Фемтосекундная спектроскопия и ближнепольная микроскопия оптически анизотропных метаматериалов (1105429), страница 4
Текст из файла (страница 4)
Излучение второй гармоники импульсного Nd:YAG лазера с длительностью импульса 5 пс и частотой следования импульсов 5 кГц параметрически усиливает излучениенепрерывного затравочного лазера с полосой перестройки 1490 ÷ 1650 нм.Состояние поляризации накачки контролируется полуволновой пластиной и призмой Глана. Излучение накачки фокусируется на поверхностькороткофокусной линзой в пятно диаметром около 150 мкм, положениеи размер которого контролируются InGaAs-камерой. Излучение второй(ВГ) и третьей (ТГ) оптических гармоник, отфильтрованное от излучения14накачки поглощающими фильтрами и проанализированное призмой Глана, детектировалось с помощью фотоэлектронного умножителя (ФЭУ),работающего в пропорциональном режиме.
Импульсы с ФЭУ усиливались и направлялись на цифровой осциллограф с функцией стробируемого интегрирования. Во всех измерениях средняя мощность излучения,попадающего на образец, удерживалась на уровне 3 мВт, пиковые интенсивности составляли 60 МВт/см2. Для изучения угловых зависимостейэффективностей генераций оптических гармоник в спектральной области резонансов распространяющихся плазмон-поляритонов была собранаустановка на основе импульсного титан-сапфирового лазера с диапазономперестройки 690 ÷ 1060 нм. Излучение проходит через оптический прерыватель пучка и попадает на полуволновую пластину и призму Глана, которые регулируют мощность и состояние поляризации излучения накачки. Излучение накачки фильтруется красным фильтром и фокусируется впятно диаметром 300 мкм. Средняя мощность излучения, попадающего наобразец, удерживалась на уровне 50 мВт, пиковые интенсивности составляли 15 МВт/см2 .
Излучение ВГ, отфильтрованное от излучения накачкифильтрами BG39 и проанализированное призмой Глана, детектировалосьс помощью фотоэлектронного умножителя (ФЭУ), работающего в пропорциональном режиме. Импульсы с ФЭУ усиливались и направлялисьна синхронный усилитель, работающий на частоте прерывателя.Приведены результаты измерений спектров коэффициентов отражения R(λ) и пропускания T (λ) метаматериалом p-поляризованного излучения при ориентации поляризации вдоль малых полос образца. Коэффициент поглощения рассчитывался как A(λ) = 1 − T (λ) − R(λ). Показано, что на спектрах, полученных при нормальном падении света имеются три максимума поглощения, два из которых располагаются краснойобласти спектра, а третий – в ИК-диапазоне.
При увеличении угла падения первый и второй максимум расходятся в спектральном пространстве, а третий смещается в коротковолновую область спектра. Резонансыв видимой области спектра соответствуют распространяющимся плазмонполяритонам, возбужденным на границе раздела золото-подложка припомощи 1го и −1го порядков дифракции. Резонанс в области длины волны λ = 1.55 мкм является резонансом с ненулевым магнитным дипольныммоментом. Природа ненулевого магнитного момента заключается в том,что направления токов, текущих в двух золотых слоях метаматериалапод воздействием резонансного излучения, являются противоположными.
Далее в тексте этот резонанс будет упоминаться как магнитный илиантисимметричный.15Рис. 6: а) Угловой спектр интенсиности прошедшей третьей гармоникив pp-геометрии при длинах волн накачки 1540 нм и 1600 нм. б) Угловойспектр интенсивности излучения ТГ, полученный в приближении угловойдисперсии, вызванной тензорной природой χ̂(3) . в) Угловые зависимостигенерации ТГ при возбуждении анитисимметричной моды (сплошная линия) и симметричной моды (пунктирная кривая).На угловых зависимости интенсивности ВГ от образца метаматериала для длин волн накачки 750 нм и 800 нм наблюдается малое значениеинтенсивности ВГ при нормальном падении света на образец, связанноес s-s-запретом. Зависимости являются немонотонными и содержат рядособенностей – локальных максимумов при углах 3◦ и 22◦ для λ = 750 нми 9◦ и 30◦ для λ = 800 нм.
Максимумы соответствуют угловым положениям резонансов ПП, заведенных на поверхность структуры порядкамидифракции с j = −1 в выражении (2) для границ раздела золото-воздухи золото-подложка. На рис. 6 приведены угловые зависимости интенсивности ТГ от образца метаматериала для длин волн накачки 1600 нм и1540 нм в геометрии “на просвет”.
Зависимость является немонотонной иобладает локальным максимумом, положение которого зависит от длины волны накачки и составляет 20◦ ± 5◦ для λ = 1600 нм и 22◦ ± 2◦ дляλ = 1540 нм.Нелинейная поляризация среды записывается в виде:Zn(5)P(n) =L̂(r, nω) : χ̂(n) : L̂(r, ω) : E0 (ω) dV,Vгде L̂(r, nω) – фактор локального поля на частоте nω, χ̂(n) – эффективный тензор нелинейной восприимчивости n-го порядка, L̂(r, ω) – фактор локального поля на частоте накачки, E0 (ω) – вектор напряженностиэлектрического поля накачки. L̂(r, nω) не зависит от угла падения, а компоненты χ(n) не обладают сильной угловой дисперсией.
