Диссертация (1104729), страница 7
Текст из файла (страница 7)
Схема трех возможных механизмов образования поверхностныхдиполей [69]. а. Электрон и дырка захватываются на поверхность КТ, невзаимодействуя с поверхностными зарядами. б. Электрон из ядра КТзахватывается на поверхность, а один из поверхностных зарядов переходит вядро и рекомбинирует с дыркой. в. Электрон, побывав на поверхности,перераспределяет заряды, а сам возвращается в ядро и рекомбинирует сдыркой. Состояние On обозначает, что КТ излучает свет, Off – не излучает.36§ 1.5.
Метод наведенных динамических дифракционных решеток дляисследования нелинейно-оптических явлений в полупроводникахЛинейнаявыявитьспектроскопияособенностиявляетсяэлектроннойхорошимсредством,способнымсистемы(зоннойструктурыполупроводниковых материалов, наличие и положение дефектных состояний идр.), находящиеся в состоянии термодинамического равновесия. Однако,именно нелинейно-оптические методы, основанные на сильной связи междуэлектрическими и оптическими свойствами полупроводниковых материалов,открываютвозможностьдляустановленияианализанеравновесныхэлектронных процессов с помощью оптических методов.
Такой подходиспользуют для изучения особенностей процессов генерации носителей,рекомбинации ирелаксационных процессов,механизмов рекомбинации,определениялинейных и нелинейныхвремени жизни возбужденныхносителей, длины диффузии.Большое значение для нелинейной лазерной спектроскопии имеют,начатые еще в 1960-ых годах, работы по дифракции и самодифракциилазерного излучения на оптически наведенных периодических структурах –оптически наведенных дифракционных решетках [70-73].Процесс самодифракции является достаточно общим эффектом, которыйреализуется во многих оптически нелинейных средах при достаточноймощности излучения,в том числе и в полупроводниковых структурахпониженной размерности, которым сейчас уделяется особое внимание.Методнаведенныхдифракционныхрешетокиспользуетсядляисследования свойств оптически возбужденных материалов, таких как времениэлектронно-дырочной рекомбинации [74-76], коэффициента амбиполярнойдиффузии[74],вероятностейразличныхрелаксационныхпроцессов,приводящих к стиранию наведенной решетки, температуропроводности вжидкостях и твердых телах [77,78], подвижностей свободных носителей.Определение динамических свойств носителей заряда является ключевымвопросом для создания современных приборов и материалов.
Данный метод37позволяет охарактеризовать быстрые электронные свойства материала, неразрушая при этом сам материал, т.е. не изменяя его свойства. Явлениесамодифракциинаходитмножествопримененийвфундаментальныхфизических исследованиях и для решения технических задач. В одной изпервых публикаций посвященных динамической голографии [79], былапродемонстрирована возможность записи, считывания и преобразованияизображений в реальном времени. Как и многие другие нелинейные эффекты,самодифракцияпозволяетуправлятьдлительностьюдифрагированныхимпульсов.Нестационарнаядифракционнаярешеткаобразуетсяблагодаряпространственному периодическому распределению интенсивности света вполе наведенной стоячей световой волны вследствие пространственноймодуляцииоптическихкогерентные волныпересеченияхарактеристик=cosинтерферируют,− ⃗⃗ +темсреды(Рис.1.5).Двеплоскиепересекаются (i=1,2), и в областисамымобразуютсяпериодическичередующиеся области с максимальной (сини линии на Рис.1.5) и минимальнойинтенсивностью [74]: ( , ) = ( ) 1 + cosдифракционной решетки, который, где Λ – период наведеннойможно рассчитать по формуле [74,80],получаемой из геометрии, представленной на Рис.1.5:Λ=,(1.9)где θ - угол между двумя пересекающимися лучами (k1, k2 – волновые векторыпадающих волн и k3, k4 – волновые векторы самодифрагированных волн), λ –длина волны лазерного излучения.
Установить наличие оптически наведеннойдифракционнойрешеткиможнолибоспомощьюпробнойволны,дифрагирующей на образовавшейся структуре [81], либо с помощьюсамодифракцииволн,создающихрешетку[72,74].Так,направленияраспространения самодифрагированных лучей m-ого порядка определяются изформулы:38= arcsin ((1 + 2 ))(1.10)xРис.1.5.
Схема образования наведенной дифракционной решетки инаправления распространения падающих (k1, k2) и самодифрагированных лучейпервого порядка (k3, k4).В работе А.А. Борща и соавторов [75] представлены результатыисследования самодифракции на динамических дифракционных решетках вкристаллах сульфида кадмия (Рис.1.6). Одним из важных параметров,характеризующихпроцесссамодифракции,являетсядифракционнаяэффективность [75,82,83], т.е. отношение интенсивности импульса первогопорядка дифракции к интенсивности падающего импульса:≡(1.11)39Рис.1.6.
Картина самодифракции излучения рубинового лазера нанаведенной дифракционной решетке в кристалле сульфида кадмия [75].Выделяют два вклада в общую дифракционную эффективность решетки: засчет изменения поглощения среды (амплитудная дифракционная решетка) и засчет изменения преломления среды (фазовая дифракционная решетка).Амплитудная часть дифракционной эффективности пропорциональна квадратуизменения коэффициента поглощения (Δα)2, тогда как фазовая частьпропорциональна квадрату изменения показателя преломления – (Δn)2[74,83,84]. Наиболее существенными физическими механизмами, приводящимик зависимости комплексного показателя преломления n(I), выделяют нагревсреды[85],электрострикцию,изменениекомплексногопоказателяпреломления, обусловленное нелинейным откликом связанных электронов,оптической генерацией свободных носителей в полупроводниках [85,86] ипоглощением на свободных носителях. Ряд работ посвящен изучению именнонестационарных дифракционных решеток из неравновесных носителей зарядовв полупроводниках [72,74-76], где формирование динамических решетокпроизводилось как при однофотонном возбуждение (в кристаллах Si [74]), так ипри двухфотонном возбуждении (вCdSe [72,74], CdS [75], ZnO [76]).
