Автореферат (1104966), страница 2
Текст из файла (страница 2)
Для теоретических расчётов были использованы двапрограммных кода: VASP и SMEAGOL. С помощью программы VASP проводилисьрасчёты атомной структуры, геометрии и магнитных свойств исследуемых структур.Программа VASP итерационно решает самосогласованную систему уравнений КонаШема в базисе плоских волн [5], кроме того в вычислениях были использованы:приближение локальной плотности (ЛП) и обобщенного градиента (ОГ) для потенциалаобменно-корреляционного взаимодействия. Расчет транспортных свойств проводился вработе с помощью первопринципного кода SMEAGOL [6,7,8], являющегося программнойнадстройкой программы SIESTA, основанной на методе локализованных атомныхорбиталей (ЛКАО).В Третьей главе приводятся основные результаты работы и их обсуждение.Проведено теоретическое исследование квантовых свойств смешанных Au-Co иAu-Ag НК.
В работе проведено исследование следующих конфигураций цепи контакта:7Au-Ag-Ag, Au-Co-Co, Ag-Au-Ag, Co-Au-Co, отличающихся положением атомов двухсортоввдольцепиконтакта.Былирассчитаныосновныехарактеристикидляисследованных Au-Co и Au-Ag НК: энергия связи, межатомные расстояния, сила разрываНК и распределение электронной плотности в НК. Энергия связи вычислялась поформуле:(1)гдеполная энергия всей системы,- энергия электродов,- сумма энергийизолированных атомов, входящих в трехатомный НК.Обнаружено образование устойчивых связей между атомами разных элементов вцепи контакта, позволяющее объяснить причину стабилизации при больших значенияхмежатомных расстояний и увеличение его прочности.
Установлено, что в НК полученныхпри смешении атомов Co и Au увеличивает прочность контакта по сравнению с чистымзолотым (увеличивается значение силы, необходимой для разрыва НК, Таб. 1.), смешениеатомов Ag и Au в цепи контакта приводит к увеличению диапазона межатомныхрасстояний, при которых возможно существование смешанного НК.Таб. 1.Сила разрыва НК, расстояние между атомами НК и схематическое представление НК в момент разрывадля конфигураций НК.конфигурацияСила разрываНКРасстояние междуатомами НК вмомент его разрываF,10-9 На, Åb, Åd, ÅAu-Au-Au0.882.732.739.46Ag-Au-Ag0.762.822.829.83Au-Ag-Ag0.552.793.059.85Au-Co-Co12.722.178.59Co-Au-Co1.032.622.628.58Схематическое представлениеНКИсследование структурной устойчивости смешанных нанопроводов.Представленные выше результаты исследований НК послужили базой дляпроведения многоуровневого комплексного теоретического исследования квантовыхсвойств двухкомпонентных смешанных НП состоящих из атомов двух сортов: атомовблагородных или поздних переходных 3d- и 5d- металлов, как базового элемента, и атомовмагнитных элементов 3d- и 5d- металлов в качестве второго магнитного компонента.Результаты исследования атомной структуры смешанных проводов, состоящих из базовых8(Pd, Pt, Au) показало, что при сжатии всех смешанных НП происходит переход провода излинейной конфигурации в зигзаговую вне зависимости от сорта второго магнитногокомпонента.(а)(б)(в)Рис.1.
Зависимость энергии формирования (Eформ) биметаллических нанопроводов от среднегомежатомного расстояния : Pt-Ni (1), Pt-Co (2), Pt-Fe (3) (а); Au-Ni (1), Au-Co (2), Au-Fe (3) (б);Pd-Ni (1); Pd-Co (2), Pd-Fe (3) (в).9Среднее межатомное расстояние для перехода смешанного провода в зигзаговуюконфигурациюсоответствуетмежатомномурасстояниюпереходавзигзаговуюконфигурацию однокомпонентных проводов базовых элементов (Pd, Pt, Au) ипрактически не изменяется при смене второго магнитного компонента провода (Co, Fe,Ni).Для анализа эффективности смешения атомов в магнитных смешанных проводахбыли вычислены значения энергии формирования двухкомпонентного нанопровода.Энергия формирования () была рассчитана для одномерного смешанного НП приразличных значениях среднего межатомного расстояния (r) по преобразованной формулеМиедема, предложенной в работе [9] для трехмерных сплавов:(- где)(2)- полная энергия однокомпонентного нанопровода из атомов магнитногометалла (Fe,Co,Ni);- полная энергия однокомпонентного нанопровода из атомовосновного элемента (Pd, Pt, Au);- полная энергия смешанного НП.) - этоэнергия, необходимая для встраивания одного элемента в другой.Нарис.1представленырассчитанныезависимостиотсреднегомежатомного расстояния для всех рассмотренных конфигураций смешанных НП.