Таким образом,основным вкладом в процесс генерации ВГ при накачке электрическихрезонансов является фактор усиления локальных полей L̂(r, ω), который16может быть большим в условиях резонансного возбуждения ПП. Это обстоятельство также доказывается величиной интенсивности ВГ при возбуждении резонанса на границе раздела SiO2 /Au, обладающего большимпоглощением, которая почти на порядок выше интенсивности ВГ при возбуждении резонанса на границе раздела воздух/Au.Усиленная плазмонными полями генерация ВГ и ТГ в метаматериалахтипа “fishnet” была обнаружена ранее [4].
Было показано, что спектры генерации ВГ и ТГ определяются усилением локальных полей. Однако форму полученных угловых спектров ТГ при накачке магнитного резонансаневозможно объяснить при помощи угловой дисперсии фактора локального поля на частоте накачки. Согласно (5) эффективность генерации ТГопределяется величинами L̂(r, nω), L̂(r, ω) и/или χ̂(3) .
Первые два фактора не объясняют наличие максимума в угловых спектрах генерацииТГ, поскольку коэффициент пропускания на частоте третьей гармоникии поглощение на частоте накачки имеют монотонно убывающий характерзависимости от угла падения. В соответствии с (5) следовало бы ожидатьмонотонно убывающий характер зависимости интенсивности ТГ от угла.Напротив, в угловых спектрах ТГ наблюдается максимум.Такое поведение спектральных зависимостей генерации ТГ можетбыть объяснено угловой дисперсией восприимчивости третьего порядказа счет вступания в силу различных компонент тензора χ̂(3) .
После применения перестановочных соотношений, вызванных симметрией поверхности системы, можно ввести феноменологическую зависимость интенсивности ТГ от угла падения накачки на образец, дающую качественное описание угловых спектров ТГ при относительных значениях ком(3)(3)понент тензора нелинейной восприимчивости χxxxx = 0.42, χxxzz = 2.90,(3)(3)χzxxz = 6.57, χzzzz = −2.23 (см.
рис. 6б).Поскольку источником третьей гармоники в метаматериале являетсязолото, обладающее наибольшей эффективной объемной величиной χ(3) ,была построена модель генерации ТГ на основе рассмотрения собственных колебаний плазмы электронов в золотых слоях метаматериала. Гармонические колебания зарядовой плотности в системе описываются суперпозицией двух собственных колебаний системы, соответствующих токам, текущим в обоих слоях в одном направлении (симметричная мода), ив противоположных направлениях (антисимметричная мода).
На основемодели системы связанных нелинейных осцилляторов для описания динамики нескомпенсированных зарядов в двух слоях метаматериала и описания электромагнитных потенциалов, создаваемых элементарной ячейкойметаматериала, в виде потенциалов Лиенарда-Вихерта, были получены17диаграммы рассеяния излучения ТГ для антисимметричной моды:2c2[kq0 ctg θ sin(ka sin θ) sin(kd cos θ)] .πи симметричной моды:R(θ) =(6)2c2[kq0 ctg θ sin(ka sin θ) cos(kd cos θ)] .(7)πПри одних и тех же параметрах системы вид диаграммы рассеяния длясимметричного и антисимметричного резонанса различаются, что показано на рис.
6в. Таким образом, существует принципиальное отличие формыугловых зависимостей эффективности ТГ при возбуждении электрических и магнитных резонансов в метаматериалах типа “fishnet”.Основные результаты диссертационной работы можно сформулировать следующим образом:R′ (θ) =1. Методами микроспектрополяриметрии и динамической эллипсометрии показано, что величина двулучепреломления и диапазон перестройки фазовой задержки между собственными линейно поляризованными волнами в плазмонных метаматериалах на основе анизотропно структурированных пленках золота зависит от типа и параметроврезонанса плазмон-поляритонов. Максимальный диапазон частотноугловой перестройки фазовой задержки составил 1.8π, что позволяетосуществлять произвольное преобразование поляризации, управляемое азимутальным углом ориентации образца и углом падения излучения на образец. Обнаружена определяющая роль возбужденияплазмонного резонанса типа Фано в формировании оптической анизотропии метаматриалов.2.
Методом сверхбыстрой поляриметрии параметров Стокса впервыепродемонстрирована динамика состояния поляризации внутри фемтосекундных лазерный импульсов, отраженных от анизотропного плазмонного метаматериала в спектральной окрестности резонанса типаФано с временем жизни порядка 65 фс. Максимальная измеренная скорость изменения поляризации составила 13 пс−1 в пространстве векторов Стокса. Обнаружена зависящая от времени деполяризация излучения внутри импульса, наличие которой объясняется усреднениемсостояний поляризации опорным импульсом в схеме детектированиякорреляционных функций четвертого порядка.
Построена модель динамики состояния поляризации на основе данных о спектральном отклике образца.183. Реализована методика динамической сканирующей поляриметрииближнего оптического поля для измерения ближнепольного аналога линейного дихроизма (ЛД) в плазмонных метаматериалах в видеупорядоченного массива золотых нанополос. Измерена величина ЛДвблизи поверхности образца при освещении лазерным излучением сдлиной волны, близкой к центральной длине волны резонанса локальных плазмон-поляритонов в нанополосах, и продемонстрировано неоднородное распределение величины ЛД в плоскости образца с периодом, равным периоду расположения нанополос.