Диссертация (1104729), страница 16
Текст из файла (страница 16)
Для этого использовалисьследующие формулы.= arcsin,(4.14)= arcsin,(4.15)=(√),(4.16)107где L (мм) – расстояние от кюветы до экрана, a (мм) и b (мм) – координатыдифракционных максимумов по осям X и Y, соответственно. Полученныеэкспериментальныезначения углов α, β и γ, совпадают со значениями,вычисленными по формулам (4.9) – (4.11), в пределах ошибки измерений. НаРис. 4.7 представлена полученная дифракционная картина с обозначениеммаксимумов самодифракции лазерного луча с волновым вектором k1.Рис.4.7. Дифракционная картина, полученная при самодифракции трехлазерных лучей на наведенной ими двумерной решетке.
Дифракционныемаксимумы (m1; m2) обозначены для луча с волновым вектором k1.Дифракционные максимумы, структурный фактор которых равен нулю,отсутствуют, т.е. в данных направлениях световые волны, распространяющиесяот соседних узлов динамической двумерной решетки, приходят в противофазе.Этообстоятельстводополнительноподтверждаетобразованиеименногексагональной двумерной решетки. Звездами на Рис. 4.7 отображены108дифракционные максимумы, не обнаруженные при проведении эксперимента(по-видимому, из-за ограниченных размеров экрана), но полученные израсчетов, проведенных по формулам (4.9) – (4.11).Лучи, создающие динамическую решетку, симметрично ориентированывокруг оси Z (относительно поворота на 120°).
Полученная дифракционнаякартина также симметрична в плоскости экрана относительно поворота на 120°вокруг точки пересечения оси Z с экраном. Чтобы определить направленияраспространения самодифрагированных лучей падающего луча k2 (k3),достаточно повторить те же вычисления, что и для луча k1, повернув оси X и Yна -120° (+120°) относительно оси Z. Полученные дифракционные картины длялучей k2 и k3, с обозначением центральных дифракционных максимумов,приведены на Рис.4.8 а, б.Дифракционные максимумы лучей k2 и k3совпадают с дифракционными максимумами луча k1, но не для тех же значений(m1; m2).
Наибольший вклад в интенсивность соответствующего максимума надифракционной картине вносит тот луч, для которого величина (|m1|+|m2|)наименьшая. Так, например, интенсивность дифракционных максимумов,совпадающих по направлению с направлением распространения падающихлучей, состоит из трех слагаемых: наибольший вклад в интенсивность вноситсамодифрагированный луч, совпадающий по направлению с направлениемраспространения одного из падающих лучей (0;0), дополнительный вклад винтенсивность вносят самодифрагированные лучи с порядками (1;1) и (1;-1)двух других падающих лучей.109абРис.4.8.
Дифракционная картина, полученная при самодифракции трехлазерныхлучейнанаведеннойимидвумернойрешетке.Порядкисамодифракции обозначены для лучей с волновыми векторами k2 (а) и k3 (б).110§ 4.4. Время релаксации возбужденных экситонов в коллоидныхквантовых точках CdSe/ZnSДляизмерениявременирелаксациивозбужденныхэкситоноввколлоидных КТ2 CdSe/ZnS методом накачки и зондирования одномернойдифракционной решетки была преобразована экспериментальная установка,схема которой изображенная на Рис.4.3.
Схема накачки и зондированияодномерной дифракционной решетки изображена на Рис.4.9. Часть излученияпосле прохождения нейтральных светофильтров (1) отводилось зеркалом (2в), скоэффициентом отражения на длине волны второй гармоники лазерногоизлучения R=5% (для данного угла падения), для последующего измеренияраспределения энергии по импульсам в падающем цуге. Два луча I1 и I2приходили одновременно к кювете с коллоидным раствором КТ CdSe/ZnS (6),пересекаясь в ней, создавали в коллоидных КТ одномерную дифракционнуюрешетку,времяжизникоторойопределяетсявременемрелаксациивозбужденных носителей в КТ.