Какправило, в таких случаях выделяют доминирующую роль самодифракции нанаведенной фазовой дифракционной решетке свободных носителей. Изменениепоказателя преломления в поле наведенной стоячей волны описываютклассическоймодельюпоглощенияДруде,приэтомзависимость40интенсивности самодифрагированных импульсов света от интенсивностипадающихимпульсоввслучаеоднофотонноговозбужденияявляетсякубической [74,83,87], в случае двухфотонного возбуждения – зависимостьпятой степени [74, 76].Самодифракцию можно описать с помощью вырожденного по частотевынужденного четырехволнового рассеяние света на колебаниях атомов иэлектронов среды, инициируемых взаимодействующими пучками, где напервый план выходит кубическая восприимчивость χ(3), описывающая данноевзаимодействие.
Здесь рассматривается ситуация, при которой волны E1 и E2,наводящие решетку и пробная волна Eпр имеют одинаковые частоты иотличаются только направлениями волновых векторов [80]:{(=−пр−)} +{(−)} +)}пр(−(1.12)При взаимодействии волн в среде с кубической по полю поляризацией(( )=( )) могут появляться новые волны с той же частотой ω, но сотличными от k1, k2, kпр волновыми векторами. Так, при kпр= k1, наиболееинтенсивная волна будет распространяться в направлении k=2k1- k2. Интерес квырожденному четырехволновому взаимодействию связан еще с возможностьюэффективного усиления слабых пучков и генерации комплексно-сопряженныхволн [88], в том числе усиление волн, несущих оптическую информацию.Динамический характер процесса позволяет использовать его для усилениясигналов переменных во времени.Процесс самодифракции возможно описывать с помощью метода четырехволнового взаимодействия только при достаточно малых значениях, такназываемой, фазовой расстройки Δk d = (2k − k − k)d ≈ ħ [89,90], где d– это толщина наведенной дифракционной решетки.
Для нулевых порядковсамодифракции закон сохранения импульса не нарушается, однако, для болеевысоких порядков самодифракции закон сохранения импульса точно уже невыполняется (Рис.1.7). Обычно, при достаточно малых углах пересечения41взаимодействующих лучей (θ) можно с достаточной степенью точностииспользовать метод четырехволнового взаимодействия, однако определениеуглов распространения самодифрагированных лучей корректнее производить спомощью формулы (1.10).Рис.1.7. Схема образования самодифрагированных лучей разных порядков сиспользованием метода четырехволнового взаимодействия [89].
Δkрасстройка момента.-42§ 1.6. Применение коллоидных квантовых точек CdSe/ZnSМногие из свойств квантово-ограниченных нанокристаллов зависят от ихразмеров, в том числе ширина запрещенной зоны, энергия связи экситонов,обменное электронно-дырочное взаимодействие, расстояние между уровнямитонкой структуры, частоты мод акустических фононов и др. В результате,возможность управлять размером и формой КТ позволяет контролировать ихфизические свойства [29], что способствует их активному внедрению во многиеобласти техники.Спектр поглощения именно коллоидных полупроводниковых КТ наиболеепросто контролируется с помощью изменения их размеров.
Методомколлоидного металлоорганического синтеза стало возможным создаватьнанокристаллы с почти атомной точностью, с заданным диаметром от единицдо десятков нанометров и малой дисперсиейразмеров, достигающей пятипроцентов. Благодаря такой управляемости экситонных переходов, существуетмножество потенциальных применений для коллоидных КТ. В одной из первыхстатей [91], в которой исследовались конкурирующие динамические процессы,участвующие в оптическом усиление и генерации в КТ, было обнаружено, чтодаже при высоком значении безызлучательной оже-рекомбинации может бытьдостигнутвысокийкоэффициентоптическогоусилениядляплотноупакованных КТ.
Помимо таких преимуществ как размер и высокий КПД,создание лазеров на основе КТ выгодно тем, что может быть охвачен весьвидимый спектр. Последние 15 лет в мире активно ведутся работы поисследованию лазерных сред на основе КТ [47, 92-96]. Тем не менее, трудностисреализациейплотнойупаковкиКТипотерями,связаннымисбезызлучательной оже-рекомбинацией при многоэкситонном возбуждении КТ[97-100], сильно препятствуют развитию лазеров на основе коллоидных КТ.
Вданный момент наиболее перспективным подходом для получения оптическогоусиления является одно-экситонный режим возбуждения КТ [101-103],исключающий проблему оже-рекомбинации. В одной из последних работ [104]былапродемонстрированавозможностьсозданияпленокизплотно43упакованных коллоидных КТ CdSe/ZnCdS, позволяющих достичь оптическогоусиления во всём видимом спектральном диапазоне при возбуждении менееодного экситона на КТ.
Помимо применения КТ для создания лазеров, ввидуширокого спектра поглощения, узкой ширины спектра излучения, простогоуправлениедлинойволныфотолюминесценции,излучения,высокойвысокогоквантовогофотостабильностивыходаполупроводниковыеколлоидные КТ считаются одними из самых перспективных для созданиясветодиодов для дисплеев нового поколения [105-110], твердотельногоосвещения [111,112], медицинских систем и биомаркеров [113-116].
![](https://s.studizba.com/z.php?f=/templates/si/i/noavatar.png&w=100&h=100&t=1"){kind=avatar}