Из рис.1 видно, чтозависит от величины среднего межатомного расстояния, геометриипровода и его компонентного состава. При этом результаты расчетов показывают, чтонаиболее выгодным является формирование смешанных НП в зигзаговой конфигурации.Как показали исследования, компонентный состав провода влияет на величину. Приэтом максимальные значения энергии формирования соответствуют смешанному проводуPt-Fe (рис.1, а), кривая 3), т.е.
формирование смешанных Pt-Fe НП является наиболеевыгоднымэнергетически.Наименеевыгоднымявляетсяформированиедвухкомпонентных нанопроводов с магнитным атомом никеля в качестве второгомагнитного компонента ( рис.1(а, б, в) кривая 3).Магнитные свойства смешанных Pt-X, Pd-X, Au-X, (X= Fe, Ni, Co) НПИсследование магнитных свойств двухкомпонентных смешанных нанопроводов,состоящих из атомов ряда 3d- и 5d- металлов. На рис.2, a) представлены зависимостивеличины магнитного моментапровода от среднего межатомного расстояния r дляисследованных НП.
Из рис.2, а) видно, все исследованные НП обладают магнитныммоментом, при этомего величина сильно зависит от геометрии провода. В работепоказано, что в основном состоянии во всей области существования смешанные НП с10атомами Co и Ni в качестве второго магнитного компонента (Pt-Co, Pt-Ni, Pd-Co, Pd-Ni,Au-Co, Au-Ni) являются ферромагнитными.Во всех смешанных (Pt-Fe, Pd-Fe, Au-Fe) НП с атомами Fe в качестве второго(магнитного) компонента при увеличении межатомных расстояний наблюдается переходизферромагнитногосостояния EFM вантиферромагнитное E AFM ,сопровождающийся трансформацией провода из конфигурации «зигзаг» в линейную.
в(рис.2,б)).На рис.2,б представлены зависимости разности полных энергий ферромагнитного иантиферромагнитного состояний проводаот среднего межатомногорасстояния. Смена базового элемента (Pt, Pd, Au) влияет на величину разности энергииа также на момент перехода из состояния ферромагнитногоупорядочения в антиферромагнитное.(а)(б)Рис.2. Зависимость магнитного момента НП (а) и ΔE (разность между полной энергией ферро- иантиферро- магнитных состояний в смешанных НП (б)от межатомного расстояния:(Pt-Fe (1), Pd-Fe (2), Au-Fe (3), Pt-Ni (4), Pd-Ni (5), Pd-Co (6), Pt-Co (7)).Глава 1Спиновая фильтрация и переход из ферромагнитого в антиферромагнитноесостояние в смешанных Pt-Fe НПВ следующей части работы представлено подробное исследование магнитныхсвойств наиболее стабильных смешанных нанопроводов Pt-Fe, обладающих магнитнымпереходом при изменении геометрии провода. На рис. 3 представлена11зависимостьлокальных магнитных моментов атомов Pt и Fe при среднем межатомном расстоянии впроводе.
Магнитный момент атомов Pt в Pt-Fe НП в конфигурации «зиг-заг» составляет0.6μB, что хорошо согласуется с исследованиями магнитных свойств Pd и Pd-Fe НП [10].В то же время магнитный момент атомов Pt резко уменьшается до 0μ B в линейных Pt-FeНП в антиферромагнитном состоянии.Для объяснения появления ферромагнитного перехода провода при увеличении иуменьшениимежатомногорасстояниябылирассчитаныППСвPt-FeНПвферромагнитном, а также антиферромагнитном состояниях. Расчеты зонной структурыпоказали, что основной вклад в ферромагнитный переход вносит s–dz2 гибридная зона.Рис. 4 иллюстрирует структуру s–dz2 гибридной зоны между атомами Pt и Fe провода длязигзагового НП в ферромагнитном состоянии (рис.4, а)), а также для линейного Pt-Fe НП вантиферромагнитном состоянии (рис.
