Диссертация (1104729), страница 14

Просмтор этого файла доступен только зарегистрированным пользователям. Но у нас супер быстрая регистрация: достаточно только электронной почты!

Текст из файла (страница 14)

В данном случае вклад вкубическую восприимчивость рассчитывается в третьем порядке теориивозмущений,причем,при приближении оптических частот к полосепоглощения χ(3) может сильно возрастать, особенно если поглощение имеет видузкого резонанса, – резонансное возбуждение приводит к перераспределениюнаселенностей, проявляющемся в насыщении поглощения.Также при двухфотонном возбуждении (за счет двухфотонного вклада)кубическая восприимчивость или соответствующее значение показателяпреломления резко возрастает при приближении к двухфотонному резонансу.При сравнении измеренных линейных зависимостей полученных для двухобразцов (Рис.3.6), видно, что для образца КТ3, максимум спектра поглощениякоторого отстроен от удвоенной частоты лазерного излучения на меньшуювеличину частоты (расстройка частот меньше, система находиться ближе крезонансу) интенсивность самодифрагированных импульсов (эффективностьсамодифракции) при умеренных значениях интенсивности возбуждающихимпульсов (примерно до 2 ГВт/см) выше чем у образца КТ2.Были проведены дополнительные серии экспериментальных измеренийпри значениях интенсивности возбуждающих импульсов больших, чем визмерениях, представленных на Рис.3.6.

Результаты одной из этих серийпредставлены на Рис.3.7. Полученные ранее линейные зависимости дляобразцов коллоидных КТ2 и КТ3, сохраняются и для данной серии измерений,но для КТ3 обнаружено отклонение от ранее полученной кубическойзависимостиинтенсивностиинтенсивностипадающихсамодифрагированныхимпульсовприинтенсивности падающих импульсов (Рис.3.7б).импульсовнаибольшихотзначениях908,5КТ28,5КТ38,0Lg(Id)Lg(Id)8,07,57,57,09,09,2Lg(I0)9,49,67,09,09,2Lg(I0)а9,49,6бРис.3.7. Зависимость логарифма интенсивности самодифрагированныхимпульсов от логарифма интенсивности падающих импульсов для образцовколлоидных КТ2 (а) и КТ3 (б) CdSe/ZnS (серия измерений 2).Штаркэффектомобнаруженнаяэкситонныхособенностьпереходовзависимостиможетлогарифмабытьобъясненаинтенсивностисамодифрагированных импульсов от логарифма интенсивности возбуждающихимпульсов для образца КТ3: на Рис.3.6(б) и на Рис.3.7(б) видно, что ростзависимостей немонотонный.

Данные зависимости удобно разделить нанесколько участков и измерить соответствующие значения тангенса угланаклона для каждого из них (Рис.3.8). Выявлено, первая часть зависимости –кубическая (Рис.3.8а – часть I), что не противоречит теории четырехволновоговзаимодействия (возбуждение вблизи максимума спектра поглощения). Однако,при увеличении интенсивности возбуждающих импульсов (Рис.3.8а – часть II),скорость роста интенсивности самодифрагированных импульсов (тангенс угланаклона γ линейной зависимости) уменьшается, что может быть объясненокрасным штарковским сдвигом экситонного поглощения, который в данных91коллоидных КТ3 будет приводить к увеличению разницы между удвоеннойчастотой лазерного излучения и частотой максимума поглощения, т.е.отдалениюотрезонанса.Дальнейшееувеличениеинтенсивностивозбуждающих импульсов (Рис.3.8а,б – часть III) может провоцировать ещебольший штарковский сдвиг, при котором более высокий электроннодырочный переход в КТ может начать приближаться к удвоенной частотелазерного излучения, что, в свою очередь, может привести к резкомуувеличению скорости роста интенсивности самодифрагированных импульсов,так что значение γ становиться больше пяти (Рис.3.8б – часть IV), как в образцеКТ2.

