Диссертация (1149174), страница 4
Текст из файла (страница 4)
В традиционных гетероструктурах с КЯ все динамическиепроцессы релаксации замедленны по сравнению со структурами с микрорезонаторами, что способствует значительному накоплению неизлучающих экситонов.Влияние этих экситонов на излучающие может быть значительным.
Неизлучающие экситоны создаются даже в случае резонансного возбуждения нижайшегоэкситонного перехода, если энергия фононов, соответствующая температуре решетки, больше чем критическая энергия [17; 26]. Волновой вектор фононовв плоскости КЯ ‖ передается экситону из-за закона сохранения квазиимпульса,что приводит к выбросу экситонов из светового конуса. В работе [17] показано,что вплоть до половины экситонов, созданных резонансной накачкой, рассеи16ваются акустическими фононами в состояния с большим волновым вектором(неизлучающие состояния).При охлаждении носителей также происходит их спиновая релаксация [27].
Обсуждение спиновой релаксации выходит за рамки данной работы.Отметим только, что процессы спиновой релаксации приводят к конверсии легких дырок в тяжелые и обратно. Характерное время такого процесса составляетнесколько сотен пикосекунд [28]. Также спиновая релаксация приводит к конверсии экситонов со спином ±1 в состояния со спином ±2. Из-за правил отборапо угловому моменту со светом взаимодействуют только экситоны со спином±1.
Экситоны со спином ±2 со светом не взаимодействуют, поэтому такие экситоны также должны быть включены в резервуар неизлучающих экситонов.Экситонная динамика активно изучалась при помощи методов спектроскопии ФЛ с временным разрешением. При нерезонансной накачке импульсФЛ характеризуется временем нарастания = 10 − 1000 пс и временем спада = 1 − 30 нс, в зависимости от экспериментальных условий, а такжедизайна и качества образца [12; 13; 17; 29—36]. Теоретический анализ, представленный в этих работах, а также в работах [14; 26; 37—40] , позволил получитьхарактерные времена процессов, происходящих преимущественно в резервуаре неизлучающих экситонов. Было обнаружено, что характерное время образования экситонов из свободных носителей лежит в диапазоне от несколькихдесятков до нескольких сотен пикосекунд [32; 35; 36; 41].
Термализация экситонов в резервуаре происходит примерно в таком же диапазоне времен [26; 37;40]. Эти два процесса определяют время нарастания ФЛ в высококачественныхгетероструктурах. Если излучающие экситоны локализованы на структурныхдефектах, то их время рекомбинации может быть сопоставимо со временем термализации в неизлучающем резервуаре. Таким образом, время рекомбинацииможет также влиять на рост сигнала ФЛ [30; 38; 42] . Самый медленный процесс в экситонной динамике - это рассеяние неизлучающих экситонов в световойконус.
Такой процесс релаксации отвечает за спад сигнала ФЛ. Большой разброс измерений времени спада ФЛ [12; 17; 29—31; 43; 44] , возможно, вызванконкуренций рассеяния в световой конус и нерадиационной гибели экситоновна гасящих центрах в реальных структурах.Эксперименты по измерению кинетики ФЛ не дают прямого измерениявремени рекомбинации излучающих экситонов в высококачественных структу17рах. Первые попытки измерения этого времени напрямую, описанные в работах [12; 17; 44; 45] , были не очень успешными из-за ограниченного временного разрешения использованных экспериментальных установок.
Время рекомбинации и время дефазировки излучающих экситонов тщательно исследовалосьсредствами экспериментальных методик накачка-зондирование и четырёх-волнового смешивания [46—52] . Результаты этих исследований также дают большой разброс времен экситонной рекомбинации от 1 пс до 30 пс. Наиболее вероятно, разброс связан с различным качеством исследованных гетероструктур.Монослойные флуктуации ширины квантовой ямы, а также неоднородность состава квантовых ям и барьеров приводят к локализации экситонов не тольков направлении, перпендикулярном плоскости квантовой ямы, но и в плоскостиквантовой ямы.
Ограничения движения во всех трех направлениях движениявлияет на релаксационные процессы.Большой разброс экспериментальных данных о времени экситонной релаксации в структурах с КЯ указывает на то, что надежные данные о характерных скоростях релаксационных процессов, как излучающих, так и не излучающих экситонов, могут быть получены только посредством тщательногоотбора высококачественной структуры с КЯ и тщательного выбора экспериментальных условий. Исследованию процессов экситонной релаксации в высококачественных гетероструктурах с квантовыми ямами посвящена данная работа.Для этого исследования методом молекулярной пучковой эпитаксии была выращена серия образцов с различными ширинами и глубинами квантовых ямInGaAs/GaAs.
Результаты исследования этих образцов другими исследователями можно найти, например, в работах [53—56]. Все исследуемые образцыобъединяет высокое качество, что проявляется в малой ширине экситонныхрезонансов в оптическом отклике и преобладании радиационного уширения резонансов над нерадиационным. Это свойство далее будет считаться критериемкачества гетероструктуры.В настоящей работе в главах 3 и 4 приведены результаты оригинального экспериментального исследования динамики излучающих и неизлучающихэкситонных состояний одного из выращенных высококачественных гетероструктур с относительно широкой КЯ InGaAs/GaAs = 95 нм. Особенность этойструктуры состоит в наличии набора квантово-размерных экситонных состояний, которые проявляются в спектрах ФЛ и отражения, как очень узкие резо18нансы.
