Автореферат (1105424), страница 3
Текст из файла (страница 3)
Абсолютная величина модуляции составляет 0.005% и не зависит от длиныволны зондирующего излучения. Чёрными точками показана спектральнаязависимость ∆R/R образца при той же временной задержке. Она имеетасимметричный вид, причём на коротковолновом склоне резонанса изменение коэфициента отражения отрицательно, а на длинноволновом — положительно. Максимальные значения модуляции ∆R/R составляют -0.035%и +0.095% на длинах волн 770 нм и 780 нм соответственно.Поведениеспектраль-ной зависимости ∆R/R вобразце серии 1 на длинахволн в окрестности резонансаТППобъясняетсяспектральнымсдвигомрезонанса ТПП. При взаимодействииимпульсанакачки с металлическойплёнкой происходит переРис.
5: Спектр коэффициента отражения образца (сплошная кривая). Cпектры ∆R/R образца (чёр-качка энергии из лазерногоимпульсавэлектроннуюные точки) и золотой плёнки (оранжевые ромбы).подсистему металла, при-Вставка: спектры коэффициента отражения образцачемв невозмущённом и возмущённом случаях. Величиныданногосдвига и деформации резонанса ТПП увеличены длянаглядности.характерноевремявзаимодействияв золоте составляет около200 фс.
Изменение функ-ции распределения электронов по энергиям f (E) приводит к изменениюкомплексной диэлектрической проницаемости золота. С другой стороны,резонансная частота возбуждения ТПП зависит от действительной частидиэлектрической проницаемости ε′ , а ширина резонанса ТПП определяетсяв том числе мнимой частью диэлектрической проницаемости ε′′ . Такимобразом, после взаимодействия образца с импульсом накачки происходитсдвиг резонанса ТПП в коротковолновую область спектра, а также изме-14нение его формы. На вставке к рисунку 5 чёрной кривой показан спектррезонанса ТПП при временной задержке между импульсами накачки изонда -150 фс, что соответствует невозмущённому случаю.
Красной кривойпоказан спектр резонанса ТПП при временной задержке +150 фс, когда вэлектроную подсистему металла перекачана максимально возможная частьэнергии импульса накачки. Величины сдвига и деформации увеличены посравнению с наблюдаемыми в эксперименте для наглядности. Видно, чтоизменение коэффициента отражения образца является отрицательным накоротковолновом склоне резонанса и положительным на его длинноволновом склоне, что и наблюдается в эксперименте. В дальнейшем путёмэлектрон-фононного взаимодействия происходит релаксация f (E) и R кравновесным значениям.Третья глава посвящена экспериментальному исследованию усилениянелинейно-оптических эффектов в образцах ФК/металл при возбуждениитаммовских плазмон-поляритонов.Нелинейно-оптические эффекты, в частности, генерация оптическихгармоник, могут быть усилены за счёт двух механизмов. Первым из нихявляется усиление локального электромагнитного поля накачки в областяхобразцов, обладающих большой нелинейной восприимчивостью.
На частоте возбуждения ТПП наблюдается локализация электромагнитного полявблизи границы раздела фотонный кристалл-металлическая плёнка. Прирассмотрении случая генерации второй оптической гармоники (ГВГ) в исследуемых образцах, состоящих из слоёв центросимметричных материалов,источниками ВГ служат тонкие слои материалов, расположенные вблизиграниц раздела слоёв. Таким образом, ожидается усиление ГВГ в образцахв случае, если частота излучения накачки совпадает с резонансной частотойТПП.Для подтверждения данного предположения была проведена спектроскопия интенсивности ВГ, генерированной в образце серии 1 в геометриипропускания. Источником излучения служил титан-сапфировый лазер, генерировавший импульсы длительностью 130 фс.
Плотность мощности излучения накачки на образце составляла 1 ГВт·см−2 . Часть излучения накачки,15прошедшего через образец, направлялась в канал линейной регистрации,позволявший измерить спектр коэффициента пропускания образца. На рисунке 6 красной кривой показан спектр коэффициента пропускания образца серии 1 при угле падения излучения 20◦ , в котором наблюдается узкийпик в окрестности длины волны 765 нм, связанный с возбуждением ТПП.В спектре интенсивности ВГ, генерированной в pp комбинации поляризаций излучения накачки и ВГ,показанном чёрными точками, также наблюдается резонанс на длиневолны 765 нм.