Важно отметить, что запрещенные электронно-дырочные переходы в КТ(например, 2Sh3/2→1Se или 1Sh1/2→1Se) в наведенном электрическом полестановятся разрешенными [64].8,5КТ38,57,57,0IIII6,56,08,6III8,89,0 9,2Lg(I0)аIVКТ38,0IILg(Id)Lg(Id)8,0III9,49,6III7,57,0III6,5IV6,08,68,89,0 9,2Lg(I0)9,49,6бРис.3.8. Зависимость логарифма интенсивности самодифрагированныхимпульсов от логарифма интенсивности падающих импульсов для образцаколлоидных КТ3 CdSe/ZnS.92Помимо указанных механизмов нелинейного изменения показателяпреломления выделяют еще вклад в изменение показателя преломления за счётпоглощения на двухфотонно возбуждённых носителях (поглощение Друде)[144,145], который становиться существенным при большой интенсивностивозбуждающих лазерных импульсов:Δ ≡Δгде Δ+Δ,=(3.8)– нелинейное изменение показателя преломления за счетсвязанных электронов (где( )= 12/).

Как отмечалось в параграфе1.3 (формула 1.7), частотная зависимость показателя преломления вблизирезонансаимеетантисимметричнуюформу(сростоминтенсивностипадающего света при положительных расстройках частоты возбуждающегоэлектромагнитного поля ω от частоты перехода ω21, показатель преломленияувеличивается, при отрицательных – уменьшается). Соответственно, изменениепоказателя преломления Δможет принимать либо положительные значения,либо отрицательные.

Δ=– изменение показателя преломления,обусловленное двухфотонно возбужденными носителями, которое может бытьохарактеризовано эффективной (динамической, инерционной) нелинейнойвосприимчивостью пятого порядка, причем ξ<0 [139]. Таким образом,суммарное изменение показателя преломления определяется следующейформулой:Δ =+.(3.9)Измеренное в работе[139] изменение показателя преломления вколлоидных КТ CdSe/ZnS при изменении интенсивности возбуждающихлазерных импульсов, не противоречило численным расчетам с использованиеформулы (3.9).Впараграфе1.5указаночто,дифракционнаяэффективностьсамодифракции на наведенной решетке определяется квадратом модуляциипоказателя преломления и соответствующим изменением оптического пути dΔn(где d – толщина наведенной решетки) [74,84]:93~(Δ ) .(3.10)Используяформулыэффективности ( ≡(3.9),(3.10)иопределениедифракционной– формула (1.11)), можно выразить зависимостьинтенсивности самодифрагированных импульсов от интенсивности падающихимпульсов следующим образом:=(+) .(3.11)Полученная формула свидетельствует, что при умеренных значенияхинтенсивности возбуждающих импульсов, когда основной вклад вноситбезынерционныйчлен(≫),зависимостьинтенсивностисамодифрагированных импульсов от интенсивности падающих импульсов –кубическая;привысокихзначенияхинтенсивности,доминировать динамическая нелинейность (≫когданачинает), – зависимость пятойстепени.

При промежуточных значениях интенсивности, зависимость можетпринимать более сложный вид, по-видимому, существенным фактором так жеможет являться и знак нелинейного изменения показателя преломления за счетсвязанных электронов. На Рис.3.8а – часть II (КТ3) уменьшение скорости ростаинтенсивностисамодифрагированныхимпульсовотинтенсивностивозбуждающих импульсов может быть объяснено конкуренцией двух вкладов визменение нелинейного показателя преломления: отрицательного Δ(динамическая нелинейностьнелинейности,) и положительного Δположительнаярасстройка<0>0 (классическаяудвоеннойчастотывозбуждающего лазерного излучения от частоты основного экситонногоперехода).Кроме этого, при приближении к экситонному резонансу в КТ длясуммарной энергии двух фотонов, увеличивается двухфотонное поглощение(формула 3.1), и как следствие, может увеличиваться вероятность поглощенияна двухфотонно возбужденных носителях (поглощение Друде), что можетприводить к образованию, помимо наведенной фазовой дифракционнойрешетки, так и амплитудной дифракционной решетки – поглощение КТ в94максимумах интенсивности наведенной стоячей световой волны, резковозрастает за счет друдевского поглощения.