Спектры ФЛ и кинетика сигнала накачка-зондирование были измереныпри резонансном возбуждении в одно или несколько из квантово-размерныхсостояний, что позволило аккуратно контролировать условия возбуждения. Вглаве 3 представлены оригинальные исследования посвященные некогерентнойдинамике экситонов, а в главе 4 – когерентной динамике размерно-квантованных экситонных состояний в квантовой яме. Следует подчеркнуть, что несмотря на то, что представленные результаты были получены преимущественно наодном образце, аналогичные экспериментальные результаты получаются и длядругих гетероструктур. Поэтому полученные результаты претендуют на универсальность для высококачественных гетероструктур с квантовыми ямами.Следующие параграфы данной главы посвящены процессам некогерентной релаксации экситонов в объемных полупроводниках и гетероструктурах сквантовыми ямами.
Когерентные процессы обсуждаются в разделе 1.2.1.1.2Экситон-фононное взаимодействиеВ полупроводниках типа цинковой обманки (GaAs) из-за симметрии кристаллической решетки основной вклад в фононно-индуцированную релаксациюэлектронов и дырок дают преимущественно оптические LO фононы и акустические LA и TA фононы [6]. Взаимодействие с LO фононнами обусловлено двумямеханизмами: посредством деформационного потенциала и фрёлиховского взаимодействия, тогда как взаимодействие с акустическими фононами – деформационным потенциалом и пъезоэлектрическим взаимодействием.
В гетероструктурах возможно также появление локализованных фононов на гетерогранице исложенных фононов в сверхрешетках [6], что усиливает взаимодействие фотонов с носителями . Экспериментальное наблюдение рассеяния носителей и экситонов методами спектроскопии комбинационного рассеяния является однимиз наиболее эффективных методов исследования экситон-фононного взаимодействия[6; 57].Как уже упоминалось в параграфе 1.1.1, скорости таких процессов, какохлаждение горячих носителей и экситонов, формирование экситонов из электрон-дырочной плазмы, диссоциация экситонов и др., определяются взаимодей19ствием с фононами. Взаимодействие с оптическими фононами происходит завремена порядка единиц пикосекунд.
В то же время, взаимодействие с акустическими заметно слабее, что увеличивает характерные времена взаимодействиядо нескольких десятков пикосекунд.Взаимодействие фононов с излучающими экситонами в гетероструктурахможно исследовать по спектрам отражения (пропускания) и фотолюминесценции (ФЛ). Спектральная ширина экситонных резонансов определяется множеством факторов. Наличие большого числа дефектов и неоднородностей параметров приводит к неоднородному уширению.
В качественных гетероструктурах оно пренебрежимо мало. Однородное уширение, превалирующее в такихструктурах, определяется динамическими характеристиками релаксационныхпроцессов, в том числе рассеянием экситонов на фононах [54; 57; 58]: = ~Γ + + Γ /[exp(~ / ) − 1].(1.3)Здесь ~Γ – уширение линии, не связанное со взаимодействием с фононами, – уширение, обусловленное взаимодействием с акустическими фононами.Последнее слагаемое в выражении 1.3 описывает взаимодействие с оптическимиLO фононами, где 1/[exp(~ / ) − 1] появилось из Бозе-распределения оптических фононов. При температурах меньше ≈ 50 К, число заполнения состояний оптических фононов пренебрежимо мало, и уширения из-за взаимодействияс LO фононами не наблюдается.
Взаимодействие с акустическими фононаминаблюдается и при низких температурах. Величина параметра составляет1 − 10 мкэВ/К [54; 57; 58].1.1.3Излучательная рекомбинация экситоновВ прямозонных полупроводниках типа GaAs взаимодействие со светомвблизи края фундаментального поглощения при низких температурах, главнымобразом, определяется экситонными эффектами. В объемных полупроводникахиз-за поляритонного эффекта экситоны могут распасться только на границе20кристалла [59]:,(1.4)где Γ – скорость излучательной рекомбинации, – коэффициент отраженияна границе образца, – групповая скорость поляритонов, – толщина образца.
Для образцов толщиной несколько сот микрон, время излучательнойрекомбинации становиться большим и может достигать микросекунд. Однако,при уменьшении толщины образца, время излучательной рекомбинации уменьшается и достигает единиц наносекунд [59]. Такое сильное изменение времениизлучательной рекомбинации не может быть объяснено выражением (1.4). Этопротиворечие объясняется нарушением трансляционной симметрии в очень тонких образцах и, следовательно, нарушением закона сохранения квазиимпульса.Этот эффект проявляется наиболее сильно в гетероструктурах с квантовымиямами, где время излучательной рекомбинации экситонов может составлять от1 пс до 30 пс [46—52].Эффект значительного увеличения скорости излучательной рекомбинации экситонов в квантовых ямах в литературе принято называть эффектом гигантской силы осциллятора экситона [29; 59—61].
Было показано, что в двумерном массиве диполей общая сила осциллятора × диполей сконцентрированав тех состояниях, чей волновой вектор меньше или равен волновому вектору света с той же энергией, т.е. < 0 /. Число таких состояний в (0 / )2 = (/)2раз меньше, чем общее число двумерных экситонных состояний, где = /– волновой вектор, соответствующий краю зоны Бриллюэна. Таким образом,большую скорость излучательной рекомбинации экситонов, связанную с сильным свето-экситонным взаимодействием, можно объяснить когерентным излучением сфазированного набора большого числа ( × ) диполей.
Это приводитк тому, что общая сила осциллятора в 2 раз больше, чем сила осциллятора изолированного диполя. Иными словами, поскольку экситон является когерентнымвозбуждением большого числа атомов в кристалле, то когерентное излучениеэтих атомов приводит к увеличению силы осциллятора экситона.Объем когерентности экситона, т.е. область кристалла, в которой атомыувеличивают силу осциллятора экситона, является важной величиной для процессов свето-экситонного взаимодействия. Локализация экситонов, также как ипроцессы рассеяния уменьшают объем когерентности экситона [29; 42].