Третий луч I3 использовался в качествезондирующего, временная задержка которого, относительно лучей, создающихрешетку, регулировалась с помощью подвижной призмы (3г). Луч I3 попадал надинамическую решетку и дифрагировал на ней. Энергия луча первого порядкадифракции измерялась с помощью быстродействующего коаксиальногофотоприемника ФК-19 (7). На него же с задержкой 3,5 нс попадало излучение,отведенное зеркалом (2в) и используемое в качестве опорного падающегоизлучения.Временноеразрешениекоаксиальногофотоприемникаисопряженного с ним скоростного аналогового осциллографа С7-19 (9)составляло примерно 1 нс.
Таким образом, на осциллографе измерялисьодновременно два цуга пикосекундных импульсов – создающих одномернуюдифракционнуюрешеткуидифрагированныхнаней.Спомощьюоцифрованных осциллограмм цугов импульсов и измерителя энергии OPHIR(8) измерялись энергии падающих и дифрагированных импульсов. Значенияэнергий импульсов были пересчитаны в интенсивность (длительностьимпульсов τ≅35пс, ширина гауссового луча на полувысоте D=0,6мм).Для111определения времени релаксации возбужденных экситонов (τexc) в КТизмерялосьизменениеинтенсивностидифрагированныхимпульсоввзависимости от временной задержки пробного луча, при фиксированномзначении интенсивности импульсов, создающих одномерную решетку:( )~(t = 0)exp −.(4.17)Рис.4.9.
Схема экспериментальной установки накачки и зондированияодномерной дифракционной решетки.1. Набор нейтральных светофильтров.2. Интерференционные зеркала (а – R=65%, б – R=35%, в – R=5%).3. Призмы.4. Зеркала (а, б, в R=99,9%).5. Собирающие линзы (а, б – F = 160 мм, в – F = 80 мм).6. Кювета с коллоидным раствором КТ CdSe/ZnS.7. Быстродействующий коаксиальный фотоэлемент ФК-19.8. Измеритель энергии OPHIR.9. Скоростной осциллограф С7-19.112Измеренныеирассчитанные(4.17)зависимостиинтенсивностидифрагированных импульсов от времени задержки, при разных фиксированныхзначениях интенсивности импульсов, создающих одномерную решетку,приведены на Рис.4.10 (умеренная интенсивность I1=I2≈1,9 ГВт/см2) и наРис.4.11 (высокая интенсивность I1=I2≈2,8 ГВт/см2).
При умеренных значенияхинтенсивностивозбуждающихимпульсов,измереннаязависимостьинтенсивности дифрагированных импульсов хорошо согласуется с расчетнойкривой при τexc=1,4±0,3 нс (Рис.4.10). При высоких значениях интенсивностивозбуждающих импульсов обнаружен двухэкспоненциальный спад с начальнойбыстрой частью (τexc1=280±50 пс) и последующей медленной частью(τexc2=1,8±0,4нс).Времярелаксацииприумеренныхинтенсивностяхвозбуждающих импульсов и медленная компонента релаксации при высокихинтенсивностях характерны для излучательной рекомбинации экситонов вколлоидных КТ CdSe/ZnS [30,147].Как уже упоминалось в параграфе 1.3,время жизни возбужденных экситонов в КТ можно считать постоянным толькопри умеренных значениях интенсивности возбуждения.
Так, начальныйбыстрый экспоненциальный спад интенсивности дифрагированных импульсовпри высоких интенсивностях возбуждающих импульсов может быть объясненОже рекомбинацией[38-41] и/или захватом носителей на поверхностныесостояния [148]. Последний процесс провоцирует красный штарковский сдвигэкситонных состояний в КТ. В свою очередь, долгое время жизни, захваченныхна ловушки, носителей (несколько десятков наносекунд [62,63]) можетприводить к существенному штарковскому сдвигу экситонного поглощения.113Интенсивность, отн. ед.32=1,4±0,3 нс10Рис.4.10.400Измереннаяи8001200Время задержки, псрассчитаная1600зависимостьинтенсивностидифрагированного импульса от времени задержки пробного импульса.Интенсивностьимпульсов,создающихдинамическуюодномернуюдифракционную решетку: I1=I2≈1,9 ГВт/см2.Интенсивность, отн.