На вставке показана зависимость интенсивности ВГ вмаксимуме резонанса от угла поворота анализатора. Соотношение инРис. 6: Красная кривая — спектр коэффициента пропускания образца. Чёрные точки — спектр интенсивности ВГ в pp комбинации поляризаций. Синие открытые точки —тенсивностей ВГ pp и ps комбинаций составляет 200. Синими открытыми точками на основном графикепоказан спектр интенсивности ВГто же в ps комбинации. На вставке показана ps комбинации, увеличенный в 20зависимость интенсивности ВГ от угла пово- раз. В нём наблюдается небольшойрота анализатора при длине волны накачки765 нм. Угол падения составляет 20◦ .пик в окрестности резонансной длины волны ТПП. Усиление ГВГ всимметрийно-запрещенной комбинации связано с деполяризованным и изотропным гиперрэлеевским рассеянием света на шероховатостях металлической плёнки.
Спектроскопия интенсивности ВГ была проведена также дляобразца сравнения, представлявшего собой плёнку золота толщиной 30 нм.Коэффициент усиления ГВГ в образце серии 1 по сравнению с металлической плёнкой составил 120 на длине волны резонанса ТПП.Подобные измерения были проведены для других углов падения излучения на образец и металлическую плёнку.
Кроме того, методом матриц распространения с учётом нелинейности слоёв [19] был проведён расчёт зависимости коэффициента усиления ГВГ от угла падения и длины волны излучения накачки, результаты которого показаны на рисунке 7. В спектре можно16отметить несколько резонансов усиления ГВГ. Два менее интенсивных спектрально расположены на длинах волн 610 нм и 690 нм при угле падения излучения 5◦ и связаны с локализацией излучения накачки в нелинейных слоях образца из-за возбуждения волноводных мод ФК. Наиболее интенсивныйрезонанс связан с возбуждением ТПП и усилением локального электромагнитного поля накачки на границе раздела ФК/металл.
Можно отметить,что при увеличении угла падения излучения на образец резонансы усиления ГВГ смещаются в коротковолновую область спектра, повторяя дисперсионные законы соответствующих возбуждений. При малых углах паденияизлучения наблюдается бо́льшее усиление ГВГ, что в первую очередь связано с малой интенсивностью ВГ, генерируемой в золотой плёнке. При увеличении угла падения излучения коэффициент усиления ГВГ в резонансеТПП уменьшается, а ширина резонанса увеличивается, что связано с уменьшением добротности резонанса ТПП для p-поляризованного излучения.Сравнениерасчётовиэкспери-ментальных данных показало, чтоединственным источником сигналаВГ является слой золота, толщинойв несколько атомов, расположенныйна границе раздела ФК/металл.Вклад противоположной поверхности золота, а также приповерхностных слоёв диэлектриков являет-Рис. 7: Численный расчёт частотно-углового спектра коэффициента усиления ГВГ вся пренебрежимо малым в данных образце серии 1 по сравнению с плёнкой зоусловиях.лота толщиной 30 нм.Вторым механизмом усилениягенерации оптических гармоник является увеличение плотности фотонныхсостояний на частоте оптической гармоники за счёт нелинейно-оптического аналога эффекта Парселла.
Для исследования данного механизма было проведено измерение зависимости интенсивности ВГ от угла паденияизлучения накачки на образец серии 2. Длина волны излучения накачкисоставляла 1560 нм таким образом, чтобы излучение ВГ на длине волны780 нм оказалось в резонансе ТПП при угле падения около 35◦ . При этом17длина волны излучения накачки находится в разрешенной зоне ФК, то естьотсутствует усиление соответствующего электромагнитного поля в нелинейно-активном слое образца. Измерения интенсивности ВГ показали, чтопри угле падения 38◦ возникает резонанс интенсивности, связанный с возбуждением ТПП на частоте ВГ. При этом интенсивность ВГ в максимумерезонанса превосходит интенсивность ВГ, генерированной в тонкой плёнкесеребра, в 25 раз.В образцах серии 3 возможна комбинация описанных выше механизмов; параметры слоёв были подобраны таким образом, чтобы при угле падения около 21◦ фундаментальный резонанс ТПП возбуждался надлине волны 1560 нм, а резонанс третьего порядка — на длине волны520 нм.
В таком случае происходит как увеличение локального электромагнитного поля излучения накачки, так и увеличение плотности фотонныхсостояний на частоте оптической гармоники (в данном случае третьей).На рисунке 8 сплошной кривой показана зависимость коэффициентапропускания образца серии 3 надлине волны 1560 нм от угла падения излучения. В угловом спектрекоэффициента пропускания можно выделить две резонансные особенности. Первая, расположенная вокрестности угла падения 21◦ , соотРис.
![](https://s.studizba.com/z.php?f=/templates/si/i/noavatar.png&w=100&h=100&t=1"){kind=avatar}