4, б)).Рис.3. Значения магнитных моментов атомов Fe (1) и Pt (2) в зависимости от среднего межатомногорасстояния.Рис. 4, а) иллюстрирует ПС для s–dz2 гибридной зоны атомов Pt и Fe провода вферромагнитном состоянии для межатомного расстояния 2.2 Å. В связи с отклонением Ptи Fe атомов от оси провода в зигзаговой конфигурации в проводе появляется прямоеобменное взаимодействие между атомами Fe, что стабилизирует ферромагнитноеупорядочение в Pt-Fe НП.В случае антиферромагнитного упорядочения атомов железа в линейном проводезонная структура Pt-Fe НП сильно меняется. На рисунке 4,б представлена ППС (s-dz2) длярастянутых линейных Pt -Fe НП в антиферромагнитном состоянии при межатомномрасстоянии 2.5 Å.
Как видно, две сложные гибридные энергетические зоны, образованныв результате перекрытия орбиталейPt и Fe атомов. Формирование этой сложнойструктуры гибридных зон в проводе приводит к появлению косвенного обменного12взаимодействия [11] между атомами железа через состояния атомов платины, чтоприводит к образованию стабильных антиферромагнитных решений.(а)(б)Рис.4. Зависимость ППС от E- Ef для (s-dz2)-состояний атомов Pt и Fe в Pt-Fe НП для: конфигурации«зигзаг» при межатомном расстоянии 2.2Å (а), линейного НП при межатомном расстоянии 2.5Å (б).Проводимость равномерно смешанных Pt-Fe нанопроводовНеобычное поведение Pt-Fe НП в области перехода из линейной конфигурации взигзаговую и наличие в них магнитного перехода, послужило поводом к проведениюдетального исследования взаимосвязи магнитных и проводящих свойств одномерных PtFe НП.
Проводимость магнитных Pt-Fe НП вычислена во всем диапазоне межатомныхрасстояний, соответствующих области существования смешанных НП (1.2Å-2.6Å).Обнаружено два режима проводимости в конфигурациях «зиг-заг»Pt -Fe НП:«состояние с высокой проводимостью» (рис.5, а)) и «состояние с низкой проводимостью»(рис.5, б)) с неизменными значениями проводимости в диапазоне (1.6 – 2.3 Å).Расчеты полной энергии показали, что ΔE=EHTS-ELTS между энергиями «состояниес низкой проводимостью» (ELTS) и «состояние с высокой проводимостью» (EHTS) проводаизменяется при увеличении и уменьшении межатомных расстояний провода.В Таб.
2 представлены значения разности энергий ΔE для характерных значенийсредних межатомных расстояний r между атомами в НПсоответствующего степени сжатия провода перпендикулярно его оси.13и значения (х),(а)(б)Рис.5. Полная квантовая проводимость Pt-Fe нанопровода (1), спин-поляризованная проводимость каналовсо спином-вверх (2) и со спином-вниз (3), а также степень спиновой поляризации квантового электронноготранспорта (g) в зависимости от среднего межатомного расстояния (4): состояние «с высокойпроводимостью» (а), состояние «с низкой проводимостью» (б).Таб. 2.Разность энергий (ΔE), деформация (x) и среднее межатомное расстояние (d) в Pt-Fe НП.r(Å)1.61.82.22.3x(Å)1.71.40.90ΔE(эВ)0.9420.1530.2160Разность энергий (ΔE) принимает значение 0 эВ для практически линейногонанопровода при межатомных расстояниях порядка2.3 Å, и возрастает до 1 эВ вконфигурации двух взаимодействующих НП при межатомном расстоянии порядка 1.6Å.Таким образом,«состояние с низкой проводимостью» является основным дляконфигурации «зиг-заг» Pt -Fe НП.
![](https://s.studizba.com/z.php?f=/templates/si/i/noavatar.png&w=100&h=100&t=1"){kind=avatar}