ед.54=280±50 пс32=1,8±0,4 нс10400Рис.4.11.Измереннаяи8001200Время задержки, псрассчитаная1600зависимостьинтенсивностидифрагированного импульса от времени задержки пробного импульса.Интенсивностьимпульсов,создающихдифракционную решетку: I1=I2≈2,8 ГВт/см2.динамическуюодномерную114Заключение1. Обнаруженная самодифракция двух лучей лазера на сформированной иминестационарной одномерной дифракционной решетке при однофотонномрезонансном возбуждении экситонов в коллоидных квантовых точкахCdSe/ZnS и установленные особенности сопутствующей самодифракциилуча лазера на наведенном им канале прозрачности позволили выявитьфизическиепроцессы,ответственныезасоответствующиеявлениясамовоздействия.Периодическое изменение нелинейного поглощения в поле наведеннойстоячей волны, возникающее за счет явления заполнения состояний идлинноволнового штарковского сдвига спектра экситонного поглощения,приводит к созданию наведенной амплитудной дифракционной решетки.Нелинейноеизменениепоглощениясопровождаетсянелинейнымизменением показателя преломления коллоидных квантовых точек, чтоможет приводить к образованию наведенной фазовой дифракционнойрешетки.Насыщениепоглощения(просветление)начастотеэкситонногоперехода и штарковский сдвиг линии экситонного поглощения приводят ксозданию канала прозрачности и самодифракции френелевского типалазерного луча на наведенной круглой диафрагме.Методомдифракционнойнакачкиирешеткизондированияобнаруженнаведеннойнестационарнойдвухэкспоненциальныйспадрелаксации резонансно возбужденных экситонов, быстрая часть которогообъясненапроцессомзахватаносителей зарядов наповерхностныесостояния квантовых точек и Оже рекомбинацией, медленная часть –излучательной рекомбинацией экситонов.2.
Обнаруженная самодифракция двух лазерных лучей при двухфотонномрезонансном возбуждении экситонов в коллоидных квантовых точкахCdSe/ZnS объяснена их дифракцией на фазовой наведенной дифракционной115решетке, возникающей за счет значительного нелинейного изменениякоэффициента преломления при четырехволновом взаимодействии впрозрачнойнелинейнойсредесбольшимзначениемкубическойнелинейности, что, по-видимому, связано с его увеличением в случаедостижения экситонного резонанса в квантовых точках для суммарнойэнергии двух фотонов (в среде, у которой энергия основного экситонногоперехода совпадает с суммарной энергии двух фотонов).Кубическаязависимостьинтенсивностисамодифрагированныхимпульсов от интенсивности возбуждающих импульсов при двухфотонномвозбужденииквантовыхчетырехволновогоинтенсивноститочекCdSe/ZnSвзаимодействия.самодифрагированныхобъясненаОбнаруженнаяимпульсовпроцессомзависимостьотинтенсивностивозбуждающих импульсов выше 5-ой степени может быть объяснена ростомвеличины двухфотонного поглощения (при приближение энергии двухфотонов лазерного излучения к точному резонансу экситонного поглощениязасчеткрасногоштарковскогосдвигаэкситонногопоглощения),сопровождающегося ростом поглощения на двухфотонно возбужденныхносителях, приводящим к образованию помимо фазовой, амплитуднойнаведенной дифракционной решетки.3.
![](https://s.studizba.com/z.php?f=/templates/si/i/noavatar.png&w=100&h=100&t=1"){kind=avatar}
