нейтронов былавыбрана равной λ = 0.6 нм, расстояние между образцом и детекторомварьировалось в диапазоне 2-20 м, в зависимости от магнитной структурыисследуемого соединения, диапазон значений вектора переданного импульсазависел от положения детектора и менялся в пределах 0.02 < Q < 2.7 нм–1,разрешениеустановкипопереданномуимпульсусоставляло10%.Интенсивность рассеяния измерялась в процессе охлаждения образца внулевом поле из парамагнитного состояния при температуре T = 300 К вупорядоченное состояния при температуре T = 10 К.На Рис.
5.4 показаны примеры карт малоуглового рассеяния нейтроновдля образцов соединений Mn1-xCoxGe со значениями параметра x от 0.0 до0.8, полученные при температуре T = 10 K. Интенсивность рассеяниянейтронов I(Q), представленная на Рис. 5.4 была азимутально усреднена ипостроена для соединений Mn1-xCoxGe со значениями параметра 0.0 < x < 0.5на Рис.