Так, в образце КТ2 и в образце КТ3при высоких уровнях возбуждения (Рис.3.8б часть IV), при длинноволновомштарковском сдвиге, энергии соответствующих экситонных переходов могутприближаться к суммарной энергия двух фотонов лазерного излучения,вследствие чего может резко увеличиваться двухфотонное поглощение ипоглощение на двухфотонно возбужденных носителях.95Глава4.Особенностиультракороткихлазерныхсамодифракциилучейнатрехпересекающихсядвумернойдинамическойдифракционной решетке при резонансном однофотонном возбужденииэкситонов в коллоидных квантовых точках CdSe/ZnSДанная глава посвящена изучению особенностей нелинейных процессов,возникающих в случае однофотонного резонансного возбуждения основногоразрешенного экситонного перехода в коллоидных КТ CdSe/ZnS тремявзаимодействующимисамодифракции.лазернымиПрилучамивзаимодействииитрехприводящихмощныхкэффектамлазерныхлучей,пересекающихся в поглощающей нелинейной среде, за счет периодическогопространственного изменения поглощения и/или преломления в наведенномсветовоминтерференционномдвумернаядифракционнаяполеможетобразоватьсядинамическаярешетка(режимдинамическогодвумерногофотонного кристалла), на которой возможна самодифракция лучей создавшихее.

С помощью метода накачки и зондирования одномерной дифракционнойрешетки измерено время релаксации возбужденных экситонов.§ 4.1. Взаимодействие трех пересекающихся ультракоротких лазерныхлучей в нелинейной оптической средеПри взаимодействии трех когерентных некомпланарных световых волн(=cos(−+), i = 1, 2, 3), пересекающихся в нелинейнойоптической среде (Рис.4.1а) может образоваться нестационарная двумернаядифракционная решетка вследствие пространственной модуляции оптическиххарактеристиксреды,периодическомувозникающейраспределениюблагодаряинтенсивностипространственномусветавнаведенноминтерференционном поле.

Три плоские когерентные волны пересекаются, и вобласти пересечения интерферируют, тем самым образуются периодическичередующиеся области с максимальной и минимальной интенсивностью:=∑+∑2cos−+−,(4.1)96гдеi,j=1,2,3;E0i,jсоответствующие–амплитудыволновыепадающих плоскихвекторыиφ0i,φ0j–волн,ki ,начальныеkj–фазысоответствующих световых волн.абРис.4.1. а.

Схема распространения трех лазерных лучей, симметричноориентированных относительно высоты пирамиды, образованной волновымивекторами k1, k2 и k3. б. Рассчитанное распределение интенсивностиинтерференционного поля трех плоских волн.97На Рис.4.1б представлено рассчитанное распределение интенсивностиинтерференционного поля трех лазерных лучей с равными амплитудаминапряженностейэлектрическогохарактеризуетсяпериодичностьюполя.вдвухПолученноераспределениенаправления,определяемымивекторами a1 и a2 равной длины.

Для определения периодов | | и || можнопредставить взаимодействие трех плоских волн с волновыми векторами k1, k2 иk3 как суперпозицию взаимодействия трех пар плоских волн – k1 и k2, k1 и k3, k2и k3 (Рис.4.2). Каждая пара волн наводит стоячую световую волну, приводя кобразованию в нелинейной среде нестационарной дифракционной решетки спериодом Λ =(параграф 1.5). Решетки повернуты относительно другдруга на 120°.

Характеристики

Список файлов диссертации